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南京大學(xué)張秋紅、賈敘東團隊 Adv. Funct. Mater.：原位成型的雙導(dǎo)電水凝膠表皮電極
2023-05-28  來源：高分子科技

  近年來，智能醫(yī)療的發(fā)展推動了柔性生物電子技術(shù)的快速發(fā)展，亟需開發(fā)適合于人機界面的電子材料。導(dǎo)電水凝膠因具有類似皮膚的柔軟、濕潤和導(dǎo)電特性等，在人機界面領(lǐng)域受到越來越多的關(guān)注。特別是，混合離子和電子導(dǎo)電性的雙導(dǎo)電水凝膠在開發(fā)快速響應(yīng)的智能表皮生物電子器件方面發(fā)揮著越來越重要的作用。然而，傳統(tǒng)的水凝膠由于預(yù)先成型的制備工藝和粘附力不足，不能與復(fù)雜的皮膚表面形成穩(wěn)定的適形界面，如多毛或褶皺的皮膚。并且它們通常缺乏抗菌能力，制備時還需要在高溫或紫外照射下引發(fā)單體聚合，這些問題使其不適用于需要在生物組織上直接加工和成型的應(yīng)用場景。因此，獲得高度適形、自粘附、抗菌和室溫成型的水凝膠-皮膚界面是解決問題的關(guān)鍵。


  近日，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院張秋紅副教授、賈敘東教授團隊提出了一種溫和地在室溫下原位制備導(dǎo)電水凝膠電極的方法，利用導(dǎo)電聚合物PEDOT:PSS促進兩性離子單體[2-（甲基丙烯酰氧基）乙基]二甲基-（3-磺丙基）（SBMA）的自聚合，成功地在毛發(fā)皮膚或不規(guī)則傷口表面制備了高度適形的水凝膠表皮電極（ISF-PSPH）(圖1)。該水凝膠表皮電極具有優(yōu)良的彈性（彈性恢復(fù)率>96%）、理想的黏附強度（≈6.5 kPa）(圖2)、優(yōu)異的生物相容性和本征抗菌特性，并且在凝膠化過程中沒有明顯的熱釋放（<5℃）。基于ISF-PSPH的表皮電極被用來監(jiān)測運動中的肌電信號。與商用電極相比，高度適形的水凝膠電極-皮膚界面表現(xiàn)出更低的界面阻抗，更好的穩(wěn)定性和皮膚友好性。特別是在記錄多毛皮膚區(qū)域的表面肌電（sEMG）信號方面，該電極受運動影響小，具有出色的信號穩(wěn)定性。此外,這種高度適形的ISF-PSPH的表皮電極還被用于在電刺激下促進糖尿病傷口的愈合。


圖1. ISF-PSPH水凝膠的設(shè)計原理、制備及潛在應(yīng)用


圖2. ISF-PSPH水凝膠的力學(xué)、彈性、黏附性和導(dǎo)電性表征


  毛發(fā)區(qū)的sEMG監(jiān)測是一個棘手的問題。傳統(tǒng)的水凝膠表皮電極和商用電極往往是先加工成型再轉(zhuǎn)移到皮膚表面（圖3a）。由于毛發(fā)和皮膚褶皺的干擾，這些預(yù)先成型的電極與皮膚不能建立適形接觸，接觸阻抗往往比較高。同時，這類電極與皮膚接觸的緊密程度不足，會導(dǎo)致長期監(jiān)測中信號穩(wěn)定性下降。然而，原位形成的ISF-PSPH水凝膠可以通過前體溶液的內(nèi)在流動性與毛發(fā)皮膚緊密接觸（圖3b，c）。該ISF-PSPH水凝膠電極的界面阻抗低于大多數(shù)已報道的用于sEMG信號采集的表皮電極，甚至接近皮膚的本征阻抗（圖3e）。研究人員比較了商用電極和ISF-PSPH電極在40個下蹲-站立周期內(nèi)采集的脛骨前肌的sEMG信號。開始時，這兩個電極的sEMG信號相似，表現(xiàn)出明顯的肌肉收縮信號（圖3k i和i''''）。然而，10個周期后，商用電極收集的噪聲變得很高，且在38個周期后無法識別肌肉收縮信號（圖3k iii''''）。與之相比，由ISF-PSPH電極收集的肌電信號噪聲沒有明顯增加，信噪比幾乎與其初始值相同（圖3k iii 和3l）。研究人員注意到，在40個蹲站周期后，商用電極會從皮膚上脫落，而ISF-PSPH電極可以保持與毛發(fā)皮膚的緊密粘附（圖3m），這表明，ISF-PSPH電極能夠穩(wěn)定地記錄多毛皮膚的sEMG信號。此外，由于具有抗菌和生物相容性，ISF-PSPH水凝膠電極對皮膚友好，使用12小時后也不會使皮膚發(fā)紅、發(fā)癢和發(fā)炎（圖3n）。


圖3. 基于ISF-PSPH水凝膠的表皮肌電信號監(jiān)測


  可注射、抗菌和生物相容的ISF-PSPH水凝膠因其具有電活性，非常適合作為電療傷口貼片。由于原位成型的特點，它能夠與不規(guī)則形狀的傷口形成適形界面，從而最大化水凝膠電極貼片和受傷組織之間的接觸面積，提高電刺激效率（圖4a）。實驗結(jié)果表明，用ISF-PSPH水凝膠電極貼片治療的傷口比用商用敷料（CD）治療的傷口閉合得更快。值得注意的是，通過比較有電刺激（ES）和無電刺激的組別，他們發(fā)現(xiàn)有ES的傷口愈合得更快，且ISF-PSPH+ES組表現(xiàn)出最高的血管和膠原組織再生以及最低的炎癥反應(yīng)（圖4c-f）。因此，該ISF-PSPH水凝膠電子皮膚貼片具有促進慢性傷口愈合的潛力。


圖4. 基于ISF-PSPH水凝膠的電刺激促進慢性傷口愈合


  上述研究成果近日以“In Situ Forming Dual-Conductive Hydrogels Enable Conformal, Self-Adhesive and Antibacterial Epidermal Electrodes”為題發(fā)表于Advanced Functional Materials。南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士生黃鑫鑫為文章第一作者，張秋紅副教授、賈敘東教授為通訊作者。該工作得到國家自然科學(xué)基金(No. 22075130)以及中央高；A(chǔ)研究基金的支持。同時也感謝高性能高分子材料與技術(shù)教育部重點實驗室以及配位化學(xué)國家重點實驗室在本研究中給予的支持。南京大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬金陵醫(yī)院的陳燦文同學(xué)、任建安教授，現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院的孔德圣教授對本工作給予了大力支持和幫助。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202302846

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