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華東師范大學(xué)張利東教授課題組 Macromolecules：非交聯(lián)光響應(yīng)液晶聚合物薄膜驅(qū)動器 - 逆光致動
2023-09-15  來源：高分子科技

  光響應(yīng)材料在催化、傳感、藥物傳輸和柔性機器人等方面具有良好的應(yīng)用潛力。其中，含偶氮苯基團的交聯(lián)液晶聚合物是最典型的光響應(yīng)材料之一。在交聯(lián)液晶聚合物中，有序排列的液晶基元賦予了材料較好的各向異性和協(xié)同的分子間相互作用，而交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)使這些液晶基元的初始取向固定，并與高分子網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)像互相關(guān)聯(lián)，因此這類高分子材料具有很高的的響應(yīng)應(yīng)變、應(yīng)力和速度，同時其形變具有良好的可逆性和可重復(fù)性。然而，受到交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的束縛，傳統(tǒng)的交聯(lián)液晶高分子的加工性能較差，并且大部分此類驅(qū)動執(zhí)行器在紫外光照射下向光彎曲，極大地限制了這類材料的應(yīng)用。



  為了解決上述問題，華東師范大學(xué)張利東教授課題組報道了一種非交聯(lián)光響應(yīng)液晶聚合物薄膜驅(qū)動器，該薄膜驅(qū)動器是由膽甾相液晶單體與偶氮苯液晶單體在無交聯(lián)劑存在下通過光引發(fā)自由基共聚制備而成，并通過簡單的機械拉伸獲得了液晶基元的取向。與前人工作不同，在取向薄膜中，側(cè)鏈的液晶基元在垂直于拉伸方向的平面內(nèi)有序取向排列。這種垂直取向模式和非交聯(lián)結(jié)構(gòu)的結(jié)合導(dǎo)致液晶薄膜在紫外光照射下向遠離光源的方向彎曲。這種非交聯(lián)液晶聚合物薄膜具有優(yōu)異的響應(yīng)性能和良好的加工性，在空氣和液體環(huán)境中都具有良好的光響應(yīng)行為，這使得其在傳感系統(tǒng)、軟體機器人和人造肌肉領(lǐng)域中具有較大的應(yīng)用價值。 膽甾相液晶單體與偶氮苯液晶單體在無交聯(lián)劑存在下通過光引發(fā)自由基聚合制備得到非交聯(lián)液晶共聚物薄膜，在120 °C下對薄膜進行機械拉伸，使非交聯(lián)聚合物主鏈和側(cè)鏈液晶基元得到取向，并通過冷卻固定薄膜內(nèi)部的取向結(jié)構(gòu)。通過多種表征方法證明，取向薄膜中側(cè)鏈的液晶基元在垂直于拉伸方向的平面內(nèi)取向排列，呈近晶A*相液晶結(jié)構(gòu) (如圖1所示)。 


圖1. 光響應(yīng)非交聯(lián)液晶聚合物薄膜的制備及取向


  在非交聯(lián)液晶聚合物薄膜中，側(cè)鏈中液晶基元的取向排列與主鏈構(gòu)象之間的耦合作用較弱，因此偶氮苯基團的光異構(gòu)化引發(fā)的自由體積膨脹效應(yīng)在光誘導(dǎo)彎曲行為中占主導(dǎo)地位；谂嫉交鶊F在紫外光照射波長(365 nm)下具有較高的消光系數(shù)，紫外光幾乎無法穿透薄膜，因此偶氮苯的光異構(gòu)化主要發(fā)生在紫外光照射的薄膜表層部分，而深層部分的偶氮苯基元仍然保持反式構(gòu)型。這種情況下，只有薄膜表面區(qū)域產(chǎn)生順反異構(gòu)化引發(fā)的各向異性膨脹應(yīng)力，導(dǎo)致薄膜向遠離入射光源的方向彎曲。在可見光照射下，薄膜表層的順式偶氮苯基元轉(zhuǎn)變?yōu)榉词綐?gòu)型，使薄膜恢復(fù)到初始的平坦?fàn)顟B(tài)。 


圖2. 取向薄膜的光響應(yīng)驅(qū)動機理


  張利東教授團隊探究了薄膜的拉伸應(yīng)變、厚度和紫外光強度對薄膜的光致應(yīng)力和彎曲角度的影響。取向后的非交聯(lián)液晶薄膜的光致彎曲具有快速響應(yīng)和高驅(qū)動應(yīng)變的特點，同時非交聯(lián)結(jié)構(gòu)沒有影響其驅(qū)動行為的重復(fù)性和可逆性 (如圖2和3所示)。 


圖3. 取向薄膜的光響應(yīng)驅(qū)動行為


  利用上述取向薄膜構(gòu)建了多種柔性制動器，展示其在空氣中的光致驅(qū)動行為，例如使用薄膜撥動齒輪的順時針、逆時針轉(zhuǎn)動，以及模仿花朵開放、收縮的過程。值得注意的是，基于取向薄膜遠離光源彎曲的響應(yīng)特征以及對紫外光的高響應(yīng)性，作者通過控制入射光的照射位置實現(xiàn)了薄膜制動器的光驅(qū)動翻滾運動模式，在該運動模式中不需要對勻質(zhì)薄膜進行不對稱修飾 (如圖4)。 


圖4. 空氣中的柔性光響應(yīng)制動器 


圖5. 乙醇溶液中的柔性光響應(yīng)致動器


  在液體環(huán)境下刺激響應(yīng)驅(qū)動器的設(shè)計和制備一直是個挑戰(zhàn)，主要是由于液體環(huán)境中阻力比空氣中更大，并且能量轉(zhuǎn)換效率較低。由于在空氣中取向薄膜能在低光強紫外光照射下(例如 18 mW /cm2)也表現(xiàn)出良好的彎曲性能，即使液體環(huán)境會將部分的入射光能反射、吸收，薄膜機器人也可以將被削弱的光能轉(zhuǎn)化為機械能，從而在液體環(huán)境中進行各種宏觀光響應(yīng)運動。作者展示了薄膜驅(qū)動器在乙醇溶液中的翻滾、爬坡，以及爬行和提升重物行為 (如圖5)。更為詳細的信息，請參考原文Macromolecules, 2023。


  以上研究成果以“A photo-responsive non-crosslinking film actuator that bends away from the light source”為題，于2023年9月13號發(fā)表在Macromolecules上。華東師范大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院張利東教授為論文通訊作者，碩士研究生楊紫悅為論文第一作者。該研究工作得到國家、上海市及重慶市自然科學(xué)基金的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c01263

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