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  可穿戴智能材料的可持續(xù)能量供應(yīng)問題，是目前需要解決的熱門問題。然而，基于當(dāng)前“雙碳”目標(biāo)和可持續(xù)發(fā)展的挑戰(zhàn)，在能源的供給上面臨較大的碳減排任務(wù)。其中熱電材料可以利用自然界中廣泛存在的溫度差和熱電轉(zhuǎn)換機制，把熱能轉(zhuǎn)化為電能，為未來物聯(lián)網(wǎng)系統(tǒng)持續(xù)供能的重要途徑。傳統(tǒng)的熱電材料主要集中于無機半導(dǎo)體等脆性剛性材料，難以匹配需要拉伸變形的動態(tài)人機交互界面，而早期的液態(tài)熱電池或者有機固態(tài)離子熱電材料則主要受限于漏液或者功率密度低、力學(xué)脆弱的缺點。針對這些問題，武培怡教授課題組率先設(shè)計了力學(xué)穩(wěn)固的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠準固態(tài)熱電池，實現(xiàn)了高功率密度的持續(xù)供電功能。并進一步通過對聚乙烯醇反復(fù)凍融、機械訓(xùn)練等方法實現(xiàn)了離子電導(dǎo)率和力學(xué)性能之間的平衡，為抗疲勞離子型半固態(tài)熱電池的發(fā)展做出重要啟發(fā)。

  然而，考慮到未來的實際生產(chǎn)應(yīng)用，為縮短時長和經(jīng)濟成本，抗疲勞熱電池的制備流程需要進一步簡化。另外，非接觸式人機交互是可穿戴技術(shù)的未來發(fā)展趨勢，近幾年冠狀病毒病(COVID-19)的大流行更加突出了這一需求。因此，通過對材料的化學(xué)結(jié)構(gòu)進行合理設(shè)計，開發(fā)高性能、制備方法簡單、可遠程控制的熱電材料，是該領(lǐng)域迫切需要解決的核心問題，對未來物聯(lián)網(wǎng)系統(tǒng)的整合具有重要意義。

  為解決上述問題，河南師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院胡志國教授、時曉芳博士研究團隊和東華大學(xué)武培怡教授研究團隊報道了一種基于雙氫鍵作用的超分子水凝膠熱電池。該熱電池材料由一步光引發(fā)自由基聚合快速制備而成；由雙氫鍵貫穿的超分子凝膠網(wǎng)絡(luò)，賦予該離子熱電池媲美當(dāng)前最高水平的離子電導(dǎo)率和力學(xué)抗疲勞性能。同時該熱電池網(wǎng)絡(luò)可以容納飽和(K₄[Fe(CN)₆] /K₃[Fe(CN)₆])電解液，使其具有較強的近紅外光吸收能力和光熱效應(yīng)，可進一步用于光遙控、自發(fā)電、傳感一體化應(yīng)用。相關(guān)結(jié)果以“Double Hydrogen-bonding Reinforced High Performance Supramolecular Hydrogel Thermocell for Self-powered Sensing Remote-controlled by Light”為題發(fā)表在國際知名期刊《Advanced Functional Materials》上。文章第一作者為河南師范大學(xué)青年教師時曉芳，第二作者為河南師范大學(xué)研究生馬琳。

圖1. (a) PNAGA-F68超分子水凝膠的制備過程、(b) 粘彈性表征和 (c)內(nèi)部結(jié)構(gòu)。

圖2. PNAGA-F68 熱電池的電化學(xué)性能。

  如圖2，PNAGA-F68 熱電池的熱電壓達到-2.17mV K^-1, 40 攝氏度溫差下的功率密度為0.23 mW m^?2 K^?2，室溫下離子電導(dǎo)率為7.0 S.m^-1。在反復(fù)彎曲、拉伸、扭轉(zhuǎn)的情況下，保持穩(wěn)定的輸出電壓和電流，可適應(yīng)人體的運動，滿足可穿戴需求。

圖3. PNAGA-F68 熱電池的力學(xué)性能及綜合性能比較。

  由化學(xué)交聯(lián)的PNAGA-F68鏈以及物理交聯(lián)的氫鍵作用、金屬配位作用構(gòu)成的超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)使該熱電池具有優(yōu)異的力學(xué)性能。楊氏模量達到2.6 MPa, 抗疲勞閾值為3120 J.m^-2。相比于最新報道的其它半固態(tài)熱電材料，電化學(xué)性能和力學(xué)性能均處于較高水平。

圖4. PNAGA-F68 熱電池吸收人體體溫，并作為電源為房屋模型供電。

  PNAGA-F68熱電池可以組裝成電池陣列，產(chǎn)生更大的輸出電壓。該熱電池可以直接和皮膚接觸，通過吸收體溫的熱量進行發(fā)電，有潛力成為可穿戴設(shè)備的可持續(xù)的能量供應(yīng)新途徑。

圖5. PNAGA-F68熱電池的熱電效應(yīng)，及其光遙控自發(fā)電傳感一體化應(yīng)用。

  在近紅外光的照射下，該熱電池產(chǎn)生光熱效應(yīng)進行發(fā)電，產(chǎn)生電信號的變化。通過改變光的波長、強度以及照射時間，可以產(chǎn)生不同的信號響應(yīng)，進行豐富的信息傳遞。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211720 

  下載：Double Hydrogen-bonding Reinforced High Performance Supramolecular Hydrogel Thermocell for Self-powered Sensing Remote-controlled by Light