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清華大學(xué)劉冬生教授、國家納米中心楊雨荷研究員合作 JACS：亞穩(wěn)定基元組裝過程的協(xié)同增強(qiáng)作用研究
2022-11-17  來源：高分子科技

  串聯(lián)的亞穩(wěn)定互補(bǔ)基元在生命過程中發(fā)揮著重要作用，有限的穩(wěn)定性為這些結(jié)構(gòu)的表征帶來很大困難。亞穩(wěn)定基元在核酸分子折疊過程中和高分子的組裝過程中的貢獻(xiàn)是組裝領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)。


 

圖1 序列精確DNA-OEG 共聚物組裝行為研究


  近期，清華大學(xué)化學(xué)系高分子所劉冬生教授、國家納米中心楊雨荷研究員團(tuán)隊(duì)利用固相合成的序列精確DNA-OEG 共聚物設(shè)計(jì)了一個(gè)單變量的模型系統(tǒng)，該共聚物由具有回文序列的 ssDNA 片段和與DNA完全無相互作用的寡聚四乙二醇（OEG）連接子（圖2）。通過分別改變 DNA 單元 (6-12 nt) 和 OEG 連接子(Xn = 0-4) 的長度，系統(tǒng)地研究了串聯(lián)互補(bǔ)基元的穩(wěn)定性和連接子的柔性對(duì)組裝過程和最終的組裝結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的影響。通過將實(shí)驗(yàn)表征方法和分子模擬理論分析結(jié)合，成功表征得到多種組裝構(gòu)象（主要是單體、二聚體和簇）的分布。實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果一致表明，由于二聚體中兩組互補(bǔ)基元間的協(xié)同增強(qiáng)效應(yīng)，串聯(lián)的亞穩(wěn)定互補(bǔ)基元傾向于形成單一的閉合環(huán)狀二聚體而不是更大的組裝體，同時(shí)每個(gè)構(gòu)象的分布多少依賴于OEG連接子的柔性（圖3）。這項(xiàng)研究工作對(duì)亞穩(wěn)定基元在組裝過程中研究建立了新模型，提供了新方法和新思路，系統(tǒng)研究了相互作用強(qiáng)度（穩(wěn)定性）和連接子柔性對(duì)共聚物自組裝行為的獨(dú)立貢獻(xiàn)，為核酸折疊和高分子組裝過程調(diào)控提供了參考依據(jù)。該工作以“Studies on the Synergistic Effect of Tandem Semi-Stable Complementary Domains on Sequence-Defined DNA Block Copolymers”為題發(fā)表在《J. Am. Chem. Soc.》上（J Am Chem Soc 2022, doi.org/10.1021/jacs.2c08930）。文章第一作者是清華大學(xué)化學(xué)系博士研究生李鑫。該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。 


圖2 序列精確DNA-OEG 共聚物的合成、組裝和分子模擬 


圖3 不同序列精確DNA-OEG 共聚物的組裝結(jié)構(gòu)（單體、二聚體和簇）分布與熔點(diǎn)表征


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于串聯(lián)亞穩(wěn)定基元與DNA組裝相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。聚合物體系的不均一性（如分子量分布，組成差異等）往往給定量研究帶來極大困擾。因此，基于固相合成的序列精確DNA-OEG共聚物提供了解決方法，并為組裝過程的研究提供了良好的模型。突破性的進(jìn)展在于將組裝體分布與協(xié)同效應(yīng)關(guān)聯(lián)在一起，并通過檢測(cè)熔點(diǎn)證明協(xié)同增強(qiáng)效應(yīng)在亞穩(wěn)定基元的組裝過程中的重要作用。在此基礎(chǔ)上，加深了對(duì)于組裝基元的穩(wěn)定性（組裝強(qiáng)度）和柔性如何影響自組裝過程的認(rèn)識(shí)。在最近這段時(shí)間，團(tuán)隊(duì)還針對(duì)DNA水凝膠的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和理論模擬，為DNA水凝膠的結(jié)構(gòu)、強(qiáng)度和通透性等提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)和理論支撐（J Am Chem Soc 2022,144, 19017）。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08930

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（責(zé)任編輯：xu）
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