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  細(xì)菌生物膜污染對公眾健康和生命安全構(gòu)成了重大威脅，同時也導(dǎo)致了巨大的經(jīng)濟(jì)損失。在這項研究中，設(shè)計并合成了兩種不同類型的抗菌活性單元，即具有細(xì)菌攻擊性能且親水性的季鏻鹽功能單體（QPIL）、具有立體化學(xué)破膜機(jī)制的丙烯酸異冰片酯功能單體（IABO），并通過RAFT聚合反應(yīng)精準(zhǔn)調(diào)控二者單元比例，從而制備了兼具抗菌和抗生物膜功能的攻防一體聚(季鏻鹽-冰片)（P(QP_x-BO_y)）抗菌材料。首先，通過4-氯甲基苯乙烯與三苯基膦進(jìn)行Menschutkin反應(yīng)，制備具有良好親水性的QPIL。并通過RAFT聚合反應(yīng)，合成并篩選出抗菌效果顯著的聚(季鏻鹽)均聚物P(QP)_x，賦予聚合物材料優(yōu)異的細(xì)菌攻擊性能（圖1）。其次，通過與具有立體化學(xué)破膜機(jī)制的丙烯酸異冰片酯（IABO）的共聚反應(yīng)，在細(xì)菌攻擊基礎(chǔ)之上賦予P(QPx-BOy)出色的抗生物膜性能，從而制備兼具抗菌和抗生物膜功能的攻防一體化P(QPx-BOy)。

圖1  P(QP_x-BO_y)的合成路線圖

  通過NMR和FT-IR證實了單體和聚合物分子結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)確性。PDI分別為1.13和1.28，證明了RAFT聚合的可控性。納米粒徑和Zeta電位與QPIL和IABO的含量成線性相關(guān)。此外，P(QP)_x的接觸角為35.8^o ~ 63.3^o，而P(QP₁₀₀-BO_y)的接觸角為58.5^o ~ 110.3^o，即P(QP₁₀₀-BO_y)具有良好的親水性，通過調(diào)控QPIL與IABO的比例可實現(xiàn)親疏水性的平衡，而且P(QP)_x和P(QP₁₀₀-BO_y)均具有良好的分散性。SEM顯示P(QP)₁₀₀為光滑的球型納米顆粒，P(QP₁₀₀-BO₂₅)為表面粗糙的海膽狀球型納米顆粒；EDS證明所有元素均勻分布于其表面。

  得益于QPIL陽離子與細(xì)菌的靜電作用和IABO獨特的破膜機(jī)制，P(QP)_x和P(QP₁₀₀-BO_y)對E. coli和S. aureus表現(xiàn)出優(yōu)異的抗菌活性，尤其是P(QP₁₀₀-BO₂₅)對兩種細(xì)菌的抑菌率可達(dá)到100%（圖2）。通過結(jié)晶紫染色實驗證明了P(QP₁₀₀-BO_y)具有出色的抗生物膜特性（圖3），這主要是因為IABO的立體化學(xué)結(jié)構(gòu)可干擾細(xì)菌對P(QP₁₀₀-BO_y)表面的識別，顯著抑制了生物膜的形成。

圖2 抗菌平板照片

圖3 結(jié)晶紫染色實驗

  該成果以“Phosphonium cationic borneol stereochemical membrane breaking arrow: High antibacterial and anti-biofilm activity”為題發(fā)表在高分子科學(xué)頂級期刊Macromolecules上。本文第一作者為西北師范大學(xué)博士研究生孫祥斌，通訊作者為王榮民教授、宋鵬飛教授，通訊單位為西北師范大學(xué)生態(tài)功能高分子材料教育部重點實驗室。

  文章信息：Xiangbin Sun, Yuanyuan Xie, Xiaobing Ma, Yufeng He, Pengfei Song, Rongmin Wang. Phosphonium cationic borneol stereochemical membrane breaking arrow: High antibacterial and anti-biofilm activity. Macromolecules, 2025, 58(8): 4021-4032.

  全文鏈接：https://doi.10.1021/acs.macromol.5c00203

作者簡介

第一作者：孫祥斌，西北師范大學(xué)2022級博士研究生。研究聚焦于RAFT聚合制備陽離子植物精油多功能生物基聚合物抗菌材料，在高分子抗菌功能材料領(lǐng)域取得了一系列成果。目前以第一作者身份在“Macromolecules”、“European Polymer Journal”等國際權(quán)威期刊發(fā)表SCI論文7篇；申請國家發(fā)明專利6件。

通訊作者：宋鵬飛，西北師范大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。2015年獲西北師范大學(xué)青年教師教學(xué)技能大賽三等獎，連續(xù)5屆獲學(xué)院教師教學(xué)技能大賽獎勵，多次榮獲全國競賽優(yōu)秀指導(dǎo)教師。2016年入選西北師范大學(xué)“雙星計劃”，2017年獲教育廳級教學(xué)成果獎，2018年獲甘肅省教學(xué)成果二等獎。2020年獲甘肅省高等學(xué)校青年教師成才獎。主要從事開環(huán)聚合反應(yīng)、富硫聚合物制備、電催化NRR反應(yīng)、COF材料等相關(guān)研究。先后在“Macromol. Rapid Commun.”、“Chem. Commun.”、“ACS Appl. Mater. Interfaces”、“Macromolecules”、“ACS Macro Letters”等國內(nèi)外學(xué)術(shù)刊物發(fā)表SCI論文50多篇；獲授權(quán)發(fā)明專利14項。已主持國家自然科學(xué)基金項目2項、甘肅省科技支撐計劃項目1項、甘肅省自然科學(xué)基金項目1項、隴原人才計劃項目1項、中國科協(xié)“海智計劃“甘肅基地海智特色示范項目、蘭州市創(chuàng)新人才計劃等科研人才項目。

通訊作者：王榮民，西北師范大學(xué)教授（二級），博士生導(dǎo)師。甘肅省教學(xué)名師；寶鋼教育基金會優(yōu)秀教師獎獲得者；甘肅省青年科技獎獲得者；甘肅“五四”青年獎獲得者；甘肅省“333人才工程”第一、二層次人選。入選教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計劃”。主要從事環(huán)境功能材料相關(guān)研究，包括：環(huán)境功能材料的制備與應(yīng)用、天然高分子的功能化與再利用、新型功能高分子材料的合成與性能。先后在“J Am Chem Soc”、“Angew Chem”、“Macromolecules”等國際國內(nèi)重要學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表論文300余篇；申請國家發(fā)明專利80余件；鑒定成果4項。獲省級科技進(jìn)步三等獎3項。轉(zhuǎn)讓應(yīng)用成果8項并取得很高的經(jīng)濟(jì)效益。主持研究6項國家自然科學(xué)基金項目和1項教育部重點項目，參加多項國家自然科學(xué)基金項目，其中1項為國家自然科學(xué)重點項目；主持過多項省自然科學(xué)基金項目、教育廳基金項目和省環(huán)保局項目；教育部創(chuàng)新團(tuán)隊主要成員。主編《科技信息檢索與論文寫作》線上課程（智慧樹、甘肅高等教育智慧教育與超星學(xué)習(xí)通等平臺）已有800多所學(xué)校使用，并入選“國家級線上一流課程”。