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波爾多大學Gilles Sèbe、華南師大張振 Carbohydrate Polymers:皮克林乳液界面SI-ATRP制備兩親性纖維素納米晶
2025-05-19  來源:高分子科技

  纖維素納米晶(CNCs)因其可再生性、生物相容性、優(yōu)異的機械性能、高長寬比以及表面反應性,近年來備受關注。通過對CNCs進行表面改性,可顯著拓展其在各類功能材料中的應用。然而,目前關于CNCs的表面改性多數集中均勻接枝單一聚合物鏈段,對其各向異性結構的研究較少。隨著Janus粒子在高性能乳液、藥物遞送、智能響應材料等領域的重要性不斷提升,如何構建具有不對稱結構的CNCs顆粒,成為當前研究中的挑戰(zhàn)之一。波爾多大學Gilles Sèbe教授和華南師范大學張振等提出了一種基于皮克林(Pickering乳液界面進行表面引發(fā)原子轉移自由基聚合(SI-ATRP)的方法,用于構筑具有不對稱性的Janus CNCs該成果以Preparation of Janus cellulose nanocrystals by interfacial SI-ATRP polymerization of Pickering emulsions為題發(fā)表在Carbohydrate Polymers(影響因子10.7,中科院一區(qū)Top,JCR一區(qū))上。




  作者通過使用CNCs與溴異丁酰溴(BiBB)的酯化反應,引發(fā)位點錨定在CNCs表面;將帶有ATRP引發(fā)位點的CNCs作為乳化劑,穩(wěn)定Pickering乳液體系,并在其油水界面進行SI-ATRP反應。通過調控反應條件,可分別獲得在低和中等接枝率下具有良好乳液穩(wěn)定性能的CNCs。這些顆粒可分別被用于穩(wěn)定O/WW/O乳液。分別在兩類乳液體系中開展雙相SI-ATRP,體系中包含親水單體NIPAm、疏水單體苯乙烯Sty和催化劑。最終在CNCs表面實現PNIPAmPS的同時接枝,構建出具有兩親性不對稱結構。



Fig. 1. Scheme illustrating the biphasic SI-ATRP reaction from the brominated particles immobilized at the oil-water interface of the O/W or W/O Pickering emulsions systems.


  結果表明,在兩種乳液體系中,PS的接枝量均較高,而PNIPAm的接枝量則表現出明顯差異:在O/W體系中達到約24%,而在W/O體系中僅為約12%。PNIPAm-CNC-PSO/W主要定位于油水界面,表現出典型兩親性的Janus結構。通過調節(jié)油水比率,可以被用來穩(wěn)定O/W/OW/O乳液。PNIPAm-CNC-PSW/O粒子由于疏水性更強,優(yōu)先分散于甲苯中. 但得益于其仍保有一定的親水性,但仍可用于穩(wěn)定O/WW/O乳液,驗證了其兩親特性。此外,由于兩類顆粒均含有PNIPAm鏈段,具備一定的溫敏響應能力。當環(huán)境溫度升高至PNIPAm的最低臨界溶解溫度(LCST)以上時,粒子的界面行為發(fā)生變化。這一性能為其在溫度響應型乳液系統(tǒng)與智能遞送平臺中的應用提供了新的思路。



Fig. 2.Optical micrographs of the O/W emulsion droplets stabilized with various concentrations of CNC-Br0.34 particles (a), or W/O emulsion droplets stabilized with various concentrations of CNC-Br1.93 particles (b). (Oil phase: styrene solubilized in toluene; concentration expressed in mg/mL of continuous phase; inset: emulsion photo).



Fig. 3.FT-IR spectra of the CNC-Br0.34, PNIPAm-CNC-PSO/W, CNC-PSO/W and CNC-PNIPAmO/W particles (a), or CNC-Br1.93, PNIPAm-CNC-PSW/O particles (b). The spectra of the free polymers are also reported.



Fig. 4.13C CP-MAS NMR spectra of the PNIPAm-CNC-PSO/W, CNC-PSO/W and CNC-PNIPAmO/W particles (a) or PNIPAm-CNC-PSW/O particles (b). (*spinning sidebands).


  原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2025.123731

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