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  吸能纖維（SAFs）因其卓越的沖擊能量吸收能力，在安全防護(hù)等領(lǐng)域扮演著關(guān)鍵角色。SAFs的吸能能力來(lái)源于纖維形變過(guò)程中因聚合物鏈段滑移和分子間作用力打開(kāi)帶來(lái)的高效能量耗散。因而，高性能的吸能纖維通常通過(guò)高密度的作用力交聯(lián)低柔性的聚合物鏈段來(lái)制備。這就導(dǎo)致高性能SAFs通常呈現(xiàn)塑料形態(tài)，因而在形變后難以恢復(fù)其初始的形狀。因此，現(xiàn)有高性能SAFs往往只能“一次性”使用。在使用安全性方面，塑性的纖維通常不具有耐損傷能力。一旦纖維受損，應(yīng)力極易在傷口處集中，從而引發(fā)斷裂，嚴(yán)重威脅其服役安全性。為解決上述問(wèn)題，一些能夠通過(guò)水刺激消除不可逆形變從而能夠被重復(fù)使用的水凝膠基吸能纖維被成功制備。這些纖維能夠消除塑性變形，原因在于它們?cè)谖髸?huì)發(fā)生玻璃化轉(zhuǎn)變。但水凝膠纖維不可避免的水蒸發(fā)以及復(fù)雜的后處理過(guò)程限制了這些材料的實(shí)際使用。另外，隨著纖維基聚合物制品的大量使用，由纖維報(bào)廢造成的資源浪費(fèi)和白色污染問(wèn)題也日益嚴(yán)重，因而亟需賦予纖維循環(huán)利用性能。

  為解決上述問(wèn)題，吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的孫俊奇教授和王曉晗助理教授團(tuán)隊(duì)成功制備了耐損傷能力創(chuàng)紀(jì)錄、具有卓越吸能能力并可多次循環(huán)利用的彈性體SAFs。該彈性體SAFs經(jīng)歷吸能變形后，可以不經(jīng)過(guò)任何處理自發(fā)恢復(fù)原始形狀，從而可以被連續(xù)多次使用。彈性體SAFs是通過(guò)將金屬配位鍵交聯(lián)的聚己內(nèi)酯（PCL）鏈段和聚四氫呋喃（PTMG）鏈段構(gòu)成的多嵌段聚氨酯，在正己烷凝固浴中采用濕法紡絲制備而成。它卓越的性能來(lái)源于其獨(dú)特的相分離結(jié)構(gòu)，其中氫鍵、配位鍵和結(jié)晶性的PCL鏈段聚集形成的多層級(jí)硬相具有“硬而韌”的特點(diǎn)，它們沿著纖維方向取向排列交聯(lián)柔性的聚四氫呋喃鏈段。這些相分離結(jié)構(gòu)充當(dāng)納米粒子可以有效提升纖維的力學(xué)強(qiáng)度，其真實(shí)應(yīng)力達(dá)908.8 MPa。更為重要的是，“硬而韌”的硬相可以在外力作用下變形乃至瓦解，其內(nèi)部的氫鍵和配位鍵隨之瓦解來(lái)高效耗散能量，從而賦予SAFs以卓越的吸能能力、韌性、和抗損傷能力。其韌性高達(dá)442.6 MJ m^-3、阻尼效率高達(dá)87%，其斷裂能達(dá)4042 kJ m^-2，斷裂能的數(shù)值創(chuàng)造了聚合物斷裂能的記錄。待應(yīng)力撤去后，形變和瓦解的相分離結(jié)構(gòu)可以隨動(dòng)態(tài)的氫鍵和配位鍵的重建而恢復(fù)它們的原始形態(tài)，從而賦予彈性體SAFs以不需任何處理的彈性回復(fù)能力。基于氫鍵和配位鍵的動(dòng)態(tài)性，彈性體SAFs經(jīng)過(guò)溶解-重紡處理后即可循環(huán)利用，循環(huán)利用后的SAFs具有和原始樣品相同的結(jié)構(gòu)和力學(xué)性質(zhì)。

【彈性體SAFs的合成制備】

  圖1a為所制備的彈性體SAFs的化學(xué)結(jié)構(gòu)，它們是由PCL和PTMG鏈段構(gòu)成的多嵌段聚氨酯，嵌段之間鏈接由吡啶基團(tuán)（圖1a）。多嵌段聚氨酯經(jīng)鋅離子配位交聯(lián)后，通過(guò)以正己烷為凝固浴的濕法紡絲，即可得到彈性體纖維（圖1b, c）。纖維在偏振光顯微鏡暗場(chǎng)下清晰可見(jiàn)，它們的小角X射線散射（SAXS）顯示特征性的梭狀散射環(huán)（圖1e），證明了纖維內(nèi)部存在的硬相結(jié)構(gòu)沿著纖維方向取向分布（圖1d, e）。

圖1. 彈性體纖維的制備。（a）纖維化學(xué)結(jié)構(gòu)的分子式。（b）濕法紡絲過(guò)程纖維結(jié)構(gòu)變化示意圖。（c）纖維的實(shí)物照片。（d）纖維的偏振光顯微鏡照片；明場(chǎng)（i）；暗場(chǎng)（ii）。(e) 纖維的2D-SAXS圖像。

