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  高分子軟材料通常不能兼具低遲滯與強(qiáng)粘接。例如，PDMS等橡膠具有高度的可拉伸性和彈性，但它們不具有粘性；壓敏膠具有顯著的黏彈性。然而，很多工程應(yīng)用要求高分子軟材料同時(shí)具備低遲滯與強(qiáng)粘接；例如，柔性折疊屏由于軟材料黏彈性在疲勞彎折工況下產(chǎn)生折痕、脫粘、斷裂等失效問題。低遲滯與強(qiáng)粘接之間的矛盾使得軟材料在很多新興技術(shù)中應(yīng)用與發(fā)展受到了限制。

  近期，南方科技大學(xué)的楊燦輝教授團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一種制備超彈性和強(qiáng)粘接聚合物網(wǎng)絡(luò)的通用方法，這種兼具超彈性和粘性的聚合物網(wǎng)絡(luò)被稱為超彈膠（hyperelastic adhesives，HEAs）。HEAs由黏彈性粘合表面和超彈性非粘合本體組成，其中前者的剛度遠(yuǎn)小于后者。研究人員通過協(xié)調(diào)聚合動(dòng)力學(xué)和氧的自由基淬滅來構(gòu)建聚合相圖，揭示了從黏彈性強(qiáng)粘接聚合物網(wǎng)絡(luò)到超彈性強(qiáng)粘接聚合物網(wǎng)的轉(zhuǎn)變的標(biāo)度律。用非均相聚丙烯酸丁酯-丙烯酸共聚物網(wǎng)絡(luò)驗(yàn)證了該方法，實(shí)現(xiàn)了遲滯<5%和300 J/m²的粘附能。理論分析和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在臨界厚度（即fractoadhesive length，斷裂特征長(zhǎng)度）以下，HEAs的粘附能-厚度關(guān)系是非線性的，這與均勻聚合物網(wǎng)絡(luò)中的線性關(guān)系不同。演示了HEAs作為軟機(jī)器人的粘貼式抗疲勞應(yīng)變傳感器和電子皮膚的強(qiáng)粘接彈性基底。

圖1HEA的力學(xué)原理與合成策略

  超彈性和粘附性的結(jié)合使HEA在新興技術(shù)中具有吸引力。例如，HEA可以用作可變形基板（如手腕上的人體皮膚）上功能層（如電子設(shè)備）的可靠平臺(tái)（圖1a）。在手腕的屈伸過程中，HEA使功能層牢固地錨定在皮膚上，同時(shí)保持穩(wěn)定的性能。從結(jié)構(gòu)上講，HEA包含一個(gè)異質(zhì)結(jié)構(gòu)，由粘合層和超彈性層組成（圖1b）。粘合劑層與長(zhǎng)鏈交聯(lián)松散，或與大量懸掛鏈交聯(lián)不良。通過靜力學(xué)的力平衡分析，認(rèn)為梯度表面層的響應(yīng)可以等同于一個(gè)均勻?qū)樱▓D1c），該均勻?qū)拥暮穸瓤梢酝ㄟ^控制氧氣阻聚自由基聚合過程中的氧氣擴(kuò)散的深度來確定（圖1d），通過深入探究氧氣阻聚動(dòng)力學(xué)中的聚合時(shí)間以及HEA總厚度的冪律關(guān)系得到聚合相圖，分析聚合相圖非均相聚合物網(wǎng)絡(luò)可以是HEA，具有適當(dāng)定制的粘合劑層和超彈性層的機(jī)械和幾何性能（圖1e）。

