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  近年來，離子熱電系統(tǒng)（i-TE system）為開發(fā)高性能熱電器件提供了全新的方式。現(xiàn)有的離子熱電系統(tǒng)大多基于離子熱擴散效應(yīng)（thermodiffusion effect）或氧化/還原電對的溫度效應(yīng)（thermogalvanic effect），或混合模式。對于熱電材料而言，熱電的轉(zhuǎn)換效率是一個非常重要的參數(shù)，因此研究者大多用無量綱的ZT值來描述這個轉(zhuǎn)換效率。ZT值受影響于多個參數(shù)，其與材料塞貝克系數(shù)（Seebeck）的二次方成正比，材料導(dǎo)電率成正比且與材料導(dǎo)熱率成反比。因此，對于理想的離子熱電系統(tǒng)來說，一個高的熱電勢值（thermopower,可以理解為離子的Seebeck系數(shù)）,高的離子導(dǎo)電率以及低的導(dǎo)熱率會是最優(yōu)的選擇。然而大多數(shù)簡單離子系統(tǒng)的熱電表現(xiàn)不足夠理想，熱電勢值也僅為幾個mV/K。近期有許多優(yōu)秀的關(guān)于離子熱電的工作，并將熱電勢的輸出值提升到了超過20mV/K。但這類工作大多數(shù)專注于離子本身，即通過離子種類的選擇或者通過化學(xué)手段影響離子來提升離子系統(tǒng)的熱電性能。其中，離子所處在的環(huán)境對于離子本身的影響則大多被忽略。因此，如何改變并提升離子熱電系統(tǒng)的熱電性能，尤其是通過改變離子所處的環(huán)境進(jìn)而影響離子熱電系統(tǒng)的熱電勢值，則顯得尤為關(guān)鍵。

  近日，香港理工大學(xué)智能可穿戴系統(tǒng)研究院陶肖明教授團隊制備并研究了幾種不同的相轉(zhuǎn)變離子熱電系統(tǒng)，首次發(fā)現(xiàn)在泊洛沙姆(Poloxamer 407)/LiCl的離子體系中，熱電勢值可以在系統(tǒng)發(fā)生相轉(zhuǎn)變（液體至凝膠，17.4℃）時上升6.5倍（大約2mV/K至超過15mV/K），同時提升離子ZT值23倍(低于0.03至0.68)。該團隊隨即建立基于昂薩格（Onsager）方程的理論模型，分析離子在三個不同階段的遷移（相轉(zhuǎn)變前，相轉(zhuǎn)變中及相轉(zhuǎn)變后）并解釋了熱電勢值提升的來源，即相轉(zhuǎn)變下溶膠黏度的變化影響陰陽離子的遷移速率，從而造成了陰陽離子在高低溫端的濃度差。作者通過對相轉(zhuǎn)變前后的模型分析，提出了可能影響離子熱電勢的六個無量綱參數(shù)，并提出基于理論分析下熱電勢在相轉(zhuǎn)變時存在多個數(shù)量級提升的可能。通過對理論模型的研究及分析，作者提出了相轉(zhuǎn)變對熱電效應(yīng)影響的普適性，即熱電性能的改變不受影響于相轉(zhuǎn)變的方式，并通過在其他相轉(zhuǎn)變體系的結(jié)果驗證了該結(jié)論。該成果提供并揭示了一種全新的設(shè)計并控制材料所需熱電性能的可能途徑，這將為室溫下可穿戴設(shè)備的低熱能收集應(yīng)用帶來新的前景。該工作以題為“Gigantic Effect due to Phase Transition on Thermoelectric Properties of Ionic Sol–Gel Materials”發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。

本工作受啟發(fā)于之前的一些對于離子熱電的研究工作，將研究的重點放在離子遷移環(huán)境而非離子本身的選擇。有一些有機高分子材料在受溫度或其他條件的影響時，能夠改變其本身的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，具體可表現(xiàn)形成溶膠時的黏度變化。其中黏度的變化可能影響離子的遷移與擴散，進(jìn)而影響離子所在系統(tǒng)的熱電性能的變化。通過制備四種不同的離子熱電體系，即無相轉(zhuǎn)變，升溫溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變，升溫凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變及紫外引發(fā)溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變，作者觀測到在相轉(zhuǎn)變時熱電性能，尤其是輸出的熱電勢，有著極大的改變。在其中的泊洛沙姆407（Poloxamer 407）/LiCl離子體系中，作者觀測到了在室溫區(qū)間（15-20℃）的溶膠黏度的顯著變化，即溶膠至凝膠的相轉(zhuǎn)變。通過將冷側(cè)溫度從5℃提升到35℃，測量的離子系統(tǒng)的熱電勢從2 mV/K 提升到了超過15mV/K的最大值（17.4℃）并逐漸回落，而通過交流阻抗測得的離子導(dǎo)電率與測量的離子導(dǎo)熱率卻并無顯著變化，最終導(dǎo)致一個離子ZT值從不到0.03到0.68的顯著提升。（圖1）作者通過對離子在溫度梯度下擴散的索雷特（Soret）效應(yīng)的分析并基于昂薩格（Onsager）方程，提出了一個關(guān)于離子在溫度梯度下擴散的分析模型。通過對方程中離子濃度及擴散速率項的修正，作者成功實現(xiàn)應(yīng)用修正的方程描述相轉(zhuǎn)變前，相轉(zhuǎn)變中及相轉(zhuǎn)變后三個階段的離子遷移。通過對相轉(zhuǎn)變前后的分析，作者用六個無量綱參數(shù)分析了可能影響離子熱電勢的因素，并解釋了所述系統(tǒng)中離子熱電勢值提升的原因，即陰陽離子在相轉(zhuǎn)變影響下在高低溫端的重新分布。作者基于理論分析，提出熱電勢在相轉(zhuǎn)變時存在多個數(shù)量級提升的可能，并分析指出這種相轉(zhuǎn)變對熱電效應(yīng)影響的普適性，即熱電性能的改變不受影響于相轉(zhuǎn)變的方式，并通過在其他體系(紫外光相轉(zhuǎn)變系統(tǒng)及升溫凝膠-溶膠相轉(zhuǎn)變系統(tǒng))的實驗結(jié)果證明了這個結(jié)論。（圖2）該工作給離子熱電的研究提供了一種全新的思路，即除去離子種類的選擇外，離子所處的環(huán)境也會對離子熱電的性能產(chǎn)生極大的影響。 

表1. 離子體系的詳細(xì)信息

 圖2.  模型，分析及紫外系統(tǒng)的實驗結(jié)果。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202208286

  課題組鏈接：https://www.polyu.edu.hk/sft/itcproftao/