【彈性體纖維的力學(xué)性能和抗損傷能力】

  通過(guò)調(diào)控多嵌段聚氨酯中PCL鏈段的百分比，可以實(shí)現(xiàn)纖維力學(xué)性能的調(diào)控。其中PCL鏈段質(zhì)量分?jǐn)?shù)70%的SAFs （PU-PCL₇₀）具有最佳的力學(xué)性能，其斷裂強(qiáng)度和韌性分別為75.5 MPa和298.2 MJ m^-3。值得注意的是PU-PCL₇₀的力學(xué)性能隨拉伸速率的增加而增加該材料在500 mm min^-1高速拉伸條件下，其斷裂強(qiáng)度、斷裂韌性及真實(shí)應(yīng)力進(jìn)一步提升至113.6 MPa、442.6 MJ m^-3和908.8 MPa（圖2a）。與現(xiàn)有纖維材料對(duì)比，PU-PCL₇₀纖維在斷裂伸長(zhǎng)率與韌性等力學(xué)指標(biāo)上均展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(shì)（圖2b）。尤為突出的是，含預(yù)制缺口（模擬材料缺陷）的PU-PCL₇₀纖維仍能實(shí)現(xiàn)450%的極限伸長(zhǎng)率，其斷裂能創(chuàng)下聚合物斷裂能記錄，為4042 kJ m^-2（圖2c-e）。PU-PCL₇₀在韌性，斷裂伸長(zhǎng)率和斷裂能等多個(gè)維度均超越天然蛛絲，斷裂強(qiáng)度亦可達(dá)到這一標(biāo)桿生物材料的同等水平（圖2f）。

圖2. PU-PCL₇₀纖維的力學(xué)性能和抗損傷能力。（a）不同拉伸速率下的工程應(yīng)力-應(yīng)變曲線。（b）斷裂伸長(zhǎng)率與韌性與已報(bào)道纖維對(duì)比。（c）含預(yù)制缺口纖維的偏振光顯微鏡暗場(chǎng)圖像：拉伸前（i）與拉伸后（ii）。（d）完整試樣與含缺口試樣的工程應(yīng)力-應(yīng)變曲線。（e）斷裂能與現(xiàn)有材料對(duì)比。（f）力學(xué)強(qiáng)度、韌性及斷裂能等多參數(shù)性能雷達(dá)圖（天然蛛絲為參照系）。

【PU-PCL₇₀纖維的吸能與重復(fù)使用性】

  PU-PCL₇₀纖維的取向的多層級(jí)相分離結(jié)構(gòu)賦予其能量耗散特性：硬相內(nèi)氫鍵與配位鍵的可逆解離使其阻尼效率達(dá)87%（圖3a-b），綜合阻尼能力優(yōu)于已報(bào)道的SAFs材料（圖3c）。沖擊測(cè)試表明，負(fù)載50 g砝碼從10 cm高度墜落的振動(dòng)可在4秒內(nèi)被完全抑制，且可耐受多次沖擊（圖d-e）。由該纖維編織的防護(hù)網(wǎng)可有效吸收200g蘋果從35 cm高度墜落的沖擊動(dòng)能，實(shí)現(xiàn)零回彈捕獲。形變的網(wǎng)絡(luò)可以自發(fā)揮發(fā)原始狀態(tài)，捕獲過(guò)程至少可以被連續(xù)重復(fù)三次，表明材料可不經(jīng)任何處理重復(fù)吸能的優(yōu)勢(shì)(圖3f)。

圖3. PU-PCL₇₀纖維吸能與重復(fù)使用性。（a）工程應(yīng)力-應(yīng)變加載-卸載曲線。（b）阻尼效率與耗散能量相對(duì)于伸長(zhǎng)率函數(shù)曲線。（c）阻尼效率與斷裂伸長(zhǎng)率與現(xiàn)有材料對(duì)比。（d）墜落沖擊試驗(yàn)過(guò)程實(shí)物照片。（e）三次墜落沖擊實(shí)驗(yàn)加速度-時(shí)間曲線。（f）人工蛛網(wǎng)重復(fù)耐受沖擊測(cè)試。

【PU-PCL₇₀纖維溶劑回收】

  收集使用后的PU-PCL₇₀纖維并將其重新溶解在THF溶劑中，經(jīng)過(guò)再次濕紡（圖4a），得到回收纖維的力學(xué)性能（圖4b）和相分離結(jié)構(gòu)（圖4c）均與原始樣品保持高度一致，證實(shí)動(dòng)態(tài)鍵的可逆性賦予材料優(yōu)異循環(huán)加工特性。

圖4. PU-PCL₇₀纖維溶劑回收。（a）溶劑循環(huán)再生流程。（b）初始與回收纖維的工程應(yīng)力-應(yīng)變曲線。（c）初始與回收纖維的2D-SAXS圖像。

  綜上所述，本研究基于取向的多層級(jí)相分離結(jié)構(gòu)，成功開(kāi)發(fā)出兼具高力學(xué)強(qiáng)度、優(yōu)異阻尼性能、抗損傷能力及可不經(jīng)任何處理而重復(fù)使用的彈性體纖維，其可通過(guò)THF溶劑溶解實(shí)現(xiàn)高效循環(huán)利用。相關(guān)研究以“Engineering Oriented Hierarchical Phase-Separated Nanodomains for Recyclable Shock-Absorbing Elastic Fibers with Exceptional Damage Tolerance and Damping Capacity”為題發(fā)表在《ACS materials letters》上，第一作者為該團(tuán)隊(duì)的博士研究生康靜，吉林大學(xué)王曉晗助理教授為本文通訊作者，研究工作得到了孫俊奇教授的悉心指導(dǎo)。研究工作受到了國(guó)家自然科學(xué)基金和吉林省自然科學(xué)基金的資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00495