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浙江大學(xué)劉平偉、王青月 Angew：二維材料高效催化聚烯烴廢塑料的加氫裂解及反應(yīng)機(jī)理研究
2023-08-21  來(lái)源：高分子科技

  占全球塑料產(chǎn)量一半以上的聚烯烴塑料，由于其飽和碳?xì)滏溄Y(jié)構(gòu)，極難自然降解。通過(guò)化學(xué)方法裂解廢棄聚烯烴，將其轉(zhuǎn)化為高值化學(xué)品，實(shí)現(xiàn)升級(jí)回收利用，意義重大。然而，如何在相對(duì)溫和的條件下高效地實(shí)現(xiàn)廢棄聚烯烴的高值回收，挑戰(zhàn)極大。


  近日，浙江大學(xué)化工學(xué)院的劉平偉教授、王青月研究員通過(guò)設(shè)計(jì)一種二維雙功能金屬催化劑，在溫和條件下實(shí)現(xiàn)了聚烯烴催化氫解制備燃料油的升級(jí)回收（圖1）。所使用的催化劑為二維Pt/WO3，納米片橫向尺寸100 nm左右，單層率高達(dá)92%。在200 ℃和3 MPa H2 條件下，20 h內(nèi)即可將高密度聚乙烯（HDPE）廢棄塑料瓶（Mw~66000 Da）裂解為C5-C18的燃料油，收率高達(dá)89%；當(dāng)溫度提高至250 ℃，3 h即可實(shí)現(xiàn)該HDPE塑料的完全轉(zhuǎn)化。該催化劑還具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，循環(huán)使用5次后，活性幾乎保持不變。 


圖1. 單層Pt/WO3催化裂解廢棄HDPE的活性、產(chǎn)物分布及循環(huán)使用性能


  結(jié)合多種表征和理論計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)，二維Pt/WO3在廢塑料催化氫解的應(yīng)用中具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。首先，二維三氧化鎢納米片表面含有大量的缺陷（圖2），使得鉑金屬以近乎單分散的形式均勻地錨定在氧化鎢片層上，強(qiáng)化了金屬與基底的協(xié)同效應(yīng)。其次，氫解過(guò)程中，催化劑表面大量的酸性位點(diǎn)為氫在納米片表面的快速傳輸轉(zhuǎn)移與動(dòng)態(tài)循環(huán)提供了通道，有效地提升了聚烯烴與催化材料整體的傳質(zhì)效率與催化的反應(yīng)速度。 


圖2. 單層WO3及Pt/WO3納米片的表征結(jié)果


  在這項(xiàng)工作中，研究人員利用動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位表征（Operando-TIR）對(duì)氫解過(guò)程進(jìn)行了在線監(jiān)測(cè)（圖3），發(fā)現(xiàn)隨著反應(yīng)的進(jìn)行，聚乙烯C–C鍵不斷的斷裂，產(chǎn)物主要為飽和異構(gòu)短鏈烷烴，原位實(shí)驗(yàn)中檢測(cè)到了C═C的生成與消耗，其在碳鏈斷裂與碳鏈重排的動(dòng)態(tài)平衡中充當(dāng)了中間體的角色。對(duì)照實(shí)驗(yàn)則證實(shí)了Pt在反應(yīng)在起了析氫和促進(jìn)中間體轉(zhuǎn)化的作用，WO3則作為載體起到了吸附和活化聚烯烴鏈段的作用。 


圖3. 單層Pt/WO3催化HDPE裂解的動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位表征結(jié)果及機(jī)理示意圖


  基于上述原因，該二維雙金屬催化劑在廢棄聚烯烴塑料的催化氫解應(yīng)用中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性，出色的選擇性和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。該工作為廢棄聚烯烴塑料裂解用催化材料的設(shè)計(jì)與制備提供了新的策略。


  文章第一作者是浙江大學(xué)博士研究生周啟民和博士后王德良，通訊作者是浙江大學(xué)王青月研究員和劉平偉教授。本工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目（22293060、22293061）和化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室浙江大學(xué)分室的資助。


  論文信息

  Mechanistic Understanding of Efficient Polyethylene Hydrocracking over Two-Dimensional Platinum-Anchored Tungsten Trioxide

  Qimin Zhou#, Deliang Wang#, Qingyue Wang*, Kailin He, Khak Ho Lim, Xuan Yang, Wen-Jun Wang, Bo-Geng Li, Pingwei Liu*

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305644

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