αc弛豫是一種與半結(jié)晶聚合物材料的機(jī)械和鐵電性能有關(guān)的次級弛豫現(xiàn)象,可以被分離出多個(gè)獨(dú)立的弛豫過程,包括α1弛豫(折疊區(qū)的鏈環(huán)和晶區(qū)表面的鏈尾的運(yùn)動)和α2松弛(晶區(qū)內(nèi)部沿c軸的旋轉(zhuǎn)或擴(kuò)散運(yùn)動)。量化鏈旋轉(zhuǎn)和鏈擴(kuò)散的動態(tài)分布將為開發(fā)具有特定功能的材料奠定基礎(chǔ)。然而,受空間分辨率的限制,傳統(tǒng)研究方法很難準(zhǔn)確區(qū)分二者并量化其動態(tài)分布情況。
圖1.聚乙烯單晶的SMFS實(shí)驗(yàn)。(A)PE單晶中力誘導(dǎo)熔融的示意圖。插圖為PE單晶的AFM高度圖。(B)PE單晶在39℃時(shí)獲得的典型的力-拉伸(F-E)曲線。(C)類型Ⅰ和類型Ⅱ曲線的峰間距ΔL1和ΔL2的統(tǒng)計(jì)圖。(D)三種類型曲線的解折疊力值統(tǒng)計(jì)圖。
圖2.PE單晶的解折疊路徑。(A)三種類型力曲線的放大觀察和相應(yīng)的運(yùn)動轉(zhuǎn)變示意圖。(B)解折疊事件的示意圖。(C)中間態(tài)的穩(wěn)定性和壽命對比。
圖5. αc弛豫對PE的納米力學(xué)性能的影響。(A)解折疊力值隨溫度變化圖。(B)三種類型的力曲線的能量耗散對比。
綜上所述,該研究工作中提出了一種新型單分子研究方法,可以用于探測晶桿水平的αc弛豫過程,準(zhǔn)確區(qū)分并量化鏈翻轉(zhuǎn)和鏈擴(kuò)散在不同溫度和拉伸速度下的動態(tài)分布情況。由于破譯了解折疊路徑背后的鏈動力學(xué),并且不受傳統(tǒng)方法中同位素標(biāo)記的限制,這種單分子力學(xué)方法原則上適用于廣泛的半結(jié)晶聚合物體系的鏈動力學(xué)研究。相關(guān)研究結(jié)果對開發(fā)具有優(yōu)良力學(xué)性能的半結(jié)晶聚合物材料具有重要意義。
原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c00561
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