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  水凝膠具有親水性聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，其體積可基于體系的含水量進(jìn)行簡便調(diào)控，具有優(yōu)異的可拉伸-壓縮性能。同時，水凝膠體系中的水分可溶解離子，是制備高離子電導(dǎo)率“軟”電解質(zhì)的理想材料。近日，香港城市大學(xué)支春義教授研究團(tuán)隊(duì)和清華大學(xué)謝續(xù)明教授研究團(tuán)隊(duì)合作，以質(zhì)子化聚丙烯酰胺（PAM）為聚合物主體，以烯基雜化二氧化硅納米顆粒（VSNPs）為交聯(lián)劑組分，制備了高離子電導(dǎo)率的可拉伸可壓縮柔性水凝膠電解質(zhì)。該水凝膠電解質(zhì)拉伸率大于1000%，可承受器件自身重量257倍的外加壓縮應(yīng)力，體積壓縮50%，器件電容量基本不變。

柔性水凝膠電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)及制備示意圖。

  研究團(tuán)隊(duì)以乙烯基三乙氧基硅烷為原料，通過溶膠-凝膠法制備了粒徑為10 nm的VSNPs，然后與丙烯酰胺單體原位聚合制備了具有VSNPs作交聯(lián)點(diǎn)的水凝膠電解質(zhì)。該水凝膠體系中共價(jià)鍵連接的VSNPs交聯(lián)點(diǎn)在大拉伸應(yīng)力條件下能夠起到應(yīng)力耗散的作用，提高了體系的柔韌性。體系中PAM鏈結(jié)構(gòu)中分子間/分子內(nèi)的可逆氫鍵能夠保持凝膠體系的完整性。凝膠體系中的質(zhì)子則保證了水凝膠體系的高離子電導(dǎo)率。上述三者的協(xié)同效應(yīng)共同賦予PAM-VSNPs水凝膠電解質(zhì)優(yōu)異的柔韌性（耐高拉伸應(yīng)變、可壓縮）和電化學(xué)性質(zhì)，其離子電導(dǎo)率為17 mS cm-1與PVA/H3PO4電解質(zhì)體系性能相當(dāng)。研究團(tuán)隊(duì)通過將PAM-VSNPs電解質(zhì)膜水凝膠預(yù)拉伸（ε ＞1000%），貼合柔性的PPy@CNT紙基電極后釋放預(yù)應(yīng)變，得到了表面具有“褶皺”結(jié)構(gòu)的柔性電容器。

PAM-VSNPs水凝膠電解質(zhì)微觀形貌及高柔韌性機(jī)理。

  研究團(tuán)隊(duì)對PAM-VSNPs基電容器不同拉伸應(yīng)變條件下循環(huán)伏安（CV）曲線、恒電流充/放電曲線（GCD）進(jìn)行了系統(tǒng)的測試，測試表明隨著拉伸率的增加其電化學(xué)性能得到了提升。在1000%拉伸應(yīng)變條件下GCD和CV曲線推算其電容分別增加了2.6倍和2.2倍。分析表明，在高拉伸條件下電極和電解質(zhì)的接觸面積增加，參與電化學(xué)活動的組分增多，從而導(dǎo)致電容得到有效提升。同時，基于PAM-VSNPs水凝膠體系的高強(qiáng)度，該電容器能夠有效承受壓縮應(yīng)變，在50%壓縮形變情況下電容仍能保持起始值的99.4%。綜合比較，該體系電容器件其拉伸應(yīng)變率、可壓縮性以及高應(yīng)變條件下的性能穩(wěn)定性都優(yōu)于以往的報(bào)道的相關(guān)柔性器件。

PAM-VSNPs基電容器具有優(yōu)異的柔韌性。

  對于現(xiàn)代電子學(xué)，電解質(zhì)的柔韌性無疑成為制約柔性電子器件發(fā)展的瓶頸問題之一。該研究將水凝膠體系的高柔韌性引入到電解質(zhì)體系中，有效解決了傳統(tǒng)PVA基電解質(zhì)體系的低拉伸應(yīng)變和不可壓縮等缺陷。基于該P(yáng)AM-VSNPs水凝膠電解質(zhì)構(gòu)筑的電容器，其拉伸應(yīng)變可高達(dá)1500%，同時實(shí)現(xiàn)了壓縮條件下的性能穩(wěn)定。該研究成果的推廣應(yīng)用，將極大地?cái)U(kuò)展柔性電容器的應(yīng)用范圍，同時為其他柔性電子器件的設(shè)計(jì)提供新的理念。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201705212/full