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  復(fù)雜晶體具有高配位數(shù)、低晶格對稱性的結(jié)構(gòu)特征，是簡單晶體（如FCC、 BCC晶格）和準(zhǔn)晶之間的重要橋梁。復(fù)雜晶體獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征使其在光學(xué)，催化，納米材料等領(lǐng)域有著不可估量的應(yīng)用前景。大量的復(fù)雜晶體已在金屬及其合金中被發(fā)現(xiàn)，而且在一些軟物質(zhì)體系（如嵌段共聚物、樹枝狀聚合物、液晶等）中同樣也發(fā)現(xiàn)了類似的復(fù)雜拓?fù)涿芏严�。作為�?fù)雜晶體的典型代表，χ相（也稱A12）是金屬α-Mn的晶體結(jié)構(gòu)，每個晶胞包含58個原子（如圖1所示），這些原子形成了極其復(fù)雜的Frank-Kasper-like多四面體密堆積結(jié)構(gòu)。正是由于其極為復(fù)雜的晶體結(jié)構(gòu)，復(fù)雜晶體χ相在結(jié)構(gòu)色、雜化材料、電子顯示等多功能材料開發(fā)方面極具潛力。膠體粒子能夠自發(fā)地排列形成各種簡單晶體甚至是準(zhǔn)晶，但至今在膠體領(lǐng)域還沒有發(fā)現(xiàn)復(fù)雜晶體χ相。因此，如何利用簡單的膠體粒子基元自組裝構(gòu)筑極其復(fù)雜的晶體χ相，進(jìn)而揭示其組裝規(guī)律及動力學(xué)機(jī)制，是一個非常有趣且具有挑戰(zhàn)性的問題。

  針對上述問題，中科院長春應(yīng)化所高分子物理與化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李占偉副研究員和孫昭艷研究員團(tuán)隊(duì)，基于他們前期發(fā)展的軟兩面神和補(bǔ)丁粒子模型及介觀動力學(xué)模擬方法（Soft Matter, 8, 6693, 2012; Soft Matter, 10, 5472, 2014; Soft Matter, 12, 741, 2016; Self-Assembling Systems: Theory and Simulation (John Wiley & Sons, Ltd.), pp. 109-133, 2016; Soft Matter, 14, 7625, 2018），提出了利用最簡單的軟兩面神膠體粒子自組裝策略來構(gòu)筑復(fù)雜團(tuán)簇晶體χ_c相的新思路。

圖1：利用軟兩面神膠體粒子自組裝構(gòu)筑復(fù)雜團(tuán)簇晶體χ_c相的設(shè)計策略。

  如圖1所示，軟兩面神粒子首先自組裝形成具有特定尺寸分散性的膠體團(tuán)簇，這些膠體團(tuán)簇會進(jìn)一步堆積形成具有高配位數(shù)、低晶格對稱性特征的復(fù)雜團(tuán)簇晶體χ_c相。

圖2：關(guān)于軟兩面神膠體粒子的補(bǔ)丁大小β和體系密度ρ的自組裝相圖及典型的膠體團(tuán)簇晶體。

  如圖2所示，調(diào)節(jié)軟兩面神膠體粒子的補(bǔ)丁大小和補(bǔ)丁相互作用，可以有效地調(diào)控膠體團(tuán)簇的形狀和尺寸分散性；調(diào)節(jié)體系的密度，不同形狀和尺寸的膠體團(tuán)簇會進(jìn)一步堆積形成包括團(tuán)簇晶體χ_c相在內(nèi)豐富的團(tuán)簇晶體結(jié)構(gòu)。他們的研究發(fā)現(xiàn)，對于團(tuán)簇晶體χ_c相，尺寸較大的膠體團(tuán)簇具有較大的Voronoi體積，而較大的Voronoi體積實(shí)現(xiàn)了其較高的配位數(shù)，團(tuán)簇特定的尺寸分散性實(shí)現(xiàn)了構(gòu)筑χ_c相所需的多種配位數(shù)的要求（圖3）。

圖3：模擬得到的χ_c相的結(jié)構(gòu)特征：（a）徑向分布函數(shù)，(b)-(d) 配位數(shù)分布，(e)-(h) 典型的二維散射圖。

  他們的動力學(xué)模擬結(jié)果揭示：團(tuán)簇晶體χ_c相是由兩面神膠體粒子經(jīng)過典型的兩步自組裝形成的，首先兩面神膠體粒子快速形成小的膠體團(tuán)簇，小團(tuán)簇并不穩(wěn)定，相互之間會進(jìn)一步融合形成具有特定尺寸的較大團(tuán)簇，同時伴隨著團(tuán)簇間的粒子交換，膠體團(tuán)簇最終堆積形成復(fù)雜的團(tuán)簇晶體χ_c相（圖4）。

圖4： 兩面神膠體粒子自組裝形成χ_c相的動力學(xué)過程：（a）團(tuán)簇質(zhì)心徑向分布函數(shù)及（b）團(tuán)簇尺寸分布隨時間的變化，（c）不同模擬時刻的形貌圖。

  而且，他們發(fā)現(xiàn)在團(tuán)簇晶體χ_c相形成以后，團(tuán)簇之間仍然存在著大量的粒子交換，團(tuán)簇間的動態(tài)粒子交換是穩(wěn)定復(fù)雜團(tuán)簇晶體χ_c相的重要因素（圖5）。

圖5：χ_c 和 BCC_c 相平衡以后膠體團(tuán)簇間粒子交換的概率以及頻次分布。

  目前，實(shí)驗(yàn)上基于超支化聚合物、聚合物膠束、聚合物接枝納米粒子等體系已經(jīng)能夠制備各種軟兩面神膠體粒子，而且利用兩面神膠體粒子可以很容易地實(shí)現(xiàn)各種具有導(dǎo)電、導(dǎo)熱、磁性的無機(jī)和聚合物材料的復(fù)合。鑒于此，他們的理論模擬結(jié)果將為實(shí)驗(yàn)上設(shè)計并制備新型復(fù)雜膠體團(tuán)簇晶體材料提供新的思路和重要的理論幫助。

主封面，圖片來源 J. Phys. Chem. Lett.

  該工作近期以“Intercluster Exchange Stabilized Novel Complex Colloidal χ_c Phase”為題發(fā)表于J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 36, 8872–8881上, 并被選為主封面文章。長春應(yīng)化所孫玉偉博士為該論文的第一作者，長春應(yīng)化所李占偉副研究員為該論文的通訊作者，長春應(yīng)化所孫昭艷研究員為共同通訊作者。特別感謝吉林大學(xué)呂中元教授、加拿大麥克馬斯特大學(xué)史安昌教授、復(fù)旦大學(xué)李衛(wèi)華教授、清華大學(xué)燕立唐教授等各位老師在本工作完成中給予的有益討論和幫助。本研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃和中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會的資助。

  論文信息： Yu-Wei Sun, Zi-Qin Chen, You-Liang Zhu, Zhan-Wei Li*, Zhong-Yuan Lu, Zhao-Yan Sun*, Intercluster Exchange Stabilized Novel Complex Colloidal χ_c Phase, J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 36, 8872–8881.

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.jpclett.1c01916