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浙江大學(xué)賈錚教授課題組 CRPS：受人體體表角質(zhì)層結(jié)構(gòu)啟發(fā)的低含水量聚電解質(zhì)水凝膠
2023-12-19  來(lái)源：高分子科技

  水凝膠通常含有大量的水（>80 wt%），高含水量容易導(dǎo)致較差的力學(xué)性能。此外，在空氣環(huán)境中，水凝膠的快速脫水會(huì)引起水凝膠的力學(xué)性能和特定功能的改變，這限制了水凝膠的實(shí)際應(yīng)用。近期，浙江大學(xué)曲紹興教授與賈錚教授課題組受人類(lèi)表皮低含水量和穩(wěn)定性能的啟發(fā)，開(kāi)發(fā)了一種新型低含水量聚電解質(zhì)水凝膠（即L-水凝膠），該水凝膠由親/疏水網(wǎng)絡(luò)共聚獲得，含水量低于12 wt%。因此，L-水凝膠具有卓越的自修復(fù)能力（自修復(fù)效率接近100%），接近1MPa的強(qiáng)度和模量，高斷裂韌性約3390J/m2，以及對(duì)濕/干表面的強(qiáng)粘附力（約120–1300N/m）。，與人體表皮類(lèi)似，L-水凝膠在空氣環(huán)境中具有長(zhǎng)期穩(wěn)定的含水量和性能，可實(shí)現(xiàn)基于L-水凝膠的納米摩擦發(fā)電機(jī)、離子皮膚、介電彈性體驅(qū)動(dòng)器、電致發(fā)光器件等可在非水環(huán)境中長(zhǎng)期使用的離電器件。


  水凝膠具有優(yōu)異的透明度、離子導(dǎo)電性和生物相容性，已被廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)、柔性電子、組織工程和軟體機(jī)器人領(lǐng)域中。然而，常規(guī)水凝膠通常具有較高的含水量（>80 wt%），長(zhǎng)期使用時(shí)內(nèi)部的水往往會(huì)泄漏、蒸發(fā)，引發(fā)許多問(wèn)題。例如，水凝膠的快速脫水導(dǎo)致水凝膠的機(jī)械性能和電學(xué)性能快速下降。在0℃以下，水凝膠中的大量水易結(jié)冰，導(dǎo)致水凝膠失去彈性和變形能力。不僅如此，高含量的水會(huì)影響水凝膠的機(jī)械性能，如拉伸強(qiáng)度、粘附能和自修復(fù)能力等等。
針對(duì)以上問(wèn)題與挑戰(zhàn)，浙江大學(xué)工程力學(xué)系曲紹興教授與賈錚教授課題組受人體體表角質(zhì)層結(jié)構(gòu)的啟發(fā)研發(fā)了一種在空氣環(huán)境中具有穩(wěn)定優(yōu)異力學(xué)性能和電學(xué)性能的低含水量聚電解質(zhì)水凝膠（即L-水凝膠），成果以《Low-water-content polyelectrolyte hydrogels inspired by human epidermal stratum corneum》為題發(fā)表在《Cell Reports Physical Science》上。L-水凝膠由1-乙基-3-甲基咪唑鎓（3-磺丙基）丙烯酸酯（ES）、丙烯酸（AAC）和丙烯酸甲氧基乙酯（MEA）等三種單體共聚而成。ES、AAC和MEA分別模擬角質(zhì)層中天然吸濕因子（NMF）、蛋白質(zhì)和脂質(zhì)的作用。與常規(guī)高含水量（>80 wt%）水凝膠形成鮮明對(duì)比的是，L-水凝膠在空氣環(huán)境中的含水量低于12 wt%，與人類(lèi)角質(zhì)層的含水量接近。由于L-水凝膠中吸濕組分（ES）的存在，L-水凝膠可以在開(kāi)放空氣環(huán)境中長(zhǎng)時(shí)間保持含水量穩(wěn)定，這避免了水分損失而導(dǎo)致的水凝膠性能惡化，從而保證了L-水凝膠在空氣環(huán)境中的力學(xué)/電學(xué)性能的穩(wěn)定性。此外，低含水量策略使L-水凝膠具有優(yōu)異的自修復(fù)能力（自修復(fù)效率約100%）、較高的強(qiáng)度（0.98 MPa）和模量（0.93 MPa）、與人類(lèi)皮膚相當(dāng)?shù)膬?yōu)異斷裂韌性（3390 J/m2）以及對(duì)各種濕表面和干表面的強(qiáng)天然粘附力（約120–1300 N/m）。 


