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北京大學(xué)雷霆團隊 Sci. Adv.：高電學(xué)性能的超韌有機半導(dǎo)體纖維的連續(xù)制備
2024-04-05  來源：高分子科技

  纖維具有獨特的一維結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的柔韌性和可編織性，非常適合無縫集成到織物和可穿戴設(shè)備中，在可穿戴電子領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的潛力。對于纖維電子而言，機械性能和電學(xué)性能都至關(guān)重要。然而，目前同時實現(xiàn)良好的機械性能和器件性能仍面臨挑戰(zhàn)。共軛高分子優(yōu)異的光電性能使其具有廣闊的應(yīng)用前景，將其加工成纖維將進一步拓展其在可穿戴設(shè)備中的應(yīng)用。然而，共軛高分子較差的機械性能和不成熟的紡絲工藝阻礙了其在纖維電子和可穿戴領(lǐng)域的應(yīng)用。


  近日，北京大學(xué)雷霆團隊提出了“流動增強結(jié)晶”（flow-enhanced crystallization，FLEX）的濕法紡絲技術(shù)，成功將多種共軛高分子紡成纖維，并實現(xiàn)了纖維的連續(xù)化生產(chǎn)（圖1）。與傳統(tǒng)的濕法紡絲方法不同，作者提出減少高分子聚集，促進高分子鏈在拉伸流和剪切流作用下解聚的思路，通過進一步調(diào)控凝固浴中的溶劑擴散模式和后牽伸，增強了高分子鏈在纖維中的有序排列和結(jié)晶。 


圖1. 文中使用的高分子半導(dǎo)體材料和FLEX連續(xù)紡絲方法示意圖


  共軛高分子由于強烈的π-π相互作用，在溶液中嚴(yán)重聚集，難以取向排列形成高質(zhì)量纖維。作者發(fā)現(xiàn)通過降低紡絲液濃度和調(diào)控紡絲過程中的流體剪切和拉伸作用，可以使嚴(yán)重聚集的共軛高分子解聚并沿流動方向取向排列（圖2A）。進一步通過調(diào)控紡絲針頭參數(shù)及凝固浴中的擴散模式（圖2D），獲得了良好取向和結(jié)晶的高分子半導(dǎo)體纖維（圖2B）。有趣的是，作者在纖維中觀察到烷基側(cè)鏈的有序排列和結(jié)晶行為（圖2C），這種現(xiàn)象在薄膜中從未觀察到過。 


圖2. 流體作用下共軛高分子的解聚、取向與結(jié)晶


  FLEX方法增強了高分子鏈在纖維中的有序排列和結(jié)晶，使制備的半導(dǎo)體纖維具有優(yōu)異的機械性能，其力學(xué)性能達到甚至超過多種合成纖維，遠超有機半導(dǎo)體薄膜材料（圖3A-B）。后牽伸進一步增強了分子排列緊密度和有序度，纖維取向因子也進一步提升（圖3C）。作者認(rèn)為高分子半導(dǎo)體纖維出色的機械性能來源于兩個方面：一是流動剪切和拉伸作用將高分子聚集體解聚和預(yù)排列，有利于其在纖維中良好取向和規(guī)整排列；二是共軛骨架的有序排列誘導(dǎo)了烷基側(cè)鏈的有序排列和結(jié)晶，增加了鏈間相互作用，進一步增強了纖維強度。此外，該類半導(dǎo)體纖維還表現(xiàn)出很小的曲率半徑和彎曲剛度，與人體組織接近，因此在可植入生物電子器件領(lǐng)域有良好的應(yīng)用前景（圖3D-E）。 


圖3. 高分子半導(dǎo)體纖維優(yōu)異的機械性能和與織物的集成能力


  作者研究了上述高分子半導(dǎo)體纖維的可穿戴和生物電子器件方面的應(yīng)用（圖4A）。作者發(fā)現(xiàn)，這些纖維展現(xiàn)出高的n型摻雜電導(dǎo)率和獨特的應(yīng)變電導(dǎo)率增強特性（圖4B），并可被用于纖維熱電（OTE）和纖維有機電化學(xué)晶體管（OECT）器件。與傳統(tǒng)的薄膜器件相比，纖維器件均展現(xiàn)出性能的飛躍（圖4C-D）。其中，纖維熱電器件的功率因子（PF）和纖維OECT的跨導(dǎo)（gm,A）均為目前報道的最高值之一；诟咝阅艿睦w維OECT器件，作者還開發(fā)了乳酸傳感器和心電信號傳感器，表現(xiàn)出良好的靈敏度或信噪比。 


圖4. 共軛半導(dǎo)體纖維出色的電學(xué)性能與可穿戴及生物電子應(yīng)用


  本研究表明，通過新的紡絲策略，高分子半導(dǎo)體纖維會展現(xiàn)出超越傳統(tǒng)薄膜材料的電學(xué)和力學(xué)性能，并在可穿戴和生物電子器件領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。本工作中提出的FLEX紡絲方法以及流體力學(xué)調(diào)控策略將作為一種通用的方法和策略，為高分子半導(dǎo)體材料的生產(chǎn)和應(yīng)用提供新思路。


  本研究以“Continuous production of ultratough semiconducting polymer fibers with high electronic performance”為題發(fā)表在Science Advances雜志。北京大學(xué)副研究員張志是本文的第一作者，雷霆研究員是通訊作者。合作者包括北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院的邵元龍研究員和呂世賢研究員等。上述研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金、北京市杰出青年基金、博士后科學(xué)基金，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院分子材料與納米加工實驗室（MMNL）儀器平臺和北京大學(xué)高性能計算平臺等的支持。


  論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk0647

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