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福建師范大學(xué)章華桂團(tuán)隊(duì) Macromolecules：聚合物熔體的界面流變行為
2023-01-07  來(lái)源：高分子科技

  因其高界面吸附能，納米顆粒在乳液制備方面表現(xiàn)出非常好的穩(wěn)定能力。受此啟發(fā)，納米顆粒也常被用作不相容聚合物共混體系的增容劑，以實(shí)現(xiàn)對(duì)體系微觀形貌的有效穩(wěn)定和最終性能調(diào)控。在此過(guò)程中，顆粒的界面流變行為起著至關(guān)重要的作用。然而，受共混體系形貌的復(fù)雜演變過(guò)程以及界面張力梯度（Marangoni應(yīng)力）變化影響，迄今對(duì)于聚合物熔體的界面流變行為測(cè)量仍是一大難題。



  近日，福建師范大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院章華桂團(tuán)隊(duì)將一種由聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和聚苯乙烯（PS）微球構(gòu)成的啞鈴形Janus納米顆粒（JNP）旋涂于典型的PMMA/PS非相容聚合物薄膜之間，構(gòu)建了一種多層夾心結(jié)構(gòu)的界面流變測(cè)量體系（圖1）。該體系有效剔除共混體系中存在的形貌演變和Marangoni應(yīng)力影響，能夠有效檢測(cè)出顆粒在聚合物熔體界面的本征流變行為。 


圖1. 多層夾心結(jié)構(gòu)界面流變測(cè)試模型示意圖


  該工作首先驗(yàn)證了PMMA-PS Janus納米顆粒在PMMA/PS共混體系中的界面選擇性定位及其對(duì)海島型結(jié)構(gòu)（PMMA/PS 90/10和80/20）和雙連續(xù)相結(jié)構(gòu)（PMMA/PS50/50）共混體系的高效增容效果。同時(shí)，通過(guò)線性粘彈性測(cè)試、加權(quán)松弛時(shí)間譜（圖2）和Palierne模型預(yù)測(cè)等證明了海島型結(jié)構(gòu)共混體系所測(cè)得的界面松弛行為(τβ)實(shí)際上由顆粒在液滴表面分布不均引起的Marangoni應(yīng)力所主導(dǎo)，并非顆粒的本征界面流變行為，且τβ與顆粒濃度的關(guān)系和液滴形狀松弛行為（τF）對(duì)顆粒濃度的依賴(lài)程度類(lèi)似，均受顆粒增容引起的液滴形態(tài)變化支配。 


圖2. Janus顆粒增容PMMA/PS共混體系的加權(quán)松弛時(shí)間譜圖和體系松弛時(shí)間τF和τβ的對(duì)顆粒濃度的依賴(lài)性。


  緊接著，研究者通過(guò)簡(jiǎn)單構(gòu)建多層交替疊加的PMMA/JNPs/PS夾心結(jié)構(gòu)體系，避免了形貌變化和Marangoni應(yīng)力對(duì)界面貢獻(xiàn)的影響，且可對(duì)界面貢獻(xiàn)進(jìn)行量化，進(jìn)而有效表征顆粒的本征界面粘彈性。多層夾心結(jié)構(gòu)體系的流變測(cè)試結(jié)果（圖3）中確實(shí)沒(méi)有形狀松弛行為（τF），但卻檢測(cè)到了一個(gè)新的松弛行為（τ''β），即顆粒的本征界面粘彈性貢獻(xiàn)。該τ''β與JNPs界面覆蓋率（Σ）的關(guān)系滿足描述傳統(tǒng)膠體顆粒擁塞行為的VFT離散規(guī)律。進(jìn)一步地，通過(guò)Maxwell模型可以估算顆粒本征界面剪切模量，其數(shù)值與共混體系Marangoni應(yīng)力主導(dǎo)的界面粘彈性貢獻(xiàn)相比低了幾個(gè)數(shù)量級(jí)，因此在共混體系的流變測(cè)試中容易被忽視。該工作首次揭示了聚合物熔體界面顆粒的本征流變行為，所構(gòu)建多層夾心結(jié)構(gòu)測(cè)試體系為聚合物共混體系的界面流變學(xué)研究提供了一種新的方法。 


圖3. 不同JNPs界面覆蓋率（Σ）的多層夾心結(jié)構(gòu)體系的加權(quán)松弛時(shí)間譜和顆粒本征界面松弛時(shí)間（τ''β）的Σ依賴(lài)性


  該工作以 “Understanding the Rheology of Polymer–Polymer Interfaces Covered with Janus Nanoparticles: Polymer Blends versus Particle Sandwiched Multilayers”為題發(fā)表在Macromolecules上。論文第一作者為福建師范大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院博士研究生喬華偉，通訊作者為章華桂教授。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（21903015; 22172028; 22111530080）的支持，以及比利時(shí)魯汶大學(xué)P. Moldenaers課題組和法國(guó)INSA-Lyon A. Maazouz課題組的幫助。


  文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c01973

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