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  海洋生物污損是指微生物、動植物在海洋設(shè)施表面黏附、生長的生物垢，對海洋資源的開發(fā)和各類水下海洋裝備的正常運行產(chǎn)生了深刻不利影響，全世界僅生物污損所致?lián)p失可達每年2000億美元以上。隨著環(huán)保要求日益嚴(yán)格，釋放有毒殺生劑的防污涂層正朝著綠色化方向發(fā)展，特別是不含殺生劑的有機硅低表面能防污涂層。然而，有機硅類涂層存在缺乏靜態(tài)防污能力、力學(xué)性能差和與基底附著力弱等問題，很難滿足在復(fù)雜海洋環(huán)境中長效和耐用的應(yīng)用需求。

  課題組前期合成了同時含有脲鍵和硫脲鍵的長鏈 PDMS，并與抗菌性多酚生物粘合劑單寧酸（TA）進行復(fù)合，制備了有機硅聚脲硫脲/單寧酸復(fù)合防污涂層。脲基、硫脲基和 TA 分子之間形成的動態(tài)多重氫鍵使涂層具有良好的自修復(fù)性能。并且均勻分散在涂層表面的抗菌性TA分子，結(jié)合涂層納米級粗糙度及低表面能的特性，使涂層表現(xiàn)出良好的抗菌和抗硅藻附著能力（J Mater Sci Technol, 2022, 124, 1-13）。此外，課題組還將抗菌小分子硫辛酸-苯并噻唑通過二硫鍵交換反應(yīng)接枝在有機硅聚脲/氨酯上，基于強非共價多重氫鍵和柔性共價二硫鍵的動態(tài)協(xié)同修復(fù)和增強作用，所制備的涂層力學(xué)性能和自修復(fù)性能表現(xiàn)較為良好。且該涂層無任何殺生物質(zhì)釋放，在污損旺季的青島海域浸泡4個月后，比商業(yè)有機硅彈性體（Sylgard 184）的靜態(tài)防污效率提高90%以上（Appl Mater Today, 2022, 28, 101551）。

  然而，上述工作均基于有機硅彈性體進行改性，無法同時實現(xiàn)硅基防污涂層的高強度和高韌性，且涂層的靜態(tài)防污能力仍有待提高。在有機硅涂層的機械性能和防污性能之間實現(xiàn)微妙的平衡仍然是一項艱巨的任務(wù)。近期，課題組受高強韌“聚合物陶瓷”防污涂層啟發(fā)（J Mater Chem A, 2020, 8, 380?387; Adv Funct Mater, 2021, 31, 2011145; Adv Sci, 2022, 9, e2200268），并巧妙地采用多種綠色防污策略協(xié)同組合的方式，設(shè)計了一種由親水性聚乙二醇和N乙烯基吡咯烷酮單體、疏水性含氟單體、合成的抗菌小分子丙烯酰胺-苯并噻唑共聚而成的接枝抗菌分子的雙親性聚合物，隨后與ZrO₂溶膠及功能性硅烷通過簡便的溶膠-凝膠法制備了表面具有雙親性和抗菌性的硅基硬質(zhì)雜化涂層。該涂層高度透明（可見光透過率＞98%），雜化網(wǎng)絡(luò)中剛性氧化鋯結(jié)構(gòu)與柔性長鏈調(diào)聚物通過共價鍵合，所形成的Zr-O-Si結(jié)構(gòu)使涂層不僅具有高硬度（6 H）和高耐磨性，還表現(xiàn)出良好的柔韌性（~5 mm 彎曲直徑），涂層與鋼基底的附著力達到2.89 MPa。由于低表面能含氟鏈段的遷移，使接枝抗菌分子的雙親性聚合物自富集在涂層表面，賦予了涂層優(yōu)異的自清潔性能和污損阻抗性能，顯著抑制了牛血清蛋白吸附、海洋常見細菌（假單胞菌和希瓦氏菌）、舟型硅藻的附著及生物膜的形成。該透明有機-無機雜化防污涂層有望在光學(xué)儀器、可折疊顯示器和海洋設(shè)施裝備等領(lǐng)域得到應(yīng)用。

圖1有機硅/ZrO₂溶膠雜化海洋防污涂層的制備路線示意圖

圖2 雜化涂層的透明性、硬度、耐磨及柔韌性

圖3雜化涂層與基底間的附著力和表面潤濕性

圖4雜化涂層的表面粗糙度

圖5雜化涂層的自清潔性能及仿真藤壺去除性能

圖6雜化涂層的抗菌附著、抗生物膜形成及抗蛋白質(zhì)吸附性能

圖7雜化涂層的抗硅藻附著性能

  論文信息：

  Jiawen Sun, Jizhou Duan*, Chao Liu*, Xingda Liu, Yuqing Zhu, Xiaofan Zhai, Yimeng Zhang, Wencheng Wang, Zhengxian Yang, Baorong Hou. Transparent and mechanically durable silicone/ZrO₂ sol hybrid coating with enhanced antifouling properties. Chemical Engineering Journal, 2024, 490, 151567. DOI: 10.1016/j.cej.2024.151567.

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151567