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  納米金粒子以其獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)和催化性能，廣泛應(yīng)用于催化、生物傳感、納米診斷、納米醫(yī)藥、光譜增強(qiáng)和信息存儲(chǔ)等領(lǐng)域。相比溶液中的獨(dú)立粒子或本體塊狀材料，納米金粒子的二維組裝體顯示了更加優(yōu)越的性能和更廣泛的應(yīng)用。納米粒子二維單層膜的構(gòu)建往往需要一個(gè)二維界面，如氣固、液固、氣液和液液界面。在固體表面自組裝成的納米粒子單層膜，往往很難轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)自支撐性，從而限制了進(jìn)一步的納米器件和功能應(yīng)用。液液界面納米粒子自組裝是最常見(jiàn)和有效的構(gòu)建納米粒子宏觀單層膜的方法。但由于粒子間弱的物理作用，納米金粒子二維單層膜存在不穩(wěn)定、易破碎、難轉(zhuǎn)移、粒子間距和粒子取向難調(diào)控等缺陷，極大限制了其基礎(chǔ)研究和實(shí)際應(yīng)用。

  針對(duì)納米粒子液液界面自組裝方面的難題，杭州師范大學(xué)黃又舉教授團(tuán)隊(duì)圍繞納米金粒子液液界面自組裝過(guò)程，引入高分子間的強(qiáng)相互作用如高分子鏈間作用力、交聯(lián)或聚合反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了界面自組裝過(guò)程中納米金粒子的精確調(diào)控，獲取了一系列納米金粒子的宏觀大面積單層膜。功能高分子調(diào)控的納米金粒子單層膜具有優(yōu)越的自支撐性、易轉(zhuǎn)移性、粒子間距離精確可調(diào)、粒子有序排列等特點(diǎn)，并實(shí)現(xiàn)了單層膜在柔性生物檢測(cè)、光譜增強(qiáng)、光學(xué)顯示和防偽，以及海水凈化等領(lǐng)域的應(yīng)用。

  前期工作（Chemistry of Materials 2018, 30 (6), 1989），黃又舉教授團(tuán)隊(duì)利用油水界面將丙烯酰胺修飾的納米金粒子組裝成二維單層膜（圖1a），通過(guò)紫外光引發(fā)聚合，使納米金粒子在氣液界面相互交聯(lián)，制備了大面積均一致密、力學(xué)性能提高、粒子間距可以有效控制的二維金納米粒子單層膜（圖1b）。該方法克服了傳統(tǒng)方法納米金粒子膜易破碎、難轉(zhuǎn)移等缺點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了不同尺寸和形貌的納米粒子在界面交聯(lián)自組裝的普適性。 

圖1 納米金粒子表面交聯(lián)誘導(dǎo)的液液界面自組裝方法（a）；傳統(tǒng)方法（b:A-D）與本方法（b:E-H）獲取納米金粒子單層膜粒子間距調(diào)控的對(duì)比。

  利用納米粒子界面交聯(lián)自組裝方法，用功能性的高分子取代上述的雙鍵單體，也可快速制備高度均勻性、自支撐性的納米金與高分子復(fù)合功能納米膜。利用超支化聚乙烯亞胺（HPEI）原位合成納米金，通過(guò)多巴胺在水/空氣界面的自聚反應(yīng)及其與HPEI上氨基的化學(xué)反應(yīng)，使納米金粒子交聯(lián)，進(jìn)而調(diào)控二維納米金粒子的自組裝（圖2A-C；Applied Materials & Interfaces 2019, 11 (39), 36259）。由于穩(wěn)固的化學(xué)交聯(lián)作用，得到的二維納米金粒子單層膜具有面積可控、穩(wěn)定性好、易轉(zhuǎn)移等特點(diǎn)，并進(jìn)一步應(yīng)用到柔性可穿戴納米傳感器如運(yùn)動(dòng)手環(huán)和口罩，實(shí)現(xiàn)人體運(yùn)動(dòng)和生理狀態(tài)下呼吸氣體中水分子的實(shí)時(shí)檢測(cè)。利用雙響應(yīng)性的烷氧醚樹(shù)枝化體系共聚物修飾到納米金粒子表面，可構(gòu)建溫度和pH可逆響應(yīng)性的二維單層膜（圖2D-E；Langmuir 2018, 34 (43), 13047）。

圖2 多巴胺自聚調(diào)控的納米金粒子液液界面自組裝（A-C）；烷氧醚樹(shù)枝化體系共聚物調(diào)控的納米金粒子單層膜以及雙刺激響應(yīng)性（D和E）。

