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  發(fā)展具有更高復雜性和功能性的仿生自組裝結構（如：人工二維超分子組裝體（2DSAs））是解決日益嚴峻的能源環(huán)境問題的有效途徑。目前，有關2DSAs的研究已經(jīng)在兩方面取得了顯著進展：一是具有高效電子傳輸?shù)倪叧希?/span>edge-on）型2DSAs，二是具有多個活性位點的面朝上（face-on）型2DSAs。然而，在上述兩種2DSAs結構中同時實現(xiàn)高效電子傳輸和多個活性位點仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)，而這對于提升光催化性能至關重要，其主要是由于缺乏合適的組裝結構設計并實現(xiàn)有效的分子間軌道重疊和增加與底物接觸�；诖�，發(fā)展新的仿生結構以克服上述局限就顯得尤為重要。

  近日，受到單子葉植物中平行葉脈有助于底物轉移的啟發(fā)，西北工業(yè)大學田威教授團隊在前期利用可控陽離子–π化學精準構筑超分子聚合物的工作基礎上，進一步通過陽離子-π作用和氫鍵協(xié)同驅動剛性多臂單體的分級自組裝策略，將平行排列的1D導管和edge-on堆積模式集成到同一2DSAs結構中，最終構筑出了仿平行葉脈狀二維層狀超分子聚合物。上述結構有效提高了電荷分離和載流子傳輸能力，與不含1D導管的對照組相比，其可使光催化析氫速率從0.2 mmol h^-1 g^-1提升至3.5 mmol h^-1 g^-1。上述結果為二維功能超分子聚合物的仿生合成和應用領域拓展提供了新思路。

  該文合成了一系列C₃對稱的含剛性芳香核且由烯胺酮連接外圍吡啶鹽基團的非平面單體。該單體首先通過兩種不同的作用模式（交錯型和滑移型陽離子-π作用模式）協(xié)同導向形成一維柱狀結構；其次通過強的氫鍵作用進行橫向自組裝，形成具有1D導管的二維層狀結構；最后在弱的氫鍵驅動下進行層間堆積，形成厚度約為 4 nm 的 二維層狀超分子聚合物。

  光物理性能和析氫研究結果表明：長程陽離子-π堆積和1D導管結構對于二維層狀超分子聚合物的析氫性能起到關鍵作用。吡啶鹽與π基元之間的長程陽離子-π作用模式形成了電荷轉移通道，同時二維平面內嵌入的1D導管結構進一步促進了多電子轉移路徑的形成，從而有效優(yōu)化了電荷轉移動力學并提升了光催化析氫效率。

  相關工作近期發(fā)表在J. Am. Chem. Soc. 團隊博士研究生張居安和已畢業(yè)博士肖雪冬為文章的共同第一作者，西北工業(yè)大學田威教授為通訊作者。

  論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c00204

  Biomimetic Parallel Vein-like Two-Dimensional Supramolecular Layers Containing Embedded One-Dimensional Conduits Driven by Cation?π Interaction and Hydrogen Bonding to Promote Photocatalytic Hydrogen Evolution

  Ju-An Zhang, Xuedong Xiao, Jinyi Wang, Shuai Luo, Yi Lu, Yan-Yu Pang, Wei Tian*

  J. Am. Chem. Soc. 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c00204