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  聚硅氧烷是一類由硅-氧主鏈和各種有機(jī)基團(tuán)（如甲基、乙基、苯基、乙烯基和氨基基團(tuán)）側(cè)鏈構(gòu)成的有機(jī)硅聚合物。這種獨(dú)特的有機(jī)-無機(jī)雜化結(jié)構(gòu)賦予了聚硅氧烷一系列卓越性能，包括高熱低溫穩(wěn)定性、優(yōu)異的耐候性、透氣性、疏水性、絕緣性、化學(xué)穩(wěn)定性、生物相容性、生理惰性，以及具有可調(diào)結(jié)構(gòu)的優(yōu)越加工性。通過將聚硅氧烷組分引入其他有機(jī)聚合物基體中，可以開發(fā)出具有增強(qiáng)功能的新型材料。其中，將聚硅氧烷組分摻入水凝膠基質(zhì)中制備的有機(jī)硅水凝膠（SiHys），因其在生物醫(yī)學(xué)設(shè)備和軟體機(jī)器人等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力，受到了廣泛關(guān)注。然而，聚硅氧烷的固有疏水性使其在水凝膠中的引入存在困難，且引入量較低。此外，有機(jī)硅水凝膠的力學(xué)性能普遍較差，這些問題限制了其在多個(gè)應(yīng)用領(lǐng)域的潛力。

  為應(yīng)對(duì)這一關(guān)鍵挑戰(zhàn)，近期山東大學(xué)周傳健教授團(tuán)隊(duì)與濟(jì)南大學(xué)趙松方教授、關(guān)瑞芳教授團(tuán)隊(duì)合作，通過聚合誘導(dǎo)微相分離和多尺度靜電相互作用，開發(fā)出了一種具有高強(qiáng)度、高韌性和高有機(jī)硅含量的有機(jī)硅水凝膠（見圖1）。研究團(tuán)隊(duì)利用疏水氨基改性聚二甲基硅氧烷（APSi）與丙烯酸（AA）之間的“成鹽”反應(yīng)，將APSi轉(zhuǎn)化為親水性聚合物前驅(qū)體。在紫外線引發(fā)AA聚合時(shí)，生成的聚丙烯酸（PAA）鏈與APSi相互作用，有效降低其親水性，從而在聚合過程中引發(fā)原位微相分離（見圖2）。這種微相分離，再加上APSi與PAA之間的強(qiáng)弱靜電相互作用形成的分級(jí)網(wǎng)絡(luò)，顯著提高了水凝膠的力學(xué)性能。通過精細(xì)調(diào)節(jié)APSi的分子結(jié)構(gòu)和進(jìn)料濃度，研究團(tuán)隊(duì)能夠精確控制水凝膠的聚集結(jié)構(gòu)，從而獲得一系列令人矚目的力學(xué)性能（見圖3），包括可調(diào)節(jié)的拉伸強(qiáng)度（0.39 - 16.2 MPa）、斷裂伸長率（559.71% - 1680.86%）、楊氏模量（0.16 - 11.76 MPa）和韌性（3.88 - 49.59 MJ/m3）。此外，這種有機(jī)硅水凝膠還展示了出色的綜合性能，如抗疲勞性能、抗膨脹性能、自修復(fù)能力、形狀記憶功能和生物相容性（見圖1）。值得注意的是，利用水?dāng)U散驅(qū)動(dòng)的形狀記憶效應(yīng)，該有機(jī)硅水凝膠能夠充當(dāng)“水縮套管”，在水下牢固地抓取重物。

  該研究提出了一種變革性的方法，用于制造具有增強(qiáng)機(jī)械性能和更高有機(jī)硅含量的高性能有機(jī)硅水凝膠。這一進(jìn)展為有機(jī)硅水凝膠在生物醫(yī)學(xué)設(shè)備、軟體機(jī)器人及其他需要耐用和適應(yīng)性材料的領(lǐng)域的應(yīng)用開辟了新天地。該工作以“Development of Strong and Tough Silicone Hydrogels Enabled by Polymerization-Induced Microphase Separation and Multiscaled Electrostatic Interactions and Their Application as Water-Shrinkable Sleeves”為題發(fā)表在《Adv. Funct. Mater.》上。文章第一作者是濟(jì)南大學(xué)青年教師張昊。該研究得到濟(jì)南大學(xué)、山東省自然科學(xué)基金委和國家自然科學(xué)基金委的支持。

圖1 高強(qiáng)韌有機(jī)硅水凝膠的結(jié)構(gòu)、性能及水收縮套管應(yīng)用

圖2 有機(jī)硅水凝膠的多尺度靜電相互作用及聚合誘導(dǎo)微相分離過程

圖3 有機(jī)硅水凝膠可調(diào)的機(jī)械性能

  本研究創(chuàng)新地開發(fā)了氨基功能化聚硅氧烷的分子結(jié)構(gòu)和后功能化調(diào)控策略，成功地解決了聚硅氧烷在水凝膠基質(zhì)中的溶解度問題，使有機(jī)硅組分能夠被可控且大量地?fù)饺胨z中。還開發(fā)了一種簡便制備高強(qiáng)度、高韌性有機(jī)硅水凝膠的方法，揭示了有機(jī)硅分子結(jié)構(gòu)對(duì)水凝膠凝膠化行為（聚合誘導(dǎo)的微相分離）、聚集態(tài)結(jié)構(gòu)和各種性能的影響規(guī)律，顯著提高了水凝膠的拉伸強(qiáng)度和韌性。在過去的幾年里，團(tuán)隊(duì)在有機(jī)硅水凝膠領(lǐng)域取得了一系列進(jìn)展（ACS Macro Lett. 2025, 14, 3, 320; ACS Sustainable Chem. Eng., 2024, 12, 7757; Mater. & Design, 2023, 229, 111911; Gels 2024, 10(12), 788）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202507061