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  作為一種清潔高熱值的二次能源，氫氣（H₂）的開發(fā)對實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)具有重要作用。目前，95%左右的H₂通過化石燃料氣化重整（如IGCC技術(shù)）制備合成氣獲取，且同時生成接近9000萬噸二氧化碳（CO₂）。為捕獲合成氣中的CO₂并獲取低碳高純度的H₂，H₂/CO₂分離必不可少。為降低H₂生產(chǎn)和CO₂捕集成本，開發(fā)新的高效綠色H₂/CO₂分離技術(shù)勢在必行。膜分離法是作為一種新型低能耗低碳足跡的氣體分離技術(shù)，在近十幾年得到廣泛研究和開發(fā)。然而，合成氣出口溫度高（≥150 ℃），CO₂相對含量高。同時，H₂（2.89 ?）和CO₂（3.3 ?）的分子尺寸相差有限，因此，對于膜技術(shù)的成功與否，強(qiáng)尺寸篩選能力至關(guān)重要。聚合物膜具有低成本，加工性強(qiáng)等優(yōu)勢，是目前主流的氣體分離膜。然而絕大部分聚合物由于其無定形分子結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致H₂/CO₂選擇性普遍偏低，尤其在高溫條件下，因此難以制取高純氫氣。相較于聚合物自身，由陽離子絡(luò)合形成的超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)具有更高的高分子鏈組裝效率，更強(qiáng)的分子篩選能力和機(jī)械性能，因此被廣泛開發(fā)并應(yīng)用各種場合，包括自修復(fù)材料，刺激響應(yīng)性材料，催化劑和液體提純。其中，陽離子-聚苯并咪唑絡(luò)合的超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)表現(xiàn)出優(yōu)異的自修復(fù)能力，機(jī)械性能和熱穩(wěn)定性，非常適合運(yùn)用于高溫下的分子篩選。

圖1（a）金屬陽離子-聚苯并咪唑絡(luò)合的超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)示意圖;（b）調(diào)控膜中鹽含量; 含（c）鈀離子和（d）鎳離子的超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)SEM截面圖和原位EDS圖。

圖2 超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)的理化特性

圖3 超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)優(yōu)異的H₂/CO₂分離性能

  該工作發(fā)表在Macromolecules期刊上，標(biāo)題為“Supramolecular polymer networks of ion-coordinated polybenzimidazole with simultaneously improved H₂ permeability and H₂/CO₂ selectivity”。文章的共同第一作者是胡磊青博士，通訊作者是美國紐約州立大學(xué)布法羅分校林海青教授，合作方包括科羅拉多大學(xué)丁遺福教授團(tuán)隊。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c01033