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天工大林佳弘特聘教授/李婷婷副教授課題組《Int. Biol. Macromol》：具有抗菌和藥物緩釋的藻酸鹽功能復(fù)合膜的構(gòu)筑
2023-11-27  來源：高分子科技


  隨著人口老齡化的加劇，心腦血管疾病，糖尿病，肥胖等疾病的發(fā)病率越來越高，進(jìn)而導(dǎo)致的壓瘡、褥瘡，甚至其他慢性潰瘍創(chuàng)面越來越多。傳統(tǒng)的傷口敷料，如紗布，已經(jīng)不能滿足慢性傷口的愈合需求。水凝膠敷料在醫(yī)學(xué)領(lǐng)域雖已被廣泛研究，但其強(qiáng)力低不適用于需要強(qiáng)力支撐的活動(dòng)部位，此外還具有透氣性差等缺點(diǎn)。靜電紡絲膜的無序排列也不具備靶向給藥的問題，這些都限制了材料的實(shí)際應(yīng)用。因此，開發(fā)一種具有定向給藥并且具有一定強(qiáng)度的傷口敷料具有重要意義。基于此，天津工業(yè)大學(xué)李婷婷副教授與臺(tái)灣逢甲大學(xué)林佳弘特聘教授和臺(tái)灣亞洲大學(xué)樓靜文特聘教授合作，在前期對微流控紡絲制備定向纖維膜的研究基礎(chǔ)上（Colloid Surface B 2023,229,113442），利用同軸微流控法構(gòu)建皮芯結(jié)構(gòu)載藥有序定向纖維膜，研究成果以“Coaxial Microfluidic Spinning Design Produced High Strength Alginate Membranes for Antibacterial Activity and Drug Release”為題發(fā)表在期刊《International Journal of Biological Macromolecules》。


Figure 1. Scheme illustration of (a) the preparation of ZIF-8/AA and (b) the core-shell alginate functional membrane using coaxial microfluidic spinning.


  ZIF-8與AA通過靜電吸附和氫鍵結(jié)合形成的載藥納米材料ZIF-8/AA，具有優(yōu)異的抗菌性能和良好的生物相容性。然而，將納米材料直接應(yīng)用于創(chuàng)面愈合，由于缺乏載體承載嚴(yán)重限制了其在傷口愈合領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。與其他紡絲技術(shù)相比，微流控紡絲條件溫和，紡絲過程無需外接高壓電源，對環(huán)境的溫濕度等條件無特殊要求，微流控纖維直徑均勻并且能夠形成連續(xù)生產(chǎn)，有利于制備生物相容性良好的醫(yī)用敷料。本研究借助微流控紡絲技術(shù)制備皮芯結(jié)構(gòu)載藥纖維（見圖1） 


Figure 2. (a) coaxial microfluidic spinning (a’) SA/ZIF-8/AA microfluidic membrane (a’’) SA/ZIF-8/AA microscopic view (′ 60 times); (a’’’) lightweight of the modified membrane; (b)~(g) the influence of microfluidic wet spinning parameters on mechanical properties; (h) the cross section of SA/ZIF-8/AA membrane; (i) FTIR spectrum of SA/ZIF-8/AA with different content of ZIF-8/AA; (j) EDS of SA/ZIF-8/AA membrane.


  通過同軸微流控紡絲工藝制備的有序定向纖維膜，如圖2所示。纖維膜的顯微照片可以看出，定向纖維具有明顯的皮芯結(jié)構(gòu)；通過對微流控紡絲工藝參數(shù)的調(diào)控，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對定向纖維膜的強(qiáng)力和纖維直徑的調(diào)控；隨著FTIR顯示，ZIF-8/AA含量的增加，增強(qiáng)了3200-3500 cm-1處-OH的伸縮振動(dòng)和1595 cm-1處C=O的伸縮振動(dòng)，同時(shí)ZIF-8分子中咪唑環(huán)C-H的面外彎曲振動(dòng)，992 cm-1處的C-N伸縮振動(dòng)和420 cm-1處的Zn-N伸縮振動(dòng)吸收峰也得到了增強(qiáng)。此外，在定向纖維膜的截面SEM圖也可以觀察到ZIF-8/AA納米材料。 


