手性等離子體納米材料可選擇性地與左旋或右旋圓偏振光相互作用，產(chǎn)生手性光學特性，即圓二色性(Circular dichroism, CD)，在三維成像、信息加密、負折射率超材料、手性分子檢測與合成等領域具有重要的應用前景。其手性光學性質(zhì)源自于非對稱的立體構(gòu)型對光波相位、偏振方向和強度的改變，因此CD信號的的三要素，包括振幅、強度和正負，與其立體構(gòu)型密切相關。
目前手性結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑主要為兩類：一、“自上而下”的方法，如：電子束光刻, 聚焦離子束刻蝕, 掠射角沉積等；二、“自下至上”的方法，通常以DNA、氨基酸、手性纖維等為模板進行膠體自組裝，實現(xiàn)對等離子體納米顆粒的手性排列。兩者均可實現(xiàn)納米尺度的高精度調(diào)控，然而前者要求高設備和時間的投入，且結(jié)構(gòu)為靜態(tài)，缺乏動態(tài)可調(diào)性；后者通常信號較弱，且天然生物分子對環(huán)境的敏感度，限制其適用環(huán)境。因此開發(fā)一種簡單高效的新策略實現(xiàn)具有環(huán)境適應性、且信號可調(diào)控的手性等離子體結(jié)構(gòu)是迫切需要的。
圖1. 金納米顆粒在聚合物薄膜表面大范圍高度有序的線型組裝及其偏振依賴的UV-Vis吸收光譜。
圖3. 基于金納米顆線型組裝的角度實現(xiàn)對螺旋結(jié)構(gòu)和對應CD信號的調(diào)控。
進一步通過調(diào)節(jié)金球線型組裝體與聚合物薄膜卷曲軸的相對角度，獲得信號呈現(xiàn)正負鏡像對稱的CD 光譜，以及實現(xiàn)對峰位和強度的調(diào)控（圖3）。并結(jié)合COMSOL理論模擬，系統(tǒng)探索了單、雙和三線程金球組裝體、不同組裝角度和金球數(shù)量對CD信號的影響，以及在左-/右旋圓偏振光下電磁場的差異，深入解釋手性信號的來源。
原文鏈接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303595
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