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  自愈水凝膠作為一種自愈合材料，在破壞后可以恢復(fù)其結(jié)構(gòu)的完整性和力學(xué)性能，在軟機(jī)器人、人工植入物(、人工智能、3D打印、可穿戴設(shè)備和醫(yī)療器械和輔助健康技術(shù)等方面有巨大的應(yīng)用前景。然而在實(shí)際應(yīng)用中，由于成本昂貴、合成過程復(fù)雜、相互作用弱等原因，這些水凝膠不能穩(wěn)定地發(fā)揮作用或得到廣泛應(yīng)用。常見自愈合水凝膠多為人工合成高分子，它們在環(huán)境影響及生物相容性方面仍存在缺陷，而目前天然高分子基自愈合水凝膠在功能性上仍有不足。為了解決自愈合水凝膠環(huán)境友好性問題并豐富其功能性，盧凌彬教授團(tuán)隊(duì)提出一種全天然策略，以環(huán)境友好的羧甲基纖維素和多巴胺為原材料，利用酰胺反應(yīng)和氧化自聚反應(yīng)同步發(fā)生方式獲得一種環(huán)境友好型的多功能CMC/PDA復(fù)合水凝膠。該復(fù)合水凝膠不僅具有良好的自愈合性能，而且兼具超級(jí)粘附性能和高靈敏感應(yīng)特性。

圖1 CMC/PDA水凝膠的反應(yīng)機(jī)理

  在這項(xiàng)工作中該團(tuán)隊(duì)利用1-乙基-（3,3’-二甲基氨基丙基）碳酰二亞胺鹽酸鹽活化羧甲基纖維素，使得羧甲基纖維素的羧基與多巴胺的氨基發(fā)生酰胺化反應(yīng)，形成第一網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。多巴胺的氧化自聚合則構(gòu)成水凝膠第二網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)聚多巴胺。因此在形成凝膠的過程中，多巴胺既是第一網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)劑，同時(shí)也是第二網(wǎng)絡(luò)的單體。兩個(gè)網(wǎng)絡(luò)互相穿插，形成一個(gè)穩(wěn)定的互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，得到CMC/PDA水凝膠。通過愈合機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)，在CMC/PDA水凝膠的自愈合過程中，PDA網(wǎng)絡(luò)中的可逆非共價(jià)鍵和酰胺氫鍵共同發(fā)揮作用，賦予其良好的自愈合性能（圖2）。

圖2 羧甲基纖維素/聚多巴胺水凝膠的自愈合過程。

  研究表明，CMC/PDA水凝膠可以拉伸700%而不斷裂，自愈后拉伸性能也能得以恢復(fù)，具有良好的彈性形變性（圖2-3）。CMC/PDA水凝膠優(yōu)良的力學(xué)性能與羧甲基纖維素和多巴胺形成的雙重互穿網(wǎng)絡(luò)有關(guān)。兩種網(wǎng)絡(luò)密切的連接交叉，不僅保證了水凝膠可拉伸，而且也起著支撐網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的作用，使它在適當(dāng)壓力條件下發(fā)生彈性形變，并在壓力消失后可迅速恢復(fù)原來的形狀。

圖3 （a) CMC/PDA水凝膠的拉伸性；（b) CMC/PDA水凝膠在壓縮下完全恢復(fù)。

  CMC/PDA水凝膠還表現(xiàn)出卓越的表面粘附力，可粘附于各種表面，包括人體皮膚、紙張、塑料、樹枝、石頭、樹葉等（圖4）。水凝膠強(qiáng)大的粘附力使水凝膠能夠承受高達(dá)是自身重量10000倍重的物體，遠(yuǎn)高于同類材料的粘附力。這一特點(diǎn)使其可以緊密地粘附在人體皮膚上，不需要額外的黏附劑。 

圖4 a) CMC/PDA水凝膠可以粘附在人體皮膚、紙張、塑料、樹枝、石頭和樹葉；b) CMC/PDA水凝膠可黏附自身重量10000倍的重物。

  如圖5所示，CMC/PDA水凝膠具有良好的導(dǎo)電性能，即使斷裂自愈合后，也能恢復(fù)導(dǎo)電性。而且水凝膠的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)具有良好的延展性，即使拉伸到自身的300%后，水凝膠網(wǎng)絡(luò)還是具有良好的導(dǎo)電性能。拉伸時(shí)，隨著水凝膠網(wǎng)絡(luò)的距離增大，電阻值增大，燈泡的亮度變暗。同時(shí)，CMC/PDA水凝膠還可以模仿人體皮膚操控智能手機(jī)（圖6）。 

圖5完整的水凝膠、切開后的水凝膠、自愈合后的水凝膠和經(jīng)過拉伸的水凝膠接入電路后的燈泡亮度變化。

圖6 CMC/PDA水凝膠可以模仿人類皮膚來解鎖手機(jī)密碼。

圖7 CMC/PDA水凝膠的實(shí)時(shí)相對(duì)電阻：喉嚨發(fā)聲(a)、脈搏跳動(dòng)(b)、手腕(c)、肘關(guān)節(jié)(d)、膝關(guān)節(jié)(e)和手指(f)的相應(yīng)電阻變化對(duì)應(yīng)的信號(hào)。

  CMC/PDA水凝膠的GF高達(dá)4.741，高于已經(jīng)報(bào)道的純聚合物水凝膠仿生皮膚。通過CMC/PDA水凝膠的阻值變化可以實(shí)現(xiàn)人體運(yùn)動(dòng)實(shí)時(shí)監(jiān)測。如圖7所示，利用CMC/PDA水凝膠通過對(duì)人體各類不同幅度和頻率的運(yùn)動(dòng)進(jìn)行監(jiān)測可以獲得規(guī)律性明顯的電阻變化峰。CMC/PDA水凝膠可以很容易地對(duì)手指、手腕、肘關(guān)節(jié)和膝關(guān)節(jié)等人體屈伸運(yùn)動(dòng)做出積極響應(yīng)，甚至一些細(xì)微的運(yùn)動(dòng)也能被靈敏地捕捉到。例如，將CMC/PDA水凝膠附著在喉嚨上，則可根據(jù)聲帶振動(dòng)幅度和頻率產(chǎn)生獨(dú)特的有規(guī)律的信號(hào)。這種具有聲音感知能力的特性，使得CMC/PDA水凝膠可望用于發(fā)聲困難患者的通信設(shè)備中。此外，即使是微弱的振動(dòng)，如脈搏，CMC/PDA水凝膠也能靈敏地獲得響應(yīng)信號(hào)，反映出脈搏跳動(dòng)頻率的變化。

  該工作基于全天然策略設(shè)計(jì)制備的CMC/PDA水凝膠不僅解決了自愈合水凝膠環(huán)境友好和生物相容性的問題，而且同時(shí)具備優(yōu)異的粘附力和靈敏的響應(yīng)感應(yīng)性，可以模擬人體皮膚功能，在智能皮膚等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。論文第一作者為海南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院碩士生李亞萍，通訊作者為海南大學(xué)盧凌彬教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129736