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西北師大王榮民教授Macromolecules:“Graft from”RAFT和超分子主客體化學(xué)制備聚(香草醛)抗微生物納米環(huán)
2025-06-11  來源:高分子科技

  細(xì)菌在公共衛(wèi)生領(lǐng)域的泛濫、真菌在農(nóng)業(yè)領(lǐng)域的危害,已嚴(yán)重影響了人類的日常生產(chǎn)和生活。已開發(fā)了可抑制微生物感染的不同形貌納米材料,但實(shí)現(xiàn)材料的精確合成與組裝仍然是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)。西北師范大學(xué)王榮民教授團(tuán)隊(duì)等創(chuàng)新性地提出了一種新穎的聯(lián)合策略:通過“Graft from”RAFT介導(dǎo)的超分子主客體原位自組裝構(gòu)建了納米環(huán),可以最大限度地提升香草醛的抗微生物性能(圖1)。在聚合過程中,線性均聚物鏈的合成和原位自組裝同時(shí)實(shí)現(xiàn),這為“graft from”RAFT介導(dǎo)的超分子主客體原位自組裝提供了新的見解。


  在此策略中,香草醛(VA和甲基丙烯酸酐(MA)通過Steglich酯化反應(yīng)合成甲基丙烯酸香草醛酯(VMA),β-環(huán)糊精(β-CD和鏈轉(zhuǎn)移劑(CTA)通過Steglich酯化反應(yīng)合成單支化的β-環(huán)糊精基引發(fā)劑(β-CD-CTA)(圖2)。以VMA為客體結(jié)構(gòu)單元,β-CD-CTA為主體結(jié)構(gòu)單元,通過“Graft from”RAFT合成β-環(huán)糊精-接枝-聚甲基丙烯酸香草醛酯(β-CD-g-PVMAx,x=535、103)。在線性均聚物單鏈上,β-CDVMA通過有機(jī)相中的超分子主客體化學(xué)原位自組裝形成納米環(huán),實(shí)現(xiàn)了從線性均聚物鏈到納米環(huán)的轉(zhuǎn)變。隨著線性均聚物鏈的π-π相互作用增強(qiáng),均聚物鏈的成環(huán)性減弱,實(shí)現(xiàn)了從納米環(huán)到納米棒的轉(zhuǎn)變。隨著β-CDVMA之間的主客體相互作用消失,VMAVMA之間的π-π相互作用增強(qiáng),完成了非共價(jià)鍵相互作用的動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)。當(dāng)通過“Graft from”RAFT聚合合成初級(jí)結(jié)構(gòu)的線性均聚物鏈時(shí),超分子主客體原位自組裝成二級(jí)結(jié)構(gòu)的納米環(huán),增強(qiáng)了客體的水溶性,納米環(huán)對(duì)抗菌性能的貢獻(xiàn)顯著(圖3)。



1. 通過主客體相互作用將環(huán)糊精接枝的聚合物單鏈自組裝成納米環(huán)



2. β-CD-g-PVMAx的合成流程



3. a25 °C時(shí)主體(β-CD-CTA),客體(VMA)和主客體相互作用的β-CD-g-PVMA5H2O中的狀態(tài),(bVMAβ-CD-g-PVMAx對(duì)E. coliS. aureus的抗菌活性,(c)不同濃度的β-CD-g-PVMA5對(duì)L-929細(xì)胞存活率的影響,(dβ-CD-g-PVMA5的抗菌機(jī)制,(e)在48 h、72 h96 hVMAβ-CD-g-PVMA5對(duì)B. cinerea的抗真菌率


  總之,通過“Graft from”RAFT溶液聚合,主客體結(jié)構(gòu)單元(β-CD-CTAVMA)成功合成了初級(jí)結(jié)構(gòu)的線性均聚物鏈。同時(shí),線性均聚物鏈通過主客體相互作用和π-π相互作用,成功原位自組裝成二級(jí)結(jié)構(gòu)的納米環(huán)和納米棒。值得注意的是,通過調(diào)節(jié)聚合度可控制非共價(jià)鍵相互作用。由于主客體相互作用占主導(dǎo)地位,低聚合度展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(shì),這有利于抗菌性能。由于π-π相互作用和疏水效應(yīng)占主導(dǎo)地位,高聚合度表現(xiàn)出較差的抗菌性能。通過設(shè)計(jì)納米環(huán)和納米棒,該策略旨在實(shí)現(xiàn)主客體相互作用與π-π相互作用之間的轉(zhuǎn)化效應(yīng),進(jìn)而動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)抗菌性能。


