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吉大宋文龍教授、中科院理化所王樹濤研究員《Adv. Mater.》：受黏膜啟發(fā)的電響應(yīng)潤(rùn)滑超分子共價(jià)水凝膠
2023-10-01  來(lái)源：高分子科技

  人體各器官或器官之間的生物功能一般是在動(dòng)態(tài)的液體環(huán)境中實(shí)現(xiàn)的，如眼、胃腸道、呼吸道、宮頸黏膜中的粘液、軟骨中的滑液等。黏膜在生物電信號(hào)或生物化學(xué)信號(hào)的作用下分泌的粘液，與界面/表面的潤(rùn)滑密切相關(guān)。同時(shí)，黏膜也可以為生理營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的輸送和生物信號(hào)的交流提供保護(hù)。然而，對(duì)于受黏膜啟發(fā)的水凝膠來(lái)說(shuō)，能夠在外部刺激下動(dòng)態(tài)的分泌液體且保持水凝膠整體框架不發(fā)生改變是一項(xiàng)重大的挑戰(zhàn)。


  近日，吉林大學(xué)宋文龍教授課題組和中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所王樹濤研究員課題組合作發(fā)展了一種受黏膜啟發(fā)的電響應(yīng)潤(rùn)滑超分子-共價(jià)水凝膠。該水凝膠由絲素蛋白電響應(yīng)超分子非共價(jià)部分和聚丙烯酰胺/聚乙烯醇共價(jià)互穿網(wǎng)絡(luò)組成。在電場(chǎng)的作用下，水凝膠發(fā)生部分的凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變，陰極側(cè)水凝膠表面會(huì)隨著電場(chǎng)的施加形成溶膠層，從而模擬黏膜分泌粘液的動(dòng)態(tài)過(guò)程（圖1）。在電場(chǎng)調(diào)節(jié)下，水凝膠的摩擦學(xué)性能、力學(xué)性能、表面模量及表面粘度、微觀形貌、浸潤(rùn)性等都隨之發(fā)生相應(yīng)改變。同時(shí)，通過(guò)在聚合物網(wǎng)絡(luò)中引入具有不同帶電側(cè)基的電響應(yīng)組分，驗(yàn)證了這種制備電響應(yīng)潤(rùn)滑超分子-共價(jià)水凝膠方式的普適性。這種受黏膜啟發(fā)的電響應(yīng)超分子-共價(jià)水凝膠為設(shè)計(jì)仿生黏膜、軟體驅(qū)動(dòng)器或機(jī)器人提供了一種可行途徑。 


圖1：電場(chǎng)作用下受黏膜啟發(fā)的超分子-共價(jià)水凝膠的電響應(yīng)機(jī)理。(a) 黏膜表面粘液狀態(tài)示意圖。(b)和(c) 電場(chǎng)作用下受黏膜啟發(fā)水凝膠的電響應(yīng)機(jī)理。


  利用超分子和共價(jià)網(wǎng)絡(luò)協(xié)同策略，合成的受黏膜啟發(fā)的超分子-共價(jià)水凝膠在陰極側(cè)的摩擦系數(shù)會(huì)隨電場(chǎng)作用時(shí)間逐漸從0.115 ± 0.005降低到 0.062 ± 0.003（圖2a和c）。通過(guò)水凝膠的電流也會(huì)隨電場(chǎng)作用時(shí)間的變化（圖2b）。該水凝膠的力學(xué)性能如斷裂強(qiáng)度約為3.60 ± 0.18 MPa（圖2e），且會(huì)隨體系中共價(jià)組成聚乙烯醇含量的增加而增加。相較于水凝膠體系中單一組分的力學(xué)性能：聚丙烯酰胺水凝膠 (2.49 ± 0.21 MPa)、聚乙烯醇水凝膠 (0.005 ± 0.001 MPa)和絲素蛋白水凝膠 (0.47 ± 0.03 MPa)，該水凝膠都要展現(xiàn)更好的力學(xué)性能（圖2f），從而保證其后續(xù)應(yīng)用的潛力。 


圖2：受黏膜啟發(fā)的超分子-共價(jià)水凝膠表面摩擦及理化性質(zhì)表征。


  電場(chǎng)作用下水凝膠的表面可以隨電極的轉(zhuǎn)換明顯觀察到溶膠層的出現(xiàn)和消失（圖3a, b和c）。水凝膠表面溶膠層厚度隨電場(chǎng)作用時(shí)間約從53μm增加到116μm（圖3d）。水凝膠表面浸提液的絲素蛋白熒光強(qiáng)度也會(huì)隨著電場(chǎng)施加的時(shí)間而增加（圖f），進(jìn)一步印證了水凝膠電響應(yīng)潤(rùn)滑的機(jī)理。 


圖3：受黏膜啟發(fā)的超分子-共價(jià)水凝膠表面溶膠層的表征。 


圖4：受黏膜啟發(fā)的超分子-共價(jià)水凝膠的摩擦學(xué)行為。


  實(shí)驗(yàn)中制備的系列水凝膠表面的摩擦系數(shù)在電場(chǎng)施加后明顯下降，表現(xiàn)出良好的電場(chǎng)響應(yīng)性（圖4a）。其中摩擦系數(shù)的變化差別會(huì)隨著絲蛋白在水凝膠中含量的減少而降低（圖4b）。在一系列可控的荷載和剪切速率的調(diào)控下，該水凝膠表面的摩擦力保持良好的電場(chǎng)響應(yīng)性（圖4c和d）。 同時(shí)該水凝膠表面的摩擦系數(shù)在電場(chǎng)施加前后展現(xiàn)可逆性。 


圖5：受黏膜啟發(fā)的超分子-共價(jià)水凝膠制備方法普適性的探究。


  為了探究受黏膜啟發(fā)的超分子-共價(jià)水凝膠制備方法的普適性（圖5），實(shí)驗(yàn)中選定的一系列電響應(yīng)聚合物，其重要特點(diǎn)是高分子鏈的側(cè)基是帶電基團(tuán)，能夠發(fā)生電凝膠化。當(dāng)把這一類電響應(yīng)聚合物引入到水凝膠設(shè)計(jì)中，新制備的水凝膠都表現(xiàn)出電場(chǎng)響應(yīng)潤(rùn)滑特性，從而證明了制備方法的普適性。


  該成果近期以Mucosa-Inspired Electro-Responsive Lubricating Supramolecular-Covalent Hydrogel為題發(fā)表在Advanced Materials上（Adv. Mater. 2023, 2307705）,文章的第一作者為吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生康劍燁，通訊作者為吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的宋文龍教授。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307705

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