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山東農(nóng)業(yè)大學(xué)王曉琳課題組《Mater. Horiz.》：高效自愈合和高回彈的熒光雙網(wǎng)絡(luò)離子液體凝膠用于人體運(yùn)動(dòng)監(jiān)測
2023-01-13  來源：高分子科技

  隨著科技的快速發(fā)展，柔性電子器件在人體運(yùn)動(dòng)監(jiān)測、可穿戴設(shè)備、人機(jī)界面及疾病診斷等諸多領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用前景。離子導(dǎo)電凝膠因靈活可調(diào)的力學(xué)性能、與皮膚接近的黏彈性模量以及類皮膚的離子傳輸機(jī)制，成為構(gòu)建柔性傳感器的優(yōu)異選擇之一。其中，以離子液體為分散和導(dǎo)電介質(zhì)的離子液體凝膠，不僅有效避免了傳統(tǒng)水凝膠中溶劑水易揮發(fā)和凝固的缺陷，而且展現(xiàn)出與離子液體本身相媲美的高穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。然而，目前基于離子液體凝膠構(gòu)筑的柔性應(yīng)變傳感器仍然存在遲滯性高、疲勞閾值低和使用壽命短等問題，制備具有綜合優(yōu)異性能的離子液體凝膠以發(fā)展高性能柔性傳感器依然是一個(gè)挑戰(zhàn)性課題。


  基于此，山東農(nóng)業(yè)大學(xué)王曉琳課題組利用多功能離子液體凝膠開發(fā)了一種優(yōu)異的柔性離子傳感器。該工作中的離子液體凝膠由共價(jià)交聯(lián)的聚合物網(wǎng)絡(luò)及動(dòng)態(tài)共價(jià)交聯(lián)的天然多糖生物分子網(wǎng)絡(luò)組成（圖1），展現(xiàn)出超高的透明度、阻燃性、強(qiáng)黏附、寬溫度窗口、高回彈以及長久的機(jī)械穩(wěn)定性等綜合性能；從動(dòng)態(tài)建構(gòu)化學(xué)出發(fā)對分子功能改性所引入的動(dòng)態(tài)亞胺鍵，賦予凝膠自修復(fù)能力，可在幾分鐘內(nèi)從分子水平實(shí)現(xiàn)“傷口”的快速愈合；獨(dú)特的凝膠誘導(dǎo)熒光發(fā)射使其在諸多柔性傳感器中脫穎而出。相關(guān)工作以“Fluorescent double network ionogels with fast self-healability and high resilience for reliable human motion detection”為題發(fā)表在期刊《Materials Horizons》上，碩士研究生趙相杰為論文第一作者，王曉琳副教授為論文的通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金和山東省自然科學(xué)基金的資助。 


圖1. 雙網(wǎng)絡(luò)離子液體凝膠的示意圖及其基本性質(zhì)


  當(dāng)凝膠暴露于紫外光照下，離子液體凝膠發(fā)射出強(qiáng)烈的黃綠色熒光（圖2），而前驅(qū)體溶液則無熒光發(fā)射現(xiàn)象；該現(xiàn)象可解釋為凝膠誘導(dǎo)熒光發(fā)射/增強(qiáng)（gelation-induced/enhanced emission）。進(jìn)一步的研究結(jié)果表明，離子液體凝膠的熒光來源于芳香化合物均苯三甲醛的聚集：當(dāng)前驅(qū)體溶液在紫外光的照射下逐漸凝膠化，體系中的亞胺鍵及各類非共價(jià)相互作用使均苯三甲醛被固定于網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中，限制了其分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)；由于AIE現(xiàn)象導(dǎo)致了熒光型離子液體凝膠的產(chǎn)生。 


圖2. 離子液體凝膠的熒光性質(zhì)


  凝膠網(wǎng)絡(luò)中的氨基化瓊脂糖和均苯三甲醛可以通過席夫堿反應(yīng)生成動(dòng)態(tài)可逆的亞胺鍵，賦予該離子液體凝膠高效的自愈合能力（圖3）。當(dāng)離子液體凝膠受到外力破損后，可以在環(huán)境條件下進(jìn)行快速自我修復(fù)，于幾分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)“傷口”的愈合。作者從宏觀和微觀角度證實(shí)了其自愈合的機(jī)制。 


圖3. 離子液體凝膠的自愈合性


  該雙網(wǎng)絡(luò)離子液體凝膠展現(xiàn)出良好的力學(xué)性能（圖4）。流變學(xué)測試表明該類凝膠具有較高的機(jī)械強(qiáng)度和良好的黏彈性，是一類典型的彈性占主導(dǎo)的類固體凝膠材料；拉伸和壓縮測試進(jìn)一步證實(shí)了雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)對凝膠力學(xué)性質(zhì)的提升效果。循環(huán)加載-卸載曲線中較小的滯后圈表明凝膠具有優(yōu)異的回彈性，這是由于保存完整的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)所致。當(dāng)受到外力作用時(shí)，盡管網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的部分交聯(lián)點(diǎn)會(huì)被破壞，但體系中大量存在的動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵和非共價(jià)鍵可以充當(dāng)臨時(shí)交聯(lián)點(diǎn)以維持微觀網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的完整性，因此凝膠表現(xiàn)出突出的回彈性。500次連續(xù)循環(huán)拉伸實(shí)驗(yàn)表明凝膠具有顯著的抗疲勞性能和機(jī)械穩(wěn)定性。 


圖4. 離子液體凝膠的力學(xué)性質(zhì) 


圖5. 柔性應(yīng)變傳感器用于人體運(yùn)動(dòng)監(jiān)測

  研究表明，本文所構(gòu)筑的柔性傳感器可以靈敏地監(jiān)測和辨別不同的人體運(yùn)動(dòng)，具有響應(yīng)速度快、靈敏度高、耐持久和寬溫度使用范圍的優(yōu)勢（圖5）。這項(xiàng)工作為高性能可穿戴式柔性傳感器的開發(fā)提供了新思路，推動(dòng)了其在健康監(jiān)測領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D2MH01325H

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