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吉林大學(xué)吳宗銓教授團隊 Angew：螺旋聚聯(lián)烯可視化的手性誘導(dǎo)及其圓偏振發(fā)光、自分類和對映體分離性能
2023-02-09  來源：高分子科技

  螺旋是生物大分子最重要的二級結(jié)構(gòu)之一，也是實現(xiàn)其生命功能的重要結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)，如蛋白質(zhì)的α-螺旋和脫氧核糖核酸(DNA)的雙螺旋結(jié)構(gòu)等。受生物大分子螺旋結(jié)構(gòu)和功能的啟發(fā)，人工合成螺旋結(jié)構(gòu)及功能探索引起了化學(xué)家們持續(xù)而廣泛的研究興趣。螺旋聚合物在手性自組裝、不對稱催化、手性藥物傳遞、手性識別、對映體分離和圓偏振發(fā)光(CPL)等領(lǐng)域都有重要的應(yīng)用前景。發(fā)展新的合成方法，從非手性材料中合成單手螺旋聚合物是一項艱巨的課題，精準構(gòu)建螺旋聚合物具有重要意義。


圖1.聚聯(lián)烯的可視化的手性誘導(dǎo)及自分類和圓偏振發(fā)光


  吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院，超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室的吳宗銓教授團隊長期開展螺旋聚合物的精準合成及功能應(yīng)用的研究工作。他們通過在鈀、鎳等金屬上引入剛性的手性配體，發(fā)展出一系列高效、高選擇性手性催化劑，實現(xiàn)了聚聯(lián)烯、聚卡賓、螺旋聚異腈等聚合物的精準合成(Acc. Chem. Res. 2021, 54, 3953; Nat. Commun. 2023, 14, 566; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202204966; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202207028; Nat. Commun. 2022, 13, 811; Chem. Sci. 2022, 13, 1111; Chem. Sci. 2022, 13, 10375; ACS Catal. 2021, 11, 13838; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 7174; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 806; Angew. Chem., Int. Ed. 2020, 59, 16675; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 17773)。近日，該團隊在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上發(fā)表了題為“Visible Helicity Induction and Memory in Polyallene toward Circularly Polarized Luminescence, Helicity Discrimination, and Enantiomer Separation” 的文章（DOI: 10.1002/anie.202217234）。該團隊最近利用一種鎳配合物催化劑，引發(fā)聯(lián)烯類單體的活性可控聚合，制備分子量可控（Mn），分布窄（Mw/Mn）的聚聯(lián)烯，并使用手性胺或醇作為誘導(dǎo)劑，得到單手性螺旋聚合物（圖1，2）。所得到的單手性螺旋聚聯(lián)烯具有手性記憶和存儲的性能，在手性誘導(dǎo)劑被移除后也可以保持手性螺旋狀態(tài)。該手性誘導(dǎo)過程是一個可視化的過程，外消旋的聚聯(lián)烯在365 nm波長照射發(fā)射藍色熒光，而誘導(dǎo)的單手性螺旋聚聯(lián)烯則發(fā)射青色熒光并且具有圓偏振發(fā)光的性質(zhì)（圖2）。這些手性螺旋聚聯(lián)烯在各種溶劑中能形成穩(wěn)定的凝膠，手性螺旋聚聯(lián)烯凝膠具有自愈合的性能；而外消旋的聚聯(lián)烯由于螺旋手性誘導(dǎo)的自分類因素存在則不能形成凝膠（圖3）。此外，誘導(dǎo)的手性螺旋聚聯(lián)烯可以通過對映選擇性析晶高效地分離對映體。 


圖2.聚聯(lián)烯的可視化的手性誘導(dǎo)和圓偏振發(fā)光 


圖3. 凝膠狀態(tài)的自分類


  本研究的意義在于，發(fā)展了手性螺旋聚合物制備的新方法，從非手性聚合物利用手性誘導(dǎo)的方式制備單手性螺旋聚合物，實現(xiàn)了單手性的螺旋聚合物的可控制備，可以用于自我識別、手性拆分、液晶和自愈材料、信息存儲和加密等領(lǐng)域的研究，為新型功能材料的合成提供了新的方法與研究思路。相關(guān)研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202217234)上。吳宗銓教授為論文通訊作者，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室為通訊作者單位。


  論文鏈接：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202217234

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202217234

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