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  近年來，共軛聚合物（CPs）在柔性電子、有機(jī)晶體管與光伏器件等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊應(yīng)用前景。然而，這類材料在高溫環(huán)境下的構(gòu)象不穩(wěn)定常導(dǎo)致電荷遷移率下降、吸收性能劣化，成為其器件長期運(yùn)行的關(guān)鍵瓶頸。

  近日，由南密西西比大學(xué)（University of Southern Mississippi, USM）顧曉丹教授團(tuán)隊牽頭，聯(lián)合愛荷華州立大學(xué)（Iowa State University, ISU）航天工程系夏文杰教授團(tuán)隊，在《Matter》發(fā)表研究論文，題為：“Approaching highly stable optoelectronic device operation at elevated temperature by locking backbone torsion of conjugated polymers”。

  為揭示共軛聚合物熱轉(zhuǎn)變行為的分子機(jī)制，該研究結(jié)合實(shí)驗與多尺度分子模擬，系統(tǒng)解析了主鏈構(gòu)象調(diào)控對熱穩(wěn)定性的作用機(jī)制，并提出一種通過分子內(nèi)氫鍵鎖定主鏈扭轉(zhuǎn)構(gòu)象的策略以提升器件穩(wěn)定性。圖1 通過材料介電性能表征（BDS）與器件電學(xué)性能測試，揭示DPP聚合物在升溫過程中的電學(xué)性能演化。圖2 利用動態(tài)熱機(jī)械分析（DMA）與準(zhǔn)彈性中子散射（QENS）結(jié)合選擇性側(cè)鏈氘代標(biāo)記，系統(tǒng)表征了主鏈與側(cè)鏈的雙階段玻璃化轉(zhuǎn)變行為，分別出現(xiàn)在 200 K 和 270 K，構(gòu)建出 DPP 類聚合物的分段熱轉(zhuǎn)變圖譜。同時，分子動力學(xué)模擬進(jìn)一步揭示了DPP聚合物復(fù)雜的分子鏈松弛行為。圖3 通過 變溫FTIR 和 UV-vis 展示了DPP聚合物主鏈扭轉(zhuǎn)構(gòu)象及其對光學(xué)吸收的影響。圖4 總結(jié)了 DPP 聚合物的三階段熱轉(zhuǎn)變模型：第一階段（~200 K）為烷基側(cè)鏈玻璃化，第二階段（~270 K）對應(yīng)主鏈玻璃化，第三階段（~400 K）與噻吩環(huán)的扭曲運(yùn)動相關(guān)，是影響聚合物光電穩(wěn)定性的關(guān)鍵。圖5 進(jìn)一步展示了引入分子內(nèi)氫鍵如何顯著增強(qiáng)主鏈構(gòu)象剛性，并延遲熱誘導(dǎo)構(gòu)象扭轉(zhuǎn)，從而實(shí)現(xiàn)器件性能的提升。實(shí)驗通過遷移率、電學(xué)響應(yīng)、FTIR 和 UV-vis 分析，確認(rèn)氫鍵鎖定策略在分子尺度的有效性。

圖1 隨溫度變化的電荷傳輸性能

圖2 DPP 聚合物的鏈段動力學(xué)行為

圖3 DPP聚合物的主鏈構(gòu)象扭轉(zhuǎn)

圖4 DPP 共軛聚合物中三階段熱轉(zhuǎn)變的示意圖

圖5 利用氫鍵作用提升有機(jī)場效應(yīng)晶體管（OFET）穩(wěn)定性

  該研究由USM曹志強(qiáng)博士與ISU李兆凡博士共同一作合作完成，圍繞共軛聚合物在高溫條件下的構(gòu)象穩(wěn)定性與玻璃化轉(zhuǎn)變行為展開系統(tǒng)研究。通過引入主鏈氫鍵鎖定策略，有效抑制了熱驅(qū)動的扭轉(zhuǎn)構(gòu)象變化，顯著提升了材料和器件的熱穩(wěn)定性。本工作是團(tuán)隊長期致力于共軛聚合物單鏈構(gòu)象調(diào)控結(jié)構(gòu)–性能關(guān)系研究的重要進(jìn)展。前期相關(guān)代表性成果包括：

• Molecular Structure and Conformational Design of Donor‐Acceptor Conjugated Polymers to Enable Predictable Optoelectronic Property

  
  

• Probing Single-Chain Conformation and Its Impact on the Optoelectronic Properties of Donor–Acceptor Conjugated Polymers

  這些研究系統(tǒng)揭示了單鏈構(gòu)象在聚合物宏觀熱力學(xué)與光電性能中的核心作用，為實(shí)現(xiàn)高性能共軛聚合物的分子工程設(shè)計提供了理論依據(jù)與實(shí)踐策略。

  原文鏈接：https://authors.elsevier.com/sd/article/S2590-2385(25)00238-3