  該成果以“Cyclodextrin-Grafted Poly(vanillin) Antimicrobial Bio-Nanohoops via “Graft From” RAFT and Supramolecular Host-Guest Chemistry”為題發(fā)表在高分子科學(xué)頂級(jí)期刊Macromolecules上。本文第一作者為西北師范大學(xué)碩士研究生李軍,通訊作者為王榮民教授和宋鵬飛教授,通訊單位為西北師范大學(xué)生態(tài)功能高分子材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。


  該成果得到國(guó)家自然科學(xué)基金(2186503022161040)等資助。


  原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c01823


作者介紹



第一作者:李軍,西北師范大學(xué)2022級(jí)碩士研究生。研究聚焦于RAFT聚合介導(dǎo)的超分子主客體原位自組裝制備多層次結(jié)構(gòu)生物基聚合物抗菌材料,在高分子多層次結(jié)構(gòu)功能材料領(lǐng)域取得了一系列成果。目前以第一作者身份在“Macromolecules”、“ACS Macro Letters”等國(guó)際權(quán)威期刊發(fā)表SCI論文5篇;申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專利1。



宋鵬飛,西北師范大學(xué)教授,博士生導(dǎo)師。2015年獲西北師范大學(xué)青年教師教學(xué)技能大賽三等獎(jiǎng),連續(xù)5屆獲學(xué)院教師教學(xué)技能大賽獎(jiǎng)勵(lì),多次榮獲全國(guó)競(jìng)賽優(yōu)秀指導(dǎo)教師。2016年入選西北師范大學(xué)雙星計(jì)劃2017年獲教育廳級(jí)教學(xué)成果獎(jiǎng),2018年獲甘肅省教學(xué)成果二等獎(jiǎng)。2020年獲甘肅省高等學(xué)校青年教師成才獎(jiǎng)。主要從事開環(huán)聚合反應(yīng)、富硫聚合物制備、電催化NRR反應(yīng)、COF材料等相關(guān)研究。先后在“Macromol. Rapid Commun.”“Chem. Commun.”“ACS Appl. Mater. Interfaces”、“Macromolecules”、“ACS Macro Letters”等國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)刊物發(fā)表SCI論文50多篇;獲授權(quán)發(fā)明專利14項(xiàng)。已主持國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目2項(xiàng)、甘肅省科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目1項(xiàng)、甘肅省自然科學(xué)基金項(xiàng)目1項(xiàng)、隴原人才計(jì)劃項(xiàng)目1項(xiàng)、中國(guó)科協(xié)海智計(jì)劃甘肅基地海智特色示范項(xiàng)目、蘭州市創(chuàng)新人才計(jì)劃等科研人才項(xiàng)目。



王榮民,西北師范大學(xué)教授(二級(jí)),博士生導(dǎo)師。甘肅省教學(xué)名師;寶鋼教育基金會(huì)優(yōu)秀教師獎(jiǎng)獲得者;甘肅省青年科技獎(jiǎng)獲得者;甘肅五四青年獎(jiǎng)獲得者;甘肅省“333人才工程第一、二層次人選。入選教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃。主要從事環(huán)境功能材料相關(guān)研究,包括:環(huán)境功能材料的制備與應(yīng)用、天然高分子的功能化與再利用、新型功能高分子材料的合成與性能。先后在“J Am Chem Soc”、“Angew Chem”、“Macromolecules”等國(guó)際國(guó)內(nèi)重要學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表論文300余篇;申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專利80余件;鑒定成果4項(xiàng)。獲省級(jí)科技進(jìn)步三等獎(jiǎng)3項(xiàng)。轉(zhuǎn)讓應(yīng)用成果8項(xiàng)并取得很高的經(jīng)濟(jì)效益。主持研究6項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和1項(xiàng)教育部重點(diǎn)項(xiàng)目,參加多項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目,其中1項(xiàng)為國(guó)家自然科學(xué)重點(diǎn)項(xiàng)目;主持過多項(xiàng)省自然科學(xué)基金項(xiàng)目、教育廳基金項(xiàng)目和省環(huán)保局項(xiàng)目;教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)主要成員。主編《科技信息檢索與論文寫作》線上課程(智慧樹、甘肅高等教育智慧教育與超星學(xué)習(xí)通等平臺(tái))已有800多所學(xué)校使用,并入選國(guó)家級(jí)線上一流課程

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