圖1.受人類(lèi)表皮角質(zhì)層啟發(fā)的L-水凝膠的網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)和物理性質(zhì)


  人體角質(zhì)層主要由蛋白質(zhì)、脂質(zhì)和天然吸濕因子（NMF）組成。橋粒和細(xì)胞膜中存在的蛋白質(zhì)提供了人類(lèi)表皮的機(jī)械強(qiáng)度和傷口愈合能力。具有吸濕性質(zhì)的NMF能夠?qū)崿F(xiàn)離子導(dǎo)電性并增強(qiáng)皮膚的保水性。而脂質(zhì)是疏水性的，可以平衡角質(zhì)層中的水分含量（圖1A）。L-水凝膠是通過(guò)共聚1-乙基-3-甲基咪唑鎓（3-磺丙基）丙烯酸酯（ES）、丙烯酸（AAC）和丙烯酸甲氧基乙酯（MEA）合成。三種單體分別模擬角質(zhì)層中NMF、蛋白質(zhì)和脂質(zhì)的作用（圖1B）。FTIR光譜結(jié)果證明三種組分被成功共聚進(jìn)入L-水凝膠中（圖1C）。由于親疏水異質(zhì)協(xié)同的網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)，L-水凝膠具有微相分離結(jié)構(gòu)（圖1D），其在空氣中的飽和含水量通常小于12wt%。（圖1E） 


圖2.低含水量的分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)使得L-水凝膠具有優(yōu)異的機(jī)械性能


  低含水量使得L-水凝膠具有優(yōu)異的拉伸性能（圖2A和2B）和自修復(fù)性能。圖2C和圖2D展示了L-水凝膠的優(yōu)異的自修復(fù)能力，其自修復(fù)程度幾乎達(dá)到100%。低含水量設(shè)計(jì)同時(shí)也賦予了L-水凝膠較高的斷裂韌性和斷裂功（圖2E）。此外， L-水凝膠在接觸生物組織表面后可以快速吸收組織表面的水分，使水凝膠和生物組織表面的極性官能團(tuán)發(fā)生物理相互作用，導(dǎo)致L-水凝膠與生物組織濕表面具有較高的粘附強(qiáng)度（圖2F，圖2G）。此外，低含水量設(shè)計(jì)使水凝膠表面分子鏈密度和極性官能團(tuán)密度大于常規(guī)的高含水量水凝膠，因此，L-水凝膠對(duì)干材料干表面具有大于500 N/m的高粘附強(qiáng)度（圖2H）。 


圖3. 水凝膠的穩(wěn)定性和耐寒性


  與常規(guī)高含水量水凝膠在空氣環(huán)境下會(huì)快速失水的情況不同， L-水凝膠在空氣環(huán)境下長(zhǎng)期放置，其含水量，外觀和力學(xué)性能幾乎不會(huì)發(fā)生任何變化。即使放置6個(gè)月，其變化仍可忽略不計(jì)（圖3A-圖3D）。此外，由于低含水量結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，L-水凝膠具有較高的高分子鏈密度。低溫環(huán)境時(shí)，較高的高分子鏈密度會(huì)阻礙水凝膠中冰晶形成，使得L-水凝膠具有良好的抗凍能力（圖3E）。 


圖4. L-水凝膠在柔性電子設(shè)備中的應(yīng)用


  L-水凝膠具有優(yōu)異的導(dǎo)電性和穩(wěn)定性，可以應(yīng)用于各種柔性離子器件中。作者展示了L-水凝膠在摩擦納米發(fā)電機(jī)、電容式離子皮膚（圖4C-圖4L）、介電彈性體驅(qū)動(dòng)器和柔性電致發(fā)光器件中的應(yīng)用；贚-水凝膠制備的柔性離電器件具有優(yōu)異的性能穩(wěn)定性，可在空氣環(huán)境中長(zhǎng)期使用，克服了基于常規(guī)水凝膠的離電器件無(wú)法在空氣環(huán)境中長(zhǎng)期使用的難題。


  浙江大學(xué)航空航天學(xué)院博士生申子航為論文的第一作者,浙江大學(xué)航空航天學(xué)院賈錚教授為論文的通訊作者，浙江大學(xué)曲紹興教授、應(yīng)義斌教授、平建峰教授和南方科技大學(xué)楊燦輝教授為論文的共同作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金創(chuàng)新群體項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題和浙江省杰出青年基金項(xiàng)目的資助。


  原文鏈接: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2666386423005866

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