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王雙飛院士團(tuán)隊(duì) Nano Energy：纖維素摩擦電氣凝膠用于食品安全智能監(jiān)測(cè)
2023-12-28  來源：高分子科技

  氣凝膠被譽(yù)為“21世紀(jì)的奇跡材料”，以其超輕、高比表面積、超低的導(dǎo)熱性等特性，以成功應(yīng)用于太空材料、顆粒物捕獲、智能傳感器等領(lǐng)域，是新型智能材料的理想候選。其中，纖維素氣凝膠將高孔隙率和綠色可再生有機(jī)結(jié)合，是傳統(tǒng)不可再生氣凝膠的優(yōu)良替代品。然而，對(duì)纖維素氣凝膠而言，其豐富內(nèi)在的動(dòng)態(tài)氫鍵結(jié)構(gòu)使得其在嚴(yán)重形變條件下易發(fā)生結(jié)構(gòu)崩潰。這種結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性嚴(yán)重影響了其作為智能材料的機(jī)械穩(wěn)定性和響應(yīng)準(zhǔn)確性。合理設(shè)計(jì)的異質(zhì)界面可以促進(jìn)電子在材料中的傳輸，降低傳導(dǎo)損耗，顯著影響材料的導(dǎo)電性，實(shí)現(xiàn)對(duì)智能材料響應(yīng)準(zhǔn)確性的調(diào)控。因此，通過設(shè)計(jì)和控制異質(zhì)界面，可以為纖維素氣凝膠在傳感器等智能材料領(lǐng)域的應(yīng)用提供合理的策略。



  近日，王雙飛院士團(tuán)隊(duì)通過簡(jiǎn)單的策略制備了一種具有分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)的纖維素基摩擦電氣凝膠（CPC-氣凝膠）。氧化納米纖維素（TCNF）與碳納米管（CNT）形成的氫鍵異質(zhì)界面影響了材料的力學(xué)行為，結(jié)合碳納米管的堅(jiān)固特性，纖維素氣凝膠的抗壓縮形變能力提高了40倍。同時(shí)，CPC-氣凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的孔隙率（97.23%）。作為智能材料該氣凝膠對(duì)氨氣顯示出極強(qiáng)的感知性，以該氣凝膠為基材的摩擦電氣體傳感器能夠在20-150 ppm范圍內(nèi)準(zhǔn)確識(shí)別NH3濃度變化，實(shí)現(xiàn)了對(duì)食物質(zhì)量的實(shí)時(shí)無線檢測(cè)。本研究為纖維素氣凝膠在智能材料領(lǐng)域的應(yīng)用提供了參考。該成果以 “Hierarchical Porous Triboelectric Aerogels Enabled by Heterointerface Engineering”為題發(fā)表在最新一期的《Nano Energy》期刊上。


圖1. 摩擦電氣凝膠的設(shè)計(jì)與制備


  CPC-氣凝膠是一種由TCNF、PVA和CNT復(fù)合而成的多孔道堆疊材料（圖1）。TCNF與CNT的結(jié)合形成了異質(zhì)界面，在界面附近發(fā)生了晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，賦予了氣凝膠獨(dú)特的性質(zhì)。兩種材料晶體結(jié)構(gòu)的不匹配可能影響界面區(qū)域附近的應(yīng)力，位錯(cuò)的形成有利于提升界面穩(wěn)定性和實(shí)現(xiàn)界面?zhèn)鬏攦?yōu)化。不同材料之間的費(fèi)米能差異會(huì)導(dǎo)致跨界面的電子轉(zhuǎn)移，產(chǎn)生內(nèi)在電場(chǎng)和空間電荷區(qū)域，影響電荷傳輸和界面極化。兩種材料的介電性質(zhì)差異也會(huì)引發(fā)正負(fù)電荷的不均勻分布，從而加強(qiáng)極化松弛。超景深三維顯微鏡結(jié)果顯示，CNT在氣凝膠孔道中分布均勻，形成了穩(wěn)定的多孔網(wǎng)絡(luò)。與單一的TCNF氣凝膠相比，CPC-氣凝膠顯示出更多的孔洞和更高的孔隙率，顯著增加了與氣體分子的結(jié)合點(diǎn)位，同時(shí)提高了摩擦電效應(yīng)，為后續(xù)該材料作為氣敏材料和摩擦電傳感器提供了良好的基礎(chǔ)。


圖2. CPC-氣凝膠的結(jié)構(gòu)與表征


  PVA的加入使氣凝膠的孔隙密度下降，而CNT具有光滑的碳六環(huán)惰性表面結(jié)構(gòu)，能夠緩解PVA和TCNF的交聯(lián)，增加了氣凝膠內(nèi)部空間，當(dāng)添加量為0.15 g時(shí)孔隙率達(dá)到最大值，同時(shí)，CNT提升了氣凝膠的抗壓縮能力，添加CNT后CPC-氣凝膠的抗壓縮能力較TCNF氣凝膠提高了4000%。良好的機(jī)械及抗壓縮性能為其在摩擦電氣體傳感器上的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。


圖3. CPC-氣凝膠基摩擦電性能


  CPC-氣凝膠表現(xiàn)出顯著高于TCNF氣凝膠的電輸出性能。CPC-氣凝膠的開路電壓可達(dá)150 V，導(dǎo)電性優(yōu)良的CNT的加入使氣凝膠導(dǎo)電性顯著增強(qiáng)。結(jié)果表明，在電阻為9×106 Ω時(shí)，TCNF、CPC-氣凝膠峰值功率獲得了最高輸出功率分別為220 μW/cm2、10 μW/cm2。CPC-氣凝膠具有出色的穩(wěn)定性和可靠性，在循環(huán)接觸5000次后，依然具有穩(wěn)定的電輸出性能。


圖4. CPC-氣凝膠的氨氣傳感性能與機(jī)制


  圖4顯示了CPC-氣凝膠基TENG的氨氣傳感機(jī)理。當(dāng)CPC-氣凝膠暴露在自然環(huán)境中時(shí)，氧分子轉(zhuǎn)化為化學(xué)吸附氧陰離子（O2?），俘獲電子并在CPC-氣凝膠表面形成電子損耗層，使其表現(xiàn)出高電阻狀態(tài)。當(dāng)接觸氨氣時(shí)，氨氣分子被O2?氧化，被捕獲的電子被釋放回氣凝膠表面，降低了TCNF/PVA/CNT氣凝膠的內(nèi)阻。結(jié)果顯示，不同氨氣濃度下CPC-氣凝膠材料電阻率的變化與電壓變化趨勢(shì)保持一致。TENG在不同氨氣濃度下響應(yīng)的擬合值：Y= 0.00485X-0.00514，表現(xiàn)出良好的線性度（R2=0.996）。


圖5.摩擦電氣體傳感器應(yīng)用于食品質(zhì)量監(jiān)測(cè)


  CPC-氣凝膠基摩擦電氣體傳感器，其主要通過氨氣分子作用于摩擦電材料表面引起摩擦電性能的差異化，從而實(shí)現(xiàn)自供電氨氣傳感。隨著肉類的腐敗，其釋放的氨氣濃度逐漸增加，無線傳感輸出信號(hào)呈下降趨勢(shì)，與先前測(cè)得的氨氣與摩擦電性能之間的關(guān)系保持一致。CPC-氣凝膠摩擦電材料用于自供電氣體傳感具有理想的可靠性。


  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285523010601

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