  最近，黃又舉教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)精準(zhǔn)調(diào)控納米金棒表面的不對(duì)稱(chēng)修飾，利用金棒局部高分子間的相互作用，實(shí)現(xiàn)了液-液界面金棒的定向宏觀組裝。與傳統(tǒng)組裝不同的是，該體系不僅可以實(shí)現(xiàn)宏觀大面積的均一組裝（40cm²），也可以通過(guò)粒子間的相互作用誘導(dǎo)金棒的肩并肩取向（圖3A；Advanced Optical Materials 2020, 1902082）。肩并肩組裝體相對(duì)于其它組裝體可以更完美匹配808 nm激光光源，實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換性能，用于光熱防偽器件。同時(shí)通過(guò)在納米金粒子表面接枝聚苯胺（PANI）軟配體，形成核殼結(jié)構(gòu)。通過(guò)調(diào)節(jié)殼層厚度可實(shí)現(xiàn)納米金粒子二維長(zhǎng)程有序超晶格排列，借助PANI的多重刺激響應(yīng)性可實(shí)現(xiàn)納米金粒子單層膜的可逆等離子體激元調(diào)諧（圖3B；ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12 (9) 11296）。

圖3 高分子不對(duì)稱(chēng)性修飾納米金棒的液液界面自組裝（A）；聚苯胺修飾的納米金粒子自組裝成的超晶格單層膜（B）。

  黃又舉教授團(tuán)隊(duì)利用上述方法構(gòu)建了一系列納米金粒子單層膜，并成功應(yīng)用于納米生物傳感器（Biosensors and Bioelectronics 2020, 112277；Biosensors and Bioelectronics 2019, 143, 111616；Biosensors & Bioelectronics 2018, 118, 247；Analytical Chemistry 2019, 91 (23), 14792；Analytical Chemistry 2018, 90 (10), 6124）、食品快速檢測(cè)（Food Chemistry 2020, 329, 127160）、光學(xué)防偽與顯示（Advanced Materials Interfaces 2018, 1800026；Advanced Optical Materials 2020, 1902082），以及海水凈化（Journal of Materials Chemistry A 2018, 6 (22), 10217）等領(lǐng)域�；诩{米金粒子二維自組裝方法以及單層膜的相關(guān)應(yīng)用方面的工作，團(tuán)隊(duì)以Macroscopic two-dimensional monolayer films of gold nanoparticles: fabrication strategies, surface engineering and functional applications為題撰寫(xiě)綜述，發(fā)表在英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)納米尺度上（Nanoscale 2020, 12 (14), 7433）。

圖4 納米金粒子單層膜的構(gòu)建方法，表面功能化和功能應(yīng)用示意圖。

  上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（21404110；51473179；51873222）、寧波市科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)（2015C110031）、中科院-福建STS項(xiàng)目（2017T31010024）、中科院青促會(huì)（2016268）、杭師大卓越人才啟動(dòng)項(xiàng)目以及企業(yè)橫向課題的資助。特別感謝上述工作中合作伙伴的大力支持和幫助（中科院寧波材料所陳濤研究員、復(fù)旦大學(xué)聶志鴻教授、寧波大學(xué)郭智勇教授、福州大學(xué)郭隆華教授、南昌大學(xué)賴衛(wèi)華教授、華中農(nóng)業(yè)大學(xué)肖志東教授、英國(guó)曼徹斯特大學(xué)劉旭慶教授、美國(guó)斯坦福大學(xué)司鵬博士）。

  文章鏈接：

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/nr/c9nr09420b#!divAbstract

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adom.201902082

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c01983

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0956566320302724

  https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0308814620310220

黃又舉教授簡(jiǎn)介

  黃又舉，博士，教授，博士生導(dǎo)師。2010年在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲取博士學(xué)位，師從李良彬教授。2010-2014年，在新加坡南洋理工大學(xué)做博士后。2014-2019年，在中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所任項(xiàng)目研究員。2017-2018年，在德國(guó)馬普所高分子所做訪問(wèn)學(xué)者。2019年9月至今，以卓越人才計(jì)劃入職杭州師范大學(xué)，組建納米生物傳感器關(guān)鍵材料課題組。團(tuán)隊(duì)目前有3名教師，7名研究生。黃又舉教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事功能高分子材料、膠體與表面科學(xué)、生物與食品安全檢測(cè)等多學(xué)科交叉領(lǐng)域的研究工作。圍繞納米生物傳感器中核心材料和關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，發(fā)展了一系列新型納米生物檢測(cè)監(jiān)測(cè)技術(shù)，并探索了在食品安全、環(huán)境和生物醫(yī)療領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究與產(chǎn)業(yè)化。相關(guān)工作發(fā)表SCI論文130余篇，被引用4000余次，H因子為32。以第一發(fā)明人申請(qǐng)中國(guó)/韓國(guó)發(fā)明專(zhuān)利20余項(xiàng)。主持省部級(jí)項(xiàng)目10余項(xiàng)，包括3項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金�；谏鲜龉ぷ�，黃又舉博士入選了浙江省高層次特聘專(zhuān)家、寧波市3315創(chuàng)新個(gè)人、寧波市領(lǐng)軍拔尖人才計(jì)劃（第一層次）、中國(guó)青年化學(xué)家元素周期表代言人、浙江省高校領(lǐng)軍人才、浙江省高等學(xué)�！霸菏拷Y(jié)對(duì)培養(yǎng)青年英才計(jì)劃”。