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上海交大龐燕團(tuán)隊 Nat. Commun.：細(xì)胞膜交聯(lián)雜化水凝膠
2024-01-29  來源：高分子科技
  皮膚作為人體最大的器官，是保護(hù)機(jī)體免受外來入侵的重要物理和免疫屏障。發(fā)展能夠模擬皮膚結(jié)構(gòu)和功能的方法有助于開發(fā)性能優(yōu)異的仿生生物醫(yī)用材料，以滿足組織再生、可穿戴設(shè)備、軟機(jī)器人、健康監(jiān)測以及智能醫(yī)療診斷等領(lǐng)域的應(yīng)用需求。然而，目前能夠模擬皮膚結(jié)構(gòu)、實現(xiàn)類皮膚功能、特別是先進(jìn)機(jī)械和生物性能的制備方法較為有限。皮膚包括表皮、真皮和皮下組織，實際由角質(zhì)形成細(xì)胞、成纖維細(xì)胞和脂肪細(xì)胞組成，這三層細(xì)胞嵌合在由膠原、彈性蛋白、透明質(zhì)酸組成的細(xì)胞外基質(zhì)中。因此，皮膚本質(zhì)上可簡化為一種由大量細(xì)胞通過細(xì)胞外基質(zhì)緊密連接而成的水凝膠材料。受此啟發(fā)，上海交通大學(xué)龐燕等人提出細(xì)胞膜表面超分子-共價級聯(lián)改造方法，以細(xì)胞膜為交聯(lián)面，制備了能夠同時模擬皮膚結(jié)構(gòu)和功能的仿生水凝膠材料（SFSHs，圖1）。 


圖1 SFSHs的構(gòu)建示意圖


  作為概念驗證，作者選用益生菌Escherichia coli Nissle 1917細(xì)菌外膜囊泡作為細(xì)胞膜微區(qū)示例，借助二硬脂；字Ｒ掖及-聚乙二醇-丙烯酰胺（DSPE-PEG-AM）的親疏水自組裝在囊泡表面修飾烯丙基雙鍵，進(jìn)一步通過自由基聚合形成SFSHs。與由雙丙烯基小分子交聯(lián)劑形成的傳統(tǒng)水凝膠相比，SFSHs因多個聚合物鏈連接到一個可機(jī)械變形的胞外囊泡上而具有獨(dú)特優(yōu)勢。通過囊泡的變形實現(xiàn)能量耗散，極大提高了SFSHs的機(jī)械強(qiáng)度（圖2）。當(dāng)OMV-AM濃度為~1.5×1012個/ml、固含量為2%時，SFSHs的拉伸強(qiáng)度最優(yōu)，其拉伸應(yīng)力為192.98 ± 11.98kPa，拉伸模數(shù)為18.21 ± 1.35kPA，拉伸應(yīng)變?yōu)?/span>1170.98 ± 68.76%。在95%的壓縮應(yīng)變下，SFSH的壓縮應(yīng)力和壓縮模量分別達(dá)到3865.27 ± 169.97 kPa和26.16 ± 2.48kPa。 


圖2 SFSHs增強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度


  由于細(xì)菌外膜囊泡攜帶大量來自其母細(xì)胞的生物活性物質(zhì)，SFSHs具有與皮膚類似的抗菌和免疫能力（圖3）。由益生菌Escherichia coli Nissle 1917細(xì)菌外膜囊泡構(gòu)建的SFSHs展現(xiàn)出良好的抑制致病菌Salmonella Typhimurium效果。另外，由于細(xì)菌外膜囊泡含有其母細(xì)胞固有的膜組分，如脂多糖等，表現(xiàn)出免疫原性，能夠有效刺激樹突狀細(xì)胞的成熟和活化。 


圖3 SFSHs的抗菌和免疫激活能力


  進(jìn)一步地，作者在SFSHs中引入由第二種細(xì)菌外膜囊泡和聚合物鏈形成的第二網(wǎng)絡(luò)，獲得細(xì)胞膜交聯(lián)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠，證明了SFSHs作為仿皮膚功能材料構(gòu)建平臺在調(diào)控結(jié)構(gòu)和性能方面的通用性和靈活性（圖4）。借助膽固醇-聚乙二醇-疊氮（Chol-PEG-N3）的親疏水自組裝在囊泡表面修飾疊氮基團(tuán)，進(jìn)一步通過點(diǎn)擊反應(yīng)形成細(xì)胞膜交聯(lián)雙網(wǎng)絡(luò)SFSHs。性能評價結(jié)果顯示，SFSHs的機(jī)械強(qiáng)度進(jìn)一步增強(qiáng)，同時獲得了潤滑、抗細(xì)胞和蛋白粘附的防污特性，以及促進(jìn)共生菌定植及形成生物膜的能力。 


圖4 SFSHs的通用性


  該工作發(fā)展了超分子作用-共價反應(yīng)級聯(lián)表面改造方法，提出了細(xì)胞膜交聯(lián)策略，構(gòu)建了結(jié)構(gòu)和功能雙重仿皮膚的水凝膠材料；進(jìn)一步地，通過改變聚合物和細(xì)胞膜組分對水凝膠的結(jié)構(gòu)和功能進(jìn)行了調(diào)控，展示了細(xì)胞膜交聯(lián)策略的靈活性和通用性。該工作為制備結(jié)構(gòu)和功能雙重可調(diào)的皮膚仿生材料提供了新的思路。近日，該工作以題為“Generating dual structurally and functionally skin-mimicking hydrogels by crosslinking cell-membrane compartments”發(fā)表于國際權(quán)威期刊Nature Communications。


  該工作得到了國家自然科學(xué)基金項目、上海市啟明星計劃項目、科技部重點(diǎn)研發(fā)計劃課題、上海交通大學(xué)醫(yī)學(xué)院雙百人計劃等經(jīng)費(fèi)支持。吳馮副研究員為該論文第一作者，碩士生任彧晟為該論文共同第一作者，龐燕教授為該論文通訊作者，魏杰教授和劉盡堯研究員為共同通訊作者。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45006-7

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