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  離子凝膠的設(shè)計(jì)和應(yīng)用是近期的研究熱點(diǎn)，它涉及到柔性電子器件、可穿戴/植入設(shè)備、軟機(jī)器人、人機(jī)結(jié)合等領(lǐng)域�，F(xiàn)有離子凝膠體系的本征粘接性弱、力學(xué)和化學(xué)穩(wěn)定性有限，這些問(wèn)題限制了水凝膠離子器件的實(shí)際應(yīng)用。當(dāng)前通用的解決方法是基于復(fù)雜的配方和制備過(guò)程，最終的效果也十分有限。另外，目前離子凝膠的開(kāi)發(fā)集中在力學(xué)和傳感性能上，但缺乏對(duì)生物特性的考量（例如細(xì)胞兼容性和抗菌）。

  針對(duì)以上問(wèn)題，加拿大麥吉爾大學(xué)李劍宇團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種名為“Ionotronic tough adhesive (i-TA)”的新型高韌性離子凝膠體系。該體系特別之處在于，成分簡(jiǎn)單、低成本、具備本征的多功能性能——不需要特殊處理便具備優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、離子相容性、自愈合、抗菌和廣譜粘接性。另外，i-TA具備可媲美甚至超越人體組織的剛度、高韌性（2000-6000 J m^-2）和斷裂伸長(zhǎng)率 (>1200 %)。相比其他水凝膠體系，i-TA抗溶脹，在各種濃度的電解液中性能穩(wěn)定，可牢固地與生物組織、水凝膠及彈性體結(jié)合。這一工作拓展了離子凝膠、應(yīng)變傳感等功能和應(yīng)用前景，為柔性離子設(shè)備的發(fā)展提供啟發(fā)。

  這項(xiàng)工作提出的主要涉及原則是，通過(guò)在可拉伸的網(wǎng)絡(luò)中穿插由富含氨基的聚合物物理交聯(lián)形成的耗散網(wǎng)絡(luò)。這種設(shè)計(jì)的好處是：(1) 物理交聯(lián)的耗散網(wǎng)絡(luò)增加韌性，而可拉伸網(wǎng)絡(luò)提供可拉伸性；(2) 網(wǎng)絡(luò)組成不依賴離子，因此生成的凝膠物理化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，不受環(huán)境中的離子影響； (3) 富含氨基的聚合物天然具備多功能，比如自我交聯(lián)、粘接性和抗菌功能�；谶@些考量，該團(tuán)隊(duì)選擇了經(jīng)典的聚丙烯酰胺 (PAAm) 形成可拉伸網(wǎng)絡(luò)，使用氫鍵交聯(lián)的殼聚糖 (chitosan) 作為耗散網(wǎng)絡(luò)。

圖1. i-TA的設(shè)計(jì)機(jī)理及自愈合表現(xiàn)。

  由于殼聚糖相的氫鍵交聯(lián)，i-TA具有良好的能量耗散功能，可顯著提升凝膠的可拉伸性和韌性。相比離子鍵增韌的凝膠，氫鍵增韌的i-TA在電解液中具有良好的抗溶脹性，即使在完全溶脹的情況下也能保持之前的韌性。機(jī)械性能也不受電解液的離子濃度的影響，可實(shí)現(xiàn)電學(xué)、力學(xué)性能的正交調(diào)控。

圖2. i-TA的力學(xué)、物理、電學(xué)表現(xiàn)及穩(wěn)定性。

  受益于氨基的氫鍵作用，i-TA在不添加任何試劑的情況下便擁有超過(guò)離子器件常用材料的粘附性，且粘附性可通過(guò)添加耦合試劑及橋接聚合物進(jìn)一步增強(qiáng)。其可與生物組織、水凝膠和VHB彈性體實(shí)現(xiàn)超過(guò)1000 J m^-2的超高粘附性。即使在充分溶脹和富含離子的情況下也能保持該優(yōu)異特性。

圖3. i-TA的廣譜粘接性。

  由于使用的材料皆生物兼容，該材料體系無(wú)細(xì)胞毒性。同時(shí)，氨基的引入賦予了i-TA一定的抗菌效果，其對(duì)不同的細(xì)菌均展示出一定的殺菌和抗菌作用，這對(duì)于長(zhǎng)期接觸生物體的應(yīng)用至關(guān)重要。

圖4. i-TA的細(xì)胞兼容性和抗菌效果

  最后，該團(tuán)隊(duì)展示了該凝膠體系在柔性電子和生物傳感器上的應(yīng)用。由i-TA組成的傳感器可親密貼附皮膚，監(jiān)測(cè)運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致的應(yīng)變。即使器件受損壞，i-TA可通過(guò)自修復(fù)輕松復(fù)原，且修復(fù)后依然保持良好的傳感特性。此外，基于優(yōu)異的粘附性，i-TA和VHB可組成復(fù)合結(jié)構(gòu)用于監(jiān)測(cè)壓力帶來(lái)的電信號(hào)變動(dòng)，且監(jiān)測(cè)范圍超過(guò)人體血壓。該演示證明了該材料體系可用于作為心臟和血管破損修復(fù)的傳感密封貼片。

圖5. i-TA在可穿戴/植入傳感器件中的應(yīng)用演示。

  該材料系統(tǒng)首次在離子凝膠中將優(yōu)異的力學(xué)、物理、電學(xué)和生物性能集于一體，且制作簡(jiǎn)單成本低廉，有望對(duì)新一代離子器件的功能、設(shè)計(jì)及轉(zhuǎn)化提供新思路。

  該研究進(jìn)展以Ionotronic Tough Adhesives with Intrinsic Multifunctionality為題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces。該工作的第一作者是麥吉爾大學(xué)機(jī)械系博士生鮑光宇，通訊作者是麥吉爾大學(xué)加拿大研究講席教授李劍宇。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c09231

  李劍宇教授團(tuán)隊(duì)致力于新型生物材料設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)和機(jī)理研究，目前的研究方向包括軟物質(zhì)力學(xué)、生物粘合劑、再生醫(yī)學(xué)、止血材料、手術(shù)器械和智能設(shè)備開(kāi)發(fā)。

  相關(guān)前期工作包括：

  · 首個(gè)高韌性水凝膠粘附劑: Jianyu Li, et al. Tough adhesives for diverse wet surfaces, Science 2017.

  · 組織粘附劑的設(shè)計(jì)和應(yīng)用：Zhenwei Ma, et al. Multifaceted design and emerging applications of tissue adhesives. Advanced Materials, 2021.

  · 高韌性水凝膠粘附涂層的設(shè)計(jì)和應(yīng)用：Zhenwei Ma, et al. Bioinspired tough gel sheath for robust and versatile surface functionalization, Science Advances, 2021

  · 基于溫敏粘附劑的主動(dòng)傷口敷料：Serena Blacklow, et al. Bioinspired mechanically active adhesive dressings to accelerate wound closure, Science Advances 2019.