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  大氣中二氧化碳濃度的增加是全球氣候變化的原因之一，也是自然和人類面臨的最緊迫的問題之一。減少人為CO₂排放的一個有效途徑是CO₂捕獲和儲存，這涉及到收集和分離二氧化碳的技術(shù)。開發(fā)能夠?qū)Χ趸歼M(jìn)行自適應(yīng)調(diào)節(jié)行為的氣體控制系統(tǒng)將會有所幫助。氣閥廣泛應(yīng)用于控制氣流，然而，目前的氣閥多數(shù)為物理機理調(diào)控，化學(xué)機理調(diào)控的氣閥面臨重大挑戰(zhàn)。

圖1. 基于質(zhì)子化誘導(dǎo)液體門控自適應(yīng)系統(tǒng)的CO₂化學(xué)響應(yīng)氣閥的原理圖

 

  近期，廈門大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院的侯旭教授團隊提出了質(zhì)子化誘導(dǎo)液體門控自適應(yīng)系統(tǒng)的CO₂化學(xué)響應(yīng)氣閥的機理（圖1）。利用聚(丙二醇)雙(2-氨基丙基醚)和油酸的聚合物可在CO₂的存在下發(fā)生質(zhì)子化而失去其表面活性（圖1a），將該聚合物溶于去離子水作為門控液體浸潤于尼龍膜內(nèi)制備成質(zhì)子化誘導(dǎo)液體門控自適應(yīng)系統(tǒng)；系統(tǒng)地研究了該液體門控體系的門控液在通入二氧化碳前后的物理化學(xué)性質(zhì)，主要包括接觸角、表面張力、動態(tài)表面張力、pH和結(jié)合能等（圖2）；之后，又系統(tǒng)地研究了該液體門控體系的物理化學(xué)性質(zhì)，主要包括SEM圖、元素分析圖、臨界跨膜壓強、CO₂濃度的影響、膜孔的影響等（圖3）；通過多次交替加入CO₂和排出CO₂驗證了該液體門控體系的穩(wěn)定性，以及通過加入不同的氣體驗證了該液體門控體系對CO₂特異性識別。這項研究工作打破物理機理的氣閥不能對氣體特異性識別的缺陷，系統(tǒng)研究了化學(xué)機理的氣閥在控制CO₂氣流方面的貢獻(xiàn)，為工業(yè)廢氣中CO₂捕獲和儲存提供了新的技術(shù)支撐（圖4）。該工作以“Carbon Dioxide Chemically Responsive Switchable Gas Valves with Protonation-Induced Liquid Gating Self-Adaptive Systems”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上（DOI: 10.1002/anie.202201109）。文章第一作者是廈門大學(xué)博士后雷津美博士。該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。

 

圖2.基于質(zhì)子化誘導(dǎo)的液體門控中門控液體的性質(zhì)

 

圖3. 基于質(zhì)子化誘導(dǎo)的液體門控的性質(zhì)

 

圖4. 基于質(zhì)子化誘導(dǎo)的液體門控的CO₂化學(xué)響應(yīng)氣閥的應(yīng)用

 

  該工作是團隊近期關(guān)于氣體響應(yīng)性液體門控相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。團隊利用液體來建立氣流控制的響應(yīng)性閥門，可以為包括氣閥在內(nèi)的各種應(yīng)用場景提供新的機會（Nature 2015, 519, 70-73）。在過去的幾年中，團隊制備了光、熱、力和磁場等響應(yīng)的液體門控用于氣流控制（Ind. Eng. Chem. Res. 2019, 58, 11976-11984；Chem. Soc. Rev. 2020, 49, 7907-7928; Light Sci. Appl. 2021, 10, 127; Adv. Mater. 2022, 34, 2107327;），然而，這些液體門控體系因受外界因素的控制往往給其應(yīng)用帶來極大困擾。為此團隊發(fā)展了質(zhì)子化誘導(dǎo)的液體門控，系統(tǒng)探索了通入CO₂、排出CO₂和不同濃度的CO₂對功能液體和液體門控性質(zhì)的影響，驗證了質(zhì)子化誘導(dǎo)的液體門控的穩(wěn)定性和特異性，實現(xiàn)了自適應(yīng)性和可開關(guān)性CO₂氣閥的應(yīng)用。

 

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202201109