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中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)、安徽銅峰電子研究團(tuán)隊 Adv. Mater.：γ輻照顯著提升聚合物薄膜的介電儲能特性
2024-02-23  來源：高分子科技


  聚合物薄膜電容器在新能源汽車逆變器、電網(wǎng)調(diào)頻、光伏/風(fēng)力發(fā)電機(jī)并網(wǎng)、先進(jìn)電子設(shè)備等方面獲得了廣泛的應(yīng)用。其中，雙向拉伸聚丙烯 (BOPP)電介質(zhì)薄膜，由于具有高充放電效率和成熟的制造技術(shù)，成為最先進(jìn)的用于商用聚合物薄膜電容器的電介質(zhì)材料，占據(jù)了~50%的聚合物電容器市場份額。然而，由于電容能量密度低，BOPP電容器通常占據(jù)器件體積和重量的30%以上，而且由于僅能承受較低的工作溫度<105℃，很多場景下（以新能源混合動力汽車為例，其薄膜電容器的工作環(huán)境溫度可達(dá)125-150℃）需要額外布置冷卻系統(tǒng)，不可避免地限制了現(xiàn)代電子電氣系統(tǒng)的小型化發(fā)展。


  最近，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)與安徽銅峰電子公司研究團(tuán)隊發(fā)展了利用γ輻照優(yōu)化不同聚合物電介質(zhì)材料介電常數(shù)、擊穿強(qiáng)度、工作溫度的策略。利用高能、強(qiáng)穿透性的γ射線輻照對BOPP分子鏈結(jié)構(gòu)進(jìn)行修飾，引入了強(qiáng)極性的羥基和羰基基團(tuán)，不僅提高了介電常數(shù)，更為重要的是引入了深陷阱能級，可降低高場、高溫下漏電流和電-熱擊穿概率。另外，γ輻照還能引入交聯(lián)結(jié)構(gòu)，從而提高楊氏模量，降低電-機(jī)械擊穿的概率。因此，該方案提高BOPP的擊穿強(qiáng)度40%至968 MV/m，擊穿強(qiáng)度下的儲能密度達(dá)到10.4 J/cm3，比原始BOPP提高了108%，且儲能效率高達(dá)97.3%，優(yōu)于目前的商用聚合物電容膜、已報道的全有機(jī)聚合物和PP基復(fù)合材料。而且在600 MV/m高電場條件下經(jīng)歷20000次循環(huán)充放電測試，儲能密度依然穩(wěn)定維持在4.06 J/cm3，效率為98%。特別是，γ輻照還優(yōu)化了BOPP的工作溫度。在125℃下，γ輻照的BOPP在擊穿場強(qiáng)770 MV/m條件下的儲能密度達(dá)到5.88 J/cm3，效率為90%，儲能密度相對于原始BOPP提高了97% (2.98 J/cm3，對應(yīng)的擊穿場強(qiáng)為576 MV/m，效率僅為76%)。擊穿強(qiáng)度、工作溫度的優(yōu)化也有利于提升聚合物電容器耐受紋波電壓和電流的能力，利于其安全使用。


  通過電導(dǎo)、熱激勵去極化電流等實(shí)驗(yàn)測試結(jié)合密度泛函理論分析，發(fā)現(xiàn)介電常數(shù)、擊穿場強(qiáng)、工作溫度等儲能性能的優(yōu)化與γ輻照聚合物后薄膜內(nèi)部極性基團(tuán)的形成有關(guān)，極性羰基引入了深能級陷阱從而有效地抑制了高電場、高溫下的電荷傳輸。進(jìn)一步地，在環(huán)烯烴共聚物 (COC) 中驗(yàn)證了γ射線輻照策略的可推廣性。結(jié)果表明，即使在150℃高溫下，γ輻照的COC能量密度也被顯著提高到4.0 J/cm3，且效率大于90%。這項工作為研發(fā)優(yōu)異介電儲能性能的聚合物電介質(zhì)提供了一種簡單而普遍適用的策略。 


圖1. 結(jié)構(gòu)、介電和擊穿特性。a) 原始和γ射線輻照BOPP薄膜的X射線衍射圖譜，b) 衰減全反射傅立葉變換紅外光譜，c) 室溫下介電常數(shù)和損耗因子的頻譜，d) 1 kHz下介電常數(shù)和損耗因子的溫度依賴關(guān)系，e) 擊穿場強(qiáng)的韋伯分布。f) 不同γ射線輻照劑量下BOPP薄膜的擊穿場強(qiáng)和韋伯模量分布圖。 


圖2. 介電儲能性能。a) 原始和γ射線輻照BOPP薄膜的電位移與電場的關(guān)系曲線，b) 不同電場下的放電能量密度，c) 不同電場下的儲能效率。d) 不同γ射線輻照劑量下的放電能量密度。e) 在850 MV/m電場下γ-150 kGy BOPP薄膜的充放電循環(huán)測試。f) 在850 MV/m下測試不同循環(huán)次數(shù)γ-150 kGy BOPP薄膜的電位移與電場的關(guān)系曲線。 


圖3. 循環(huán)穩(wěn)定性和不同材料性能比較。a) 在600 MV/m下γ-150kGy BOPP薄膜的充放電循環(huán)測試。b) 在儲能效率大于95% 的條件下，本工作與商用聚合物電容膜、已報道的全有機(jī)聚合物以及PP基復(fù)合物的最大放電能量密度的比較。 


圖4. 驗(yàn)證深陷阱能級的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。a) 原始和γ射線輻照BOPP薄膜在不同電場下的漏電流密度，b) 不同γ射線輻照劑量下的跳躍距離。c) 原始BOPP和γ-150 kGy BOPP薄膜的熱激勵去極化電流曲線。 


圖5. 深能級陷阱的理論分析。a, b) 原始PP和含羰基PP分子鏈的靜電勢分布。c) 原始PP和含羰基PP的態(tài)密度。d) 原始PP和含羰基PP的能級結(jié)構(gòu)。 


圖6. γ射線輻照COC電介質(zhì)的儲能性能。a) 室溫下介電常數(shù)和損耗因子的頻譜。b) 150℃下?lián)舸﹫鰪?qiáng)的韋伯分布。c) 原始COC和γ-150kGy COC薄膜在150℃下的放電能量密度和儲能效率。d) 原始COC和含羰基COC的能級結(jié)構(gòu)。


  相關(guān)成果以“ γ-Ray Irradiation Significantly Enhances Capacitive Energy Storage Performance of Polymer Dielectric Films”為題在線發(fā)表在《先進(jìn)材料》(Adv. Mater.)上。該項研究得到了國家自然科學(xué)基金、科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計劃等的資助。


  論文信息：

  第一作者：王藝偉

  通訊作者：李曉光；殷月偉；沈勝春

  通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

  合作單位：安徽銅峰電子股份有限公司

  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202308597

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（責(zé)任編輯：xu）
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