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華東師大高國華、川大王濱燊《ACS AMI》：可溶脹有機無機雜化聚合物的構筑及催化二氧化碳促進環(huán)氧丙烷水合反應
2023-03-25  來源：高分子科技

  溶脹是一種常見的自然現(xiàn)象，廣泛涉及于人類生活的各個領域，包括生物醫(yī)藥、衛(wèi)生用品、食品和生物分離等。目前，有機材料的溶脹已有諸多研究。相比之下，大多數(shù)無機材料卻難以溶脹。為促使無機材料達到高度溶脹和分散，將其與可溶脹的有機材料雜化成為了一種極具潛力的辦法。


  近期，華東師范大學化學與分子工程學院/上海市綠色化學與化工過程綠色化重點實驗室高國華教授與四川大學新能源與低碳技術研究院王濱燊特聘副研究員帶領團隊將有機溶脹聚離子液體材料與無機水滑石材料雜化，首次合成了一種可溶脹的有機無機雜化聚合物（PIL@CHT），并將其應用于高效催化二氧化碳促進環(huán)氧丙烷的水合反應制備1,2-丙二醇（圖1）。所得新型可溶脹有機無機雜化聚合物在Hansen溶度參數(shù)大于24.4 MPa1/2的溶劑中表現(xiàn)出高度溶脹，且溶脹能力與溶劑的Hansen溶度參數(shù)呈線性正相關關系。其中，在Hansen溶度參數(shù)最大的水中表現(xiàn)出最大的摩爾溶脹度（QM = 305.3 mmol/g）。冷凍掃描電鏡結果表明PIL@CHT在水中溶脹后呈現(xiàn)出一種粗糙的多孔網(wǎng)絡結構，直徑約為8~12微米；此時，與聚離子（PIL）緊密接枝的水滑石顆粒（CHT）高度分散于溶脹形成的孔道表面，這與PIL和CHT的物理混合物（PIL+CHT）在水中溶脹后出現(xiàn)的相分離現(xiàn)象形成鮮明的對比（圖2）。


圖1. 可溶脹有機無機雜化聚合物的構筑及其催化二氧化碳促進環(huán)氧丙烷水合反應制備1,2-丙二醇的示意圖


圖2. （A）干燥狀態(tài)下的有機無機雜化聚合物PIL@CHT的掃描電鏡圖像，在水中充分溶脹后的（B）有機無機雜化聚合物PIL@CHT和（C&D）聚離子液體和水滑石的物理混合物PIL+CHT的冷凍掃描電鏡圖像


  此外，一種二氧化碳助催化環(huán)氧丙烷水合反應制備1,2-丙二醇的新路徑也被提出。與傳統(tǒng)的環(huán)氧丙烷直接水合反應的路徑不同，二氧化碳的參與促使其與環(huán)氧丙烷首先發(fā)生環(huán)加成反應生成中間產(chǎn)物碳酸丙烯酯；碳酸丙烯酯進一步原位水解生成目標產(chǎn)物1,2-丙二醇并釋放二氧化碳。反應前后二氧化碳不會被消耗，且新的反應路徑可以在降低水合比（水與環(huán)氧丙烷的摩爾比）的同時抑制副反應的發(fā)生（圖3）。基于此，PIL@CHT憑借其優(yōu)異的溶脹能力將有機組分（PIL）和無機組分（CHT）的活性位點緊密連接，并促使兩相之間的活性位點與反應底物充分接觸，在催化二氧化碳促進環(huán)氧丙烷水合反應過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的協(xié)同催化效果。


圖3. 1,2-丙二醇的合成路線示意圖


  這項工作將聚離子液體優(yōu)異的溶脹能力作為驅動力，成功地協(xié)助難溶脹的無機材料實現(xiàn)了微米尺度的溶脹和分散，開拓了有機材料和無機材料協(xié)同作用的應用前景。該工作以“Fabrication of Swellable Organic-Inorganic Hybrid Polymers for CO2?Assisted Hydration of Propylene Epoxide”為題發(fā)表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上（DOI：10.1021/acsami.2c23332）。文章第一作者為華東師范大學化學與分子工程學院碩士研究生黨璐璐。該研究得到國家自然科學基金委和國家重點研發(fā)計劃的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c23332

  下載：Fabrication of Swellable Organic-Inorganic Hybrid Polymers for CO2?Assisted Hydration of Propylene Epoxide

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（責任編輯：xu）
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