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武漢大學呂昂團隊《Nano Lett.》： 纖維素水溶液粘合劑
2024-04-17  來源：高分子科技

  在可持續(xù)發(fā)展的背景下，開發(fā)一種無需化學改性的生物質(zhì)基粘合劑作為石油基粘合劑的替代品至關(guān)重要。同時，創(chuàng)造一種簡單且可持續(xù)的方法來生產(chǎn)高質(zhì)量的粘合劑并應(yīng)用于制造多功能復合材料是具有挑戰(zhàn)性的。纖維素是地球上最豐富的天然聚合物，由于其生物降解性、生物相容性、成本效益、堅固性和安全性而成為研究熱點。然而，纖維素鏈之間豐富而強大的分子間相互作用使其在普通溶劑中不易溶解。因此，使用纖維素作為粘合劑來獲得令人滿意的粘合性能仍然是一項重大挑戰(zhàn)。



  近期，武漢大學呂昂團隊利用纖維素的固有特性開發(fā)出了一種基于纖維素水溶液的粘合劑。各種基于纖維素的產(chǎn)品，包括薄膜/水凝膠等塊狀材料以及廢木屑等顆粒材料，均可粘合成型，無需改性或添加其他成分，從而解決了成型程序復雜和天然聚合物材料利用率低的難題。他們通過利用纖維素作為中間相來粘合和塑造多功能材料，還為智能材料和設(shè)備（如致動器和電子設(shè)備）的生產(chǎn)引入了全新的視角。此外，其他天然聚合物（包括甲殼素、殼聚糖）和一些合成聚合物（如聚乙烯醇和聚酰胺產(chǎn)品）也能通過纖維素溶液粘合劑粘合。相關(guān)工作以“Aqueous Cellulose Solution Adhesive”為題發(fā)表在Nano Letters。共同作者是武漢大學2022級碩士生王世豪和2022級博士陳敏章。通訊作者是武漢大學呂昂。 在纖維素材料中，例如在纖維素膜中，纖維素大分子鏈通過強分子間相互作用如氫鍵和疏水相互作用緊密堆積，形成由纖維素束組成的聚集體結(jié)構(gòu)（圖1a-I）。在纖維素/BzMe3NOH水溶液中，通過纖維素與溶劑之間的相互作用，纖維素大分子鏈以分子形式分散，當纖維素溶液與纖維素材料接觸時，纖維素溶液迅速填充由纖維素束組成的纖維素材料的表面，在兩個接觸纖維素表面之間形成均勻的界面（圖1a-II）。再生過程中纖維素鏈間的分子間相互作用被重建。在再生過程中，纖維素鏈不僅彼此之間形成強烈的分子間相互作用，而且與纖維素束表面的羥基形成大量的相互作用（例如氫鍵），并最終導致無縫、均勻的界面層和牢固的鍵合效應(yīng)（圖1a-III）。得益于纖維素溶液粘合劑，可以粘合各種纖維素產(chǎn)品，包括纖維素體相材料如薄膜和水凝膠（圖1b），以及纖維素顆粒材料如木屑、稻草和廢紙（圖1c）。


圖1纖維素水溶液粘合劑的機理與應(yīng)用


  經(jīng)過簡單的粘合-再生過程（圖 1b），再生纖維素薄膜就能緊密結(jié)合在一起。粘合纖維素膜（BCF） 具有與原始纖維素薄膜相當?shù)?/span>力學性能（圖2a），并且粘合性能不受粘合劑用量與粘合時間的影響（圖2b-c），這表明粘合過程非？臁＠w維素粘合劑形成了厚度為幾微米的均勻界面層，其形貌和結(jié)構(gòu)與纖維素膜相似（圖2e）。值得注意的是，斷裂均發(fā)生在粘合區(qū)之外，所有的BCF樣品都沒有顯示出內(nèi)聚或粘合失效現(xiàn)象（圖2h），這歸因于粘合區(qū)界面的阻塞效應(yīng)（圖2i）。 


圖2 纖維素溶液對纖維素膜的粘附效果


  利用纖維素溶液粘合劑，可以通過物理一步成型工藝獲得纖維素基產(chǎn)品。例如吸管、袋子和杯子（3a-c）。同時，還制備了具有不同形狀和功能的纖維素水凝膠，例如，制備了兩個嵌套的莫比烏斯環(huán)（圖3d），這在一次成型工藝中很難實現(xiàn)。由于纖維素水凝膠在叔丁醇中的收縮率高于殼聚糖水凝膠，因此展示了基于纖維素水凝膠和殼聚糖水凝膠的原型致動器。使用不同的圖案將纖維素水凝膠黏附到殼聚糖水凝膠使得驅(qū)動器能夠螺旋或管狀卷曲（圖3e-f），未來可以實現(xiàn)具有更復雜結(jié)構(gòu)和更強大功能的生物質(zhì)水凝膠基材料。最后通過粘合纖維素基電極和纖維素/BzMe3NOH 離子導體還制備了纖維素基集成超級電容器（CISC），緊密的粘合有效降低了界面電阻，提高了存儲容量（圖3g-i）。 


圖3 纖維素水溶液粘合劑制備薄膜型產(chǎn)品


  除體相纖維素材料外，木屑、秸稈和廢紙等顆粒狀纖維素材料也可通過纖維素溶液粘附，以制備堅固耐用的結(jié)構(gòu)材料。如圖4所示，利用去木質(zhì)素木屑作為分散相，纖維素溶液為粘合劑制備了一類高強度的復合板材。這類纖維素/木材復合板材的抗彎強度（218.4 MPa）高于天然木材（70 MPa）以及商品化木材復合材料，具有可持續(xù)發(fā)展性和環(huán)境友好性，是未來可持續(xù)發(fā)展建筑材料的理想選擇。 


圖4纖維素/木屑復合板的性能


  纖維素粘合劑是可持續(xù)和環(huán)境友好的，包括其可降解性、利用廢棄生物質(zhì)資源的能力、減少碳排放、節(jié)能和廣泛的應(yīng)用。在當前全球可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境友好意識日益增強的背景下，這一點意義重大。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01154


  呂昂課題組網(wǎng)站：https://anglu.whu.edu.cn/

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（責任編輯：xu）
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