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  隨著物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)高速發(fā)展，應(yīng)用于人機(jī)交互材料的需求也不斷增加。相對(duì)于傳統(tǒng)固態(tài)剛性的電子導(dǎo)體來說，柔性離子導(dǎo)體由于其高延展性、透明度、可調(diào)力學(xué)性能和生物相容性等特性受到了廣泛關(guān)注。作為最有前景的材料之一，離子導(dǎo)電水凝膠在人造組織以及可穿戴電子器件等人工智能方面的應(yīng)用受到了廣泛的關(guān)注。目前，傳統(tǒng)的導(dǎo)電水凝膠仍舊存在諸多問題，尤其是無法兼顧平衡強(qiáng)度、韌性、以及高離子電導(dǎo)率等性能。一般來說，高強(qiáng)度的水凝膠其離子電導(dǎo)率通常較低，然而離子電導(dǎo)率高的水凝膠其力學(xué)強(qiáng)度通常較低。此外，水凝膠的低溫離子電導(dǎo)率通常也不理想。因此，如何平衡導(dǎo)電凝膠強(qiáng)度、韌性、離子電導(dǎo)率及抗凍的性能仍然是一個(gè)亟需解決的問題。

  針對(duì)以上問題，不列顛哥倫比亞大學(xué)的Feng Jiang教授團(tuán)隊(duì)采用溶膠-凝膠法，在低溫環(huán)境下制備了TEMPO 氧化納米纖維素（CNF）溶液與聚乙烯醇（PVA）有機(jī)水凝膠。納米纖維素和聚乙烯醇首先分散溶解在DMSO-水的溶劑體系下，然后通過迅速降溫至-20攝氏度促成溶膠-凝膠轉(zhuǎn)化。由于DMSO和水的分子間氫鍵的作用，PVA可以形成較小的晶體結(jié)構(gòu)，從而對(duì)凝膠起到增強(qiáng)的作用。此外，由于DMSO-水具有較低的溶點(diǎn)，可以賦予有機(jī)水凝膠抗凍性能。通過在有機(jī)水凝膠體系中引入氯化鈉溶液，賦予了凝膠良好的離子導(dǎo)電性能。這種新型的凝膠展現(xiàn)出優(yōu)越的機(jī)械性能、高透明性、及其較高的離子電導(dǎo)率和抗凍性。

圖 1. a) PVA-CNF 復(fù)合凝膠示意圖; b) 復(fù)合凝膠光學(xué)特性（紫外可見光譜）; c) 復(fù)合凝膠環(huán)境穩(wěn)定性（濕度15%，溫度40 ℃）

機(jī)械性能和導(dǎo)電性

  PVA作為無毒綠色的高分子為凝膠系統(tǒng)提供了良好的機(jī)械性能基礎(chǔ)，CNF較強(qiáng)的氫鍵作用及其本身較高的模量使其在復(fù)合凝膠中起到出色的力學(xué)增強(qiáng)作用。因此，制備的有機(jī)水凝膠具備較高的拉伸強(qiáng)度（2.1MPa）,斷裂伸長率（660%），以及韌性（5.25 MJ/m³）。一般來說，由于凝膠內(nèi)部離子遷移受到高分子交聯(lián)作用的阻撓，高強(qiáng)度的凝膠通常具有較低離子電導(dǎo)率。本文作者采用TEMPO氧化使CNF表面羧基化從而帶有良好的負(fù)電性，其帶電表面能促進(jìn)離子的移動(dòng)和增加離子電導(dǎo)率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，有機(jī)水凝膠的離子電導(dǎo)率隨著CNF的添加量的增加而提高。當(dāng)CNF的含量為4%時(shí)，其離子電導(dǎo)率可以達(dá)到3.2 S/m。CNF促進(jìn)離子電導(dǎo)率的機(jī)理可歸因于以下因素。其一，CNF的引入可以讓凝膠本身形成多等級(jí)層次化結(jié)構(gòu)，從而提供更多的表面積用于離子移動(dòng)。此外， CNF表面豐富的羧基會(huì)吸引更多反離子，為離子轉(zhuǎn)移提供更多的跳躍位點(diǎn)。

圖 2. 凝膠導(dǎo)電特性的表征。 不同鹽離子濃度置換后的復(fù)合凝膠EIS 譜圖：a) 0.05 M and b) 1 M NaCl 溶液; c) 不同鹽離子濃度置換后的復(fù)合凝膠離子電導(dǎo)率; d) 與之前報(bào)道的離子凝膠對(duì)比圖；e) 離子凝膠作為導(dǎo)體連入電路點(diǎn)亮LED燈，其亮度在拉伸和壓縮下的變化。

抗凍性能

  為了克服傳統(tǒng)導(dǎo)電凝膠易失水和低溫下結(jié)冰的缺點(diǎn)，作者使用DMSO-水的雙相溶劑體系作為凝膠液態(tài)填充相。DMSO和水的氫鍵作用會(huì)顯著降低水的冰點(diǎn)和揮發(fā)點(diǎn)，使其凝膠具有良好的保水性和低溫下仍具有良好的性能。值得一提的是，DMSO相對(duì)于其他用于雙相體系的有機(jī)溶劑來說介電常數(shù)與水更接近，從而不會(huì)犧牲有機(jī)水凝膠的離子電導(dǎo)率。制備的有機(jī)水凝膠可以在超低溫下仍舊保持良好的離子電導(dǎo)率。其中在-70攝氏度下的1.1 S/m的離子電導(dǎo)率要明顯優(yōu)于已知的其他低溫有機(jī)水凝膠體系。

圖3. PVA-CNF復(fù)合凝膠的抗凍表現(xiàn). a) PVA-CNF水凝膠和有機(jī)水凝膠在室溫和零下的形貌照片 b) 凝膠在不同溫度下的的EIS圖譜（25, ?20, ?40, 和 ?70 °C）c)不同溫度下的離子電導(dǎo)率; d) 與之前所報(bào)道抗凍凝膠的性能對(duì)比；e) 不同溫度下，凝膠的作為導(dǎo)體接入電路點(diǎn)亮LED燈的能力。

  由于其優(yōu)異的機(jī)械性能、較高的離子電導(dǎo)率、顯著的傳感靈敏度和信號(hào)穩(wěn)定性，PVA-CNF有機(jī)水凝膠在可穿戴傳感器方面表現(xiàn)出很大的潛力。本文基于該離子導(dǎo)電有機(jī)水凝膠制備了多功能應(yīng)變傳感器，并整合到人體的不同關(guān)節(jié)上，實(shí)時(shí)檢測人體復(fù)雜的運(yùn)動(dòng)。

圖4. PVA-CNF凝膠傳感器用于檢測人體各種生命活動(dòng)。a–c) 手指，手腕，膝蓋的彎曲拉伸；d) 人體走路站立的姿；. e) 運(yùn)動(dòng)前后的脈搏；f) 發(fā)音時(shí)喉部肌肉的檢測。

  該研究工作發(fā)表于Advanced Functional Materials (DOI:10.1002/adfm.202003430)。不列顛哥倫比亞大學(xué)可再生功能材料實(shí)驗(yàn)室（Sustainable Functional Biomaterials Lab）的博士生Yuhang Ye為論文第一作者，Feng Jiang教授為論文通訊作者，不列顛哥倫比亞大學(xué)木材科學(xué)系可再生功能材料實(shí)驗(yàn)室是論文唯一通訊作者單位。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202003430