圖2（P（BA-co-AA））聚合物網(wǎng)絡(luò)超彈性的表征

  研究人員選擇丙烯酸丁酯（BA）和丙烯酸（AA）作為單體，聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）作為交聯(lián)劑，2-羥基-2-甲基丙苯酮（I-1173）作為引發(fā)劑（圖S4）合成聚丙烯酸丁酯-丙烯酸共聚物（P（BA-co-AA））網(wǎng)絡(luò)。氧氣暴露時(shí)間和氧氣濃度是影響機(jī)械性能的兩個(gè)關(guān)鍵因素。首先研究氧氣暴露時(shí)間的影響。由于氧氣在聚合過程中起著重要作用，但在固化聚合物網(wǎng)絡(luò)后影響可以忽略不計(jì)，因此固化時(shí)間為氧氣擴(kuò)散和抑制設(shè)定了必要的時(shí)間窗口。通過改變引發(fā)劑濃度來調(diào)整固化時(shí)間，同時(shí)將氧氣濃度固定在21%（即在開放環(huán)境中）。研究人員進(jìn)行了原位光流變測(cè)量，以研究固化時(shí)間隨引發(fā)劑濃度CPI的變化（圖S5）。數(shù)據(jù)很好地符合（圖2a）。

  使用均勻的超彈性本體P（BA-co-AA）網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行了一個(gè)加載-卸載張力循環(huán)，以研究模量E₂和滯后α₂隨引發(fā)劑濃度的變化（圖2b）。E₂與引發(fā)劑濃度有關(guān)，因?yàn)?img src="/UploadFile/IndustryNewsPic/20250706190056_1307.jpg" alt="" width="55" height="17" title="" align="" />（圖2c）。在空氣（21%氧氣）中合成了300μm厚的異質(zhì)P（BA-co-AA）網(wǎng)絡(luò)，并研究了模量E_total和滯后α總量隨引發(fā)劑濃度的變化（圖2d）。HEA總體模量E_total隨引發(fā)劑濃度變化，（圖2e）。當(dāng)引發(fā)劑濃度為0.54 M時(shí)，超彈性均勻P（BA-co-AA）網(wǎng)絡(luò)和非均勻P（BA-co-AA。E₂和E_total均被確定為在5%應(yīng)變范圍內(nèi)通過線性擬合相應(yīng)載荷曲線數(shù)據(jù)獲得的斜率。

  在實(shí)驗(yàn)中，他們將5%設(shè)置為HEA低滯后的臨界值，因?yàn)槌Ｓ玫膹椥怨鑿椥泽wPDMS（Dow Coming, Sylgard 184, 10:1）在相同的測(cè)試條件下表現(xiàn)出7%的滯后，而超彈性體本體表現(xiàn)出4%的滯后。

圖3（P（BA-co-AA））聚合物網(wǎng)絡(luò)粘接性能的表征

  研究人員將粘合劑表面粘附到丙烯酸酯基材上，另一個(gè)表面粘附到柔軟且不可拉伸的背襯上（圖3a）。剝離力-位移曲線如圖3b所示。還繪制了超彈性塊體的剝離力-位移曲線。圖3c比較了HEA和超彈性塊體的粘附能。當(dāng)樣品的厚度小于斷裂粘結(jié)長(zhǎng)度時(shí)，會(huì)出現(xiàn)大規(guī)模的非彈性，斷裂過程區(qū)會(huì)在整個(gè)厚度范圍內(nèi)擴(kuò)展。在這種情況下，由于有效斷裂過程區(qū)增加，粘附能隨著厚度的增加而增加。當(dāng)樣品的厚度大于斷裂粘結(jié)長(zhǎng)度時(shí)，存在小規(guī)模的非彈性，斷裂過程區(qū)小于厚度。在這種情況下，由于即使厚度增加，有效斷裂過程區(qū)也是恒定的，因此粘附能趨于平穩(wěn)。研究了當(dāng)厚度低于斷裂粘合長(zhǎng)度時(shí)HEA與均勻超彈性本體聚合物的粘合能-厚度關(guān)系（圖3d-e）。通過調(diào)整化學(xué)成分，如AA的含量，可以顯著提高HEA的粘附能。

