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隨著對(duì)環(huán)境可持續(xù)性發(fā)展的廣泛認(rèn)識(shí)，與傳統(tǒng)的石油基聚合物相比，由可再生資源衍生出的完全可生物降解的聚乳酸（PLA）由于其良好的物理化學(xué)性質(zhì)在包裝領(lǐng)域受到越來越多的關(guān)注。然而，純PLA因其低的結(jié)晶速率，低氣體阻隔性和高遷移率等缺陷阻礙了其在食品包裝領(lǐng)域的應(yīng)用。目前，很多學(xué)者利用納米纖維素及纖維素衍生物增強(qiáng)PLA，但針對(duì)其作用機(jī)理及內(nèi)在影響機(jī)制仍是研究的難點(diǎn)。

圖1. 不同長(zhǎng)徑比纖維素納米晶對(duì)PLA的作用機(jī)理與性能增強(qiáng)示意圖

余厚詠研究團(tuán)隊(duì)通過不同方法從生物質(zhì)纖維素中提取不同長(zhǎng)徑比的纖維素納米晶（納米球、納米棒、納米纖維），并利用溶液涂膜技術(shù)將纖維素納米晶均勻分散在PLA基體中。系統(tǒng)研究不同長(zhǎng)徑比纖維素納米晶對(duì)PLA基體形貌、熱穩(wěn)定性、結(jié)晶能力、機(jī)械性能、阻隔性能、遷移率等的影響。纖維素納米球具有強(qiáng)誘導(dǎo)PLA結(jié)晶鏈的成核能力，而纖維素納米纖維具有優(yōu)異誘導(dǎo)PLA分子鏈的應(yīng)力傳遞（圖1），研究組首次闡明了不同長(zhǎng)徑比纖維素納米晶的成核、氫鍵、界面作用等效應(yīng)對(duì)PLA的性能協(xié)同增強(qiáng)機(jī)制。

圖2 不同纖維素納米晶增強(qiáng)PLA納米復(fù)合薄膜的斷裂機(jī)制和力學(xué)模型分析

該團(tuán)隊(duì)通過Halpin-Kardos和Ouali模型分析不同長(zhǎng)徑比纖維素納米晶對(duì)PLA力學(xué)性能的貢獻(xiàn)。通過模型分析可知Halpin-Kardos模型適用于長(zhǎng)徑比較低的納米纖維素基復(fù)合材料而Ouali模型則更加適用于長(zhǎng)徑比較大的納米纖維素基復(fù)合材料，并且闡述了不同長(zhǎng)徑比纖維素納米晶增強(qiáng)PLA納米復(fù)合薄膜的斷裂機(jī)制（圖2）。進(jìn)一步與石墨烯、納米粘土等無機(jī)增強(qiáng)材料對(duì)比研究，發(fā)現(xiàn)納米纖維素的引入，該納米復(fù)合膜在熱穩(wěn)定性、力學(xué)性能和水蒸氣透過率上有更為顯著地改善（圖3）。該工作對(duì)納米纖維素及纖維素衍生物增強(qiáng)聚乳酸及其他生物可降解聚合物納米復(fù)合材料在食品包裝領(lǐng)域研究提供了極其重要的理論參考。

圖3 本研究PLA/CNC復(fù)合材料和石墨烯等粒子增強(qiáng)PLA復(fù)合材料對(duì)比研究圖： T_max的增加量，Ds（拉伸強(qiáng)度的增加率）和WVP （水蒸氣透過率減少率）

以上相關(guān)成果分別發(fā)表在ACS Applied Material & Interfaces（ACS Appl. Mater. Interfaces 2017. DOI: 10.1021/acsami.7b09102），ACS Sustainable Chemistry & Engineering（ACS Sustain. Chem. Eng. 2016, 4(5): 2632-2643），RSC Advances（RSC Adv., 2014, 4, 59792）, Carbohydrate Polymers（Carbohyd. Polym. 2017, 173: 7–16）上。相關(guān)論文的第一作者兼通訊作者為浙江理工大學(xué)材料與紡織學(xué)院、絲綢學(xué)院副教授余厚詠和研究生張恒等同學(xué)一起合成的。

論文鏈接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.7b09102