Figure 3. The qualitative and quantitative assessments of the SA/ZIF-8/AA oriented membrane (A) the photos of bacteria colonies antimicrobial performance of the membranes; (B), (C) the quantitative analysis of the bactericidal performance of the membrane against two bacteria; (D) mechanism of the antibacterial properties of ZIF-8 nanomaterials; (E), (F) the release of reactive oxygen species from the membrane


  采用振蕩法對負(fù)載ZIF-8/AA前后的有序纖維膜的抗菌性能進(jìn)行測試？梢钥闯，負(fù)載ZIF-8/AA的有序纖維膜具有優(yōu)異的抗菌性能，對E.coli和S.aureus的抗菌性能分別為99.95%和99.51%，與未負(fù)載ZIF-8/AA的SA膜具有明顯的差異性。ZIF-8能夠水解釋放Zn2+,改變細(xì)菌細(xì)胞膜的通透性，使內(nèi)容物流出，并且在光照作用下，ZIF-8能夠以?OH和H2O2的形式產(chǎn)生ROS，從而破壞細(xì)菌的DNA，加速細(xì)菌死亡，達(dá)到抗菌的目的。定量分析可知，光照1小時(shí)，ZIF-8，ZIF-8/AA和SA/ZIF-8/AA對?OH和H2O2的釋放量分別為2828.62 μg/g和15647.32 μg/g，2109.47 μg/g和14342.8 μg/g以及1888.28 μg/g和10923.98 μg/g。 


Figure 4. The drug release of synthesized ZIF-8/AA at different pH values (a) the standard curves of AA concentration and corresponding absorbance; (b) the drug release efficiency within 8 hrs.; (c) the first order fitting curve; (d) the second order fitting curve model at different pH values; (e) Higuchi models at different pH values; (f) Korsmeyer-Peppas models at different pH values


  分別對不同pH值環(huán)境下的8h內(nèi)的藥物緩釋性能進(jìn)行研究（圖4）？芍，ZIF-8/AA在PBS溶液中藥物釋放在0.75后趨于平衡，并且在pH值分別為6.5,7.4和8.0的環(huán)境喜愛藥物釋放速率分別為68%，55%和47%，說明ZIF-8/AA在酸性條件下更靈敏。此外，采用動(dòng)力學(xué)方程和Higuchi 模型，Korsmeyer-Peppas 模型對藥物緩釋性能進(jìn)行擬合，采用相關(guān)性系數(shù)（R2）預(yù)測曲線的擬合程度，可以得出，一階動(dòng)力學(xué)模型與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)更吻合，由此推斷出，ZIF-8/AA的藥物緩釋在沒有外力作用下是通過濃度差緩慢地從ZIF-8擴(kuò)散到溶劑PBS溶液中，并且Korsmeyer-Peppas 模型的擴(kuò)散指數(shù)n＞0.45，表明該藥物釋放過程是一個(gè)不規(guī)則的Fick擴(kuò)散。其原因在于，SA 膜在吸水后發(fā)生溶脹，而藥物的釋放不僅會(huì)受到溶劑的影響，還受到聚合物溶脹的影響，因此，藥物的累積釋放符合Korsmeyer-Peppas 模型，而t時(shí)刻的藥物釋放則符合一階動(dòng)力學(xué)方程。 


Figure 5. In vitro cytotoxicity of the SA membrane loaded ZIF-8/AA co-cultured with L929 cells


  該研究制備的有序纖維膜具有良好的生物相容性（見圖5），與細(xì)胞共培養(yǎng)7天后細(xì)胞活性達(dá)到115.50%，與空白對照組無明顯差異，能夠滿足GB/T16886.5-2017標(biāo)準(zhǔn)中對細(xì)胞活性的規(guī)定（＞70%），可以用于傷口敷料材料的制備。
本研究通過同軸微流控紡絲法構(gòu)建載藥抗菌有序微結(jié)構(gòu)纖維膜，為多功能創(chuàng)面敷料的制備提供了一種思路。論文的第一作者為天津工業(yè)大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院張瑩博士，天津工業(yè)大學(xué)李婷婷副教授和臺(tái)灣亞洲大學(xué)樓靜文特聘教授為論文的通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金、中國紡織工業(yè)聯(lián)合會(huì)研究基金和福建省自然科學(xué)基金的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2023.124956

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