鈉金屬作為一種負(fù)極材料時(shí)，具有1165 mAh g?1的高理論比容量和?2.714 V的低氧化還原電位，因此，鈉金屬電池（SMBs）在學(xué)術(shù)界引起了廣泛關(guān)注。SMBs工作的主要機(jī)制是充/放電過(guò)程中發(fā)生的鈉電鍍/剝離。然而，濃度極化和局部電流密度分布不均導(dǎo)致鈉負(fù)極體積膨脹和不受控的枝晶生長(zhǎng)，最終使界面穩(wěn)定性變差，引起短路。此外，鈉負(fù)極會(huì)與有機(jī)電解質(zhì)反應(yīng)，導(dǎo)致形成富含有機(jī)成分的松散固體電解質(zhì)界面（SEI）層，具有較大的界面阻抗。不穩(wěn)定的SEI容易分解，暴露出新鮮的鈉金屬，隨后消耗額外的電解質(zhì)，直到完全耗盡。隔膜作為關(guān)鍵部件之一，嚴(yán)重影響著鈉金屬負(fù)極處的電鍍/剝離行為。傳統(tǒng)的非極性聚烯烴隔膜與極性碳酸酯電解質(zhì)的相容性較差，導(dǎo)致動(dòng)力學(xué)緩慢，從而導(dǎo)致低離子傳輸和不均勻的鈉沉積。上述問(wèn)題對(duì)鈉金屬電池的安全性、性能和壽命有重大影響，阻礙著鈉電池的進(jìn)一步發(fā)展。
文章要點(diǎn)：
1.采用植物纖維素進(jìn)行羧基官能化，獲得極強(qiáng)電負(fù)性的OC隔膜。
2.高偶極矩的隔膜可以提供過(guò)量的電子來(lái)促進(jìn)NaPF6中P-F鍵的斷裂，從而產(chǎn)生富含NaF的SEI。
3.核磁共振技術(shù)證實(shí)，具有強(qiáng)偶極矩的隔膜通過(guò)吸引電子阻止有機(jī)溶劑的還原，從而抑制有機(jī)低聚物的形成。
4.隔膜可通過(guò)簡(jiǎn)單的工藝實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制備（圖1）。
圖 2：高偶極矩隔膜對(duì)鈉電鍍/剝離可逆性的影響。
圖 4：SEI的有機(jī)成分分析。(a) 帶有RC和OC隔膜的Na|||Cu電池形成的SEI的1HNMR光譜；(b) SEI的形成和低聚物的形成機(jī)理。
圖 5： 不同隔膜的Na||Na3V2(PO4)3 (NVP) 電化學(xué)循環(huán)測(cè)試以及軟包的長(zhǎng)循環(huán)性能測(cè)試。
為了評(píng)估隔膜的實(shí)際應(yīng)用性，他們進(jìn)行了長(zhǎng)時(shí)間充放電測(cè)試。圖5d所示，Na|OC|NVP電池展現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能，且在1 C電流密度下具有優(yōu)異的循環(huán)性能，在循環(huán)1000圈后能有94.83%的容量保持率。此外，他們還制備了軟包電池，OC隔膜的Na||NVP軟包電池在0.2C下循環(huán)1400次后容量保留率為77%。這證明了該隔膜在商業(yè)化大規(guī)模應(yīng)用中的可行性。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202415283
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