圖4HEA的應(yīng)用展示

  在需要柔性可拉伸材料與目標(biāo)基材實(shí)現(xiàn)牢固錨定，同時(shí)要求材料具備一致可逆變形能力的應(yīng)用場(chǎng)景中，HEA充分展現(xiàn)出其獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。HEA的應(yīng)用在需要柔軟和可拉伸材料牢固地錨定在目標(biāo)基材上并一致和可逆地變形的情況下特別有利。研究人員首先演示了離子HEA作為軟機(jī)器人的粘貼式軟電容應(yīng)變傳感器的應(yīng)用。通過將雙（三氟甲磺酰基）酰亞胺鋰（LiTFSI）摻入聚合物基質(zhì)中來合成離子HEA（圖4a）在50%應(yīng)變的循環(huán)張力下，離子HEA的應(yīng)力和電阻在1000次循環(huán)中保持穩(wěn)定（圖4b）�；�電阻幾乎不變，平均殘余應(yīng)變?yōu)?.5%（圖4c）。

  通過用一層中性HEA夾住兩層離子HEA來制造電容式應(yīng)變傳感器，并用它來監(jiān)測(cè)軟機(jī)器人夾具的變形（圖4d）。當(dāng)抓取器充氣（~150 kPa）抓取蘋果，保持1.3秒，放氣時(shí)，傳感器會(huì)自發(fā)地牢固地附著在抓取器上，并相應(yīng)地捕捉不同的狀態(tài)（圖4e）。傳感器的信號(hào)保持高度穩(wěn)定，在1000個(gè)操作周期內(nèi)沒有基線漂移（圖4f）。作為另一個(gè)例子，研究人員展示了HEA作為電子皮膚的皮膚粘合劑和彈性平臺(tái)。在HEA的表面刷上一層導(dǎo)電碳涂料，并將雙層附著在皮膚上（圖4g）。HEA的粘合層很軟（E₁~1 kPa），導(dǎo)電碳涂料是一種塑料液體。因此，雙層具有自粘性和保形性，對(duì)皮膚變形的干擾可以忽略不計(jì)。在雙層剝離過程中，皮膚的實(shí)質(zhì)性變形表現(xiàn)出強(qiáng)烈的粘附性（圖4h）。圖4i顯示了雙層是可拉伸的，油漆與HEA非常吻合。將雙層附著在手腕上，進(jìn)行循環(huán)彎曲，并實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)電阻。傳感器的信號(hào)在50個(gè)周期內(nèi)保持穩(wěn)定，沒有基線漂移（圖4j），使捕捉運(yùn)動(dòng)時(shí)，得到的信號(hào)具有穩(wěn)定性與高保真度。

  這項(xiàng)研究工作提出了一種由粘性表面和超彈性體組成的異質(zhì)聚合物網(wǎng)絡(luò)HEA，其超彈性本體的剛度遠(yuǎn)高于粘性表面的剛度。通過利用氧氣對(duì)自由基阻聚的機(jī)制，開發(fā)了一種簡(jiǎn)單的一步法合成策略。本工作深入研究了聚合相圖、黏彈性粘合劑聚合物網(wǎng)絡(luò)向超彈性粘合劑網(wǎng)絡(luò)轉(zhuǎn)變的判據(jù)，冪律關(guān)系以及HEA的非線性粘附能-厚度的依賴性。最后演示了HEA作為軟機(jī)器人的粘貼式應(yīng)變傳感器和電子皮膚的皮膚強(qiáng)粘接彈性基板的應(yīng)用。該工作以“Resolving hyperelasticity-adhesiveness conflict in polymer networks by in situ constructing mechanical heterogeneities”為題發(fā)表在《Nature Communications》上（Nat. Commun. 16, 6094 (2025)）。文章第一作者是南方科技大學(xué)24屆博士張平博士和南方科技大學(xué)碩士生阮浩偉，共同作者還包括南方科技大學(xué)博士生李慶顯，何耘豐。該研究得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃青年科學(xué)家項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于解決聚合物黏彈性與超彈性矛盾性相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。聚合物黏彈性與超彈性的矛盾性往往給柔性電子領(lǐng)域的研究帶來極大的困擾。為此，團(tuán)隊(duì)發(fā)展了制備兼具優(yōu)異粘接性與超彈性能聚合物的方法（ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14,49264?49273），并深入研究了在剪切條件下超彈性和強(qiáng)粘接非均相聚合物網(wǎng)絡(luò)的力學(xué)設(shè)計(jì)原理（Extreme Mechanics Letters, 2025, 102374）。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-61450-5