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  作為可拉伸顯示和光學(xué)電子器件的基本構(gòu)件之一，透明導(dǎo)電彈性體需要具備優(yōu)異地機(jī)械和電學(xué)性能。水凝膠材料雖可兼具自修復(fù)能力和高透明度，然而惡劣環(huán)境下水分的蒸發(fā)或結(jié)晶易導(dǎo)致設(shè)備失靈。離子液體/聚合物材料制備的離子凝膠存在離子液體泄漏的風(fēng)險以及使用大量有機(jī)溶劑的弊端，阻礙了實際應(yīng)用。可見，彈性體結(jié)構(gòu)內(nèi)缺乏有效地可逆動態(tài)鍵，難以制備自主修復(fù)的透明導(dǎo)電彈性體。因此，目前亟需一種新的有效策略來制備具有優(yōu)異自修復(fù)能力的透明導(dǎo)電彈性體，規(guī)避水凝膠和離子凝膠的弊病。

  為解決上述問題，華南理工大學(xué)何明輝副研究員和華中科技大學(xué)的蘇彬教授在前期開發(fā)的可聚合低共熔溶劑（Polymerizable deep eutectic solvent, PDES）透明導(dǎo)電材料的工作基礎(chǔ)上（J. Mater. Chem. C, 2017, 5, 8475; Chem. Commun., 2018, 54, 2304; ACS Appl. Mater. Inter., 2019, 11, 14313; Chem. Commun., 2020, 56, 2771），在丙烯酸/氯化膽堿（AA/ChCl）PDES中引入植酸（PA），利用體系內(nèi)存在的高密度氫鍵形成的超分子動態(tài)網(wǎng)絡(luò)制備了高透明度（93%）、優(yōu)異拉伸性能（~1300%）、高離子導(dǎo)電性（7.8 ×10^?4 S cm^?1）和優(yōu)異自修復(fù)能力（91.5%效率）的透明導(dǎo)電彈性體Poly(AA/ChCl)-PA（如圖1）。利用該彈性體制造的形變傳感器可用于人體活動監(jiān)測，且修復(fù)后的彈性體依然可以正常工作。 

圖1. 透明導(dǎo)電彈性體Poly(AA/ChCl)-PA的自修復(fù)過程和化學(xué)結(jié)構(gòu)

  研究人員向ChCl/AA PDES中添加不同比例的PA溶液，利用原位UV光聚合方式制備透明導(dǎo)電彈性體。UV-Vis光譜表征Poly(AA/ChCl)-PA彈性體的光學(xué)透過率高達(dá)93%，且隨PA添加量增加而提升（圖2a-c）。將彈性體連接入電路測試其電學(xué)性能，小燈泡可在彈性體循環(huán)拉伸過程中保持發(fā)光，表明其優(yōu)異的電學(xué)性能，且導(dǎo)電性隨PA添加量而提升。

圖2. 導(dǎo)電彈性體Poly(AA/ChCl)-PA的光學(xué)和電學(xué)性能

  使用密度泛函理論（DFT）計算三種分子間作用力（Poly(PDES)與PA；Poly(PDES)分子間；PAA與PA），發(fā)現(xiàn)Poly(PDES)與PA分子間的結(jié)合能最低，為-25.8 kacl/mol，實驗上也驗證了導(dǎo)電彈性體Poly(AA/ChCl)-PA體系內(nèi)的強(qiáng)氫鍵作用力賦予了優(yōu)異的自修復(fù)能力，如圖3。

圖3. Poly(PDES)和PA之間多重氫鍵作用的理論計算和實驗驗證

  研究人員還探討了PA加入量對Poly(AA/ChCl)-PA彈性體機(jī)械性能和自修復(fù)性能的影響。通過改變PA的加入量，彈性體聚合物網(wǎng)絡(luò)內(nèi)的氫鍵密度大幅增加，導(dǎo)致機(jī)械性能顯著提升。PA加入量為0.05 mol%時拉伸形變最大，達(dá)到1300%（圖4a）。通過循環(huán)拉伸和流變性能測試驗證了體系內(nèi)存在大量的氫鍵（圖4b-c）。多重氫鍵作用賦予了彈性體無需外部刺激的室溫自修復(fù)行為（圖4d-f），48小時后的修復(fù)效率為91.5%。

圖4. 透明導(dǎo)電彈性體Poly(AA/ChCl)-PA的力學(xué)和自修復(fù)性能

  還研究了彈性體的電學(xué)自修復(fù)性能，將串聯(lián)進(jìn)電路的彈性體切斷后重新連接在一起，小燈泡依舊發(fā)光（圖4a）。從修復(fù)前后彈性體隨拉伸形變變化的電學(xué)數(shù)據(jù)可知，在拉伸形變小于500%時，兩者之間電學(xué)性能幾乎沒有區(qū)別（圖4b）。同一位置連續(xù)切斷修復(fù)的電學(xué)數(shù)據(jù)監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，電學(xué)性能幾乎保持不變，表明了優(yōu)異的電學(xué)自修復(fù)能力（圖4c）。將彈性體作為應(yīng)變傳感器用于人體活動監(jiān)測，研究表明無論修復(fù)前后，透明導(dǎo)電彈性體均表現(xiàn)出穩(wěn)定的電學(xué)信號變化。

圖5. 透明導(dǎo)電彈性體Poly(AA/ChCl)-PA的電學(xué)自修復(fù)性能及作為形變傳感器

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal上 (Chem. Eng. J. 2020, 393, 124685)，論文的第一作者為華南理工大學(xué)博士生李仁愛，共同第一作者為華南理工大學(xué)樊婷副研究員，通訊作者為華南理工大學(xué)何明輝副研究員和華中科技大學(xué)蘇彬教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.124685