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  水凝膠由于其良好的生物相容性受到廣泛關(guān)注，應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)和軟機(jī)器等領(lǐng)域。動(dòng)態(tài)化學(xué)鍵交聯(lián)的水凝膠是一類(lèi)具有特殊性能的材料，動(dòng)態(tài)鍵在外界刺激下（如溫度，pH，紅外或紫外線等），被激活斷鍵或恢復(fù)，含動(dòng)態(tài)鍵的軟材料往往具有一些特殊的性能，例如自愈合、可控降解等。研究動(dòng)態(tài)化學(xué)鍵交聯(lián)的水凝膠的本構(gòu)關(guān)系、斷裂和疲勞對(duì)于其功能應(yīng)用具有重要意義。

1. 動(dòng)態(tài)鍵交換導(dǎo)致的應(yīng)力釋放

  帶裂紋的動(dòng)態(tài)水凝膠在拉伸時(shí)，裂紋尖端存在明顯的應(yīng)力集中；當(dāng)施加紫外光刺激時(shí)，動(dòng)態(tài)鍵斷開(kāi)并重新組合，聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)重排，其中新形成的高分子鏈不承受應(yīng)力，使得裂紋尖端附近的應(yīng)力集中程度降低，延緩了裂紋的擴(kuò)展（圖1a）。本文以二硫鍵作為動(dòng)態(tài)化學(xué)鍵，采用聚丙烯酰胺單網(wǎng)絡(luò)水凝膠，闡釋了動(dòng)態(tài)交聯(lián)水凝膠的光可控力學(xué)行為（圖1b,c）。從應(yīng)力松弛曲線與光彈實(shí)驗(yàn)中可以看到明顯的應(yīng)力松弛行為（圖1d,e） 

2. 動(dòng)態(tài)水凝膠的斷裂

2.1光化學(xué)反應(yīng)和粘塑性模型

圖 3.（a）動(dòng)態(tài)水凝膠的松弛試驗(yàn)和理論對(duì)比（b-c）有無(wú)光照下純剪切試樣的拉伸曲線（理論和實(shí)驗(yàn)對(duì)比）（d）不同加載速率下的拉伸曲線。

2.2動(dòng)態(tài)水凝膠的斷裂韌性

3. 動(dòng)態(tài)水凝膠的疲勞斷裂

圖 7. 疲勞裂紋擴(kuò)展速率和能量釋放率的關(guān)系

4.結(jié)論

  本文研究了光可控動(dòng)態(tài)化學(xué)交聯(lián)水凝膠的變形和斷裂行為，基于光化學(xué)反應(yīng)和塑性流動(dòng)建立了相應(yīng)理論模型描述了水凝膠單軸拉伸、蠕變和松弛等條件下的力學(xué)行為。研究表明，動(dòng)態(tài)過(guò)程對(duì)水凝膠的斷裂行為有著顯著影響，紫外光照射可在一定的加載速率下增加水凝膠的斷裂韌性和疲勞閾值。

  論文共同第一作者為哈佛大學(xué)博士研究生楊航和西安交通大學(xué)航天航空學(xué)院研究生陳曦，通訊作者為西安交通大學(xué)唐敬達(dá)副教授和哈佛大學(xué)Joost J. Vlassak 教授。

  論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022509622002605