清華大學(xué)孫競博副教授/沈洋教授/周濟(jì)院士 Adv. Mater.：基于渦旋極性球晶獲得渦旋光
具有軌道角動(dòng)量的渦旋光，因其獨(dú)特拓?fù)鋵傩耘c光軌道角動(dòng)量使其在新一代大容量光通信、量子通信、超分辨顯微等諸多領(lǐng)域有著極其重要的應(yīng)用價(jià)值。可以用于產(chǎn)生渦旋光的器件，尤其是尺寸在微納尺度、便于片上集成的渦旋光產(chǎn)生器件，長期以來受到廣泛關(guān)注。由于渦旋光的強(qiáng)度、相位、偏振等主要屬性具有旋轉(zhuǎn)對稱性，而常規(guī)自然材料是基于晶格平移對稱構(gòu)造而成，這光與材料之間對稱性的不匹配導(dǎo)致基于常規(guī)光學(xué)材料產(chǎn)生渦旋光的裝置龐大、復(fù)雜。目前，較為主流的方式是通過設(shè)計(jì)具有旋轉(zhuǎn)對稱的人工結(jié)構(gòu)，即超表面，實(shí)現(xiàn)特定渦旋光的產(chǎn)生與調(diào)制，但其復(fù)雜的構(gòu)型、難以避免的散射損耗、有限的帶寬、以及因微納加工工藝所帶來的質(zhì)量、產(chǎn)量以及成本等方面的諸多問題，一直是該領(lǐng)域長期以來所面臨的挑戰(zhàn)。
近日，清華大學(xué)材料學(xué)院研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合杜克大學(xué)電子與計(jì)算機(jī)工程系Natalia M. Litchinitser教授團(tuán)隊(duì)提出通過構(gòu)造具有旋轉(zhuǎn)對稱結(jié)構(gòu)的晶體，即球晶的方式產(chǎn)生渦旋光，并在該方面取得了新進(jìn)展。采用具有極性的分子4-((4-nitrophenoxy) carbonyl)-3-(trifluoromethyl) phenyl 2-fluoro-4-methoxybenzoate 為基元（圖1a, b），通過特定的結(jié)晶過程可獲得大量形貌為球冠的球晶(圖1c），其內(nèi)部的分子沿球冠的切向排列，且分子極性為單一取向，呈順時(shí)針或逆時(shí)針排列，從而使一個(gè)單獨(dú)的球晶成為具有鐵電渦旋疇的單疇體。該球晶不僅具有旋轉(zhuǎn)各向異性的折射率，同時(shí)由于其渦旋極性導(dǎo)致的對稱破缺而帶來的自發(fā)極化，使其具有光二階非線性屬性。研究者通過偏光顯微鏡首先確定了球晶的旋轉(zhuǎn)各向異性（圖1d）；通過壓電力顯微鏡確定了球晶的渦旋極性(圖2)，并在此基礎(chǔ)上觀測到二次諧波與合頻激發(fā)。
圖1 通過偏光顯微鏡確定旋轉(zhuǎn)各向異性
圖2 利用壓電力顯微鏡確定渦旋極性
基于上述屬性，研究者提出利用該球晶產(chǎn)生渦旋光（圖3）。以波長1550nm、左旋圓偏振、拓?fù)浜蔀?的飛秒激光為入射光，經(jīng)過球晶后，因球晶自身的旋轉(zhuǎn)各向異性折射率使左旋入射光轉(zhuǎn)化為右旋圓偏振、且?guī)в?個(gè)拓?fù)浜傻臏u旋光；入射光圓偏光中的切向分量與球晶之間的非線性相互作用（倍頻）產(chǎn)生波長為775nm、拓?fù)浜蔀?的切向偏振渦旋光；該倍頻光與入射光圓偏光中的切向分量在球晶中產(chǎn)生和頻效應(yīng)，輸出波長516.7nm、拓?fù)浜蔀?的切向偏振渦旋光。隨后，研究者通過嘗試不同的波長確定該球晶可在1250-1600nm這一寬波段內(nèi)均可取得多波長、多偏振態(tài)、多拓?fù)浜傻臏u旋光激發(fā)。
圖3 基于球晶的多波長、多偏振態(tài)、多拓?fù)浜傻臏u旋光激發(fā)
清華大學(xué)材料學(xué)院博士生劉元鋒、博士后周樂為論文的共同第一作者，清華大學(xué)材料學(xué)院孫競博副教授、沈洋教授與周濟(jì)院士為論文的共同通訊作者。研究得到科技部“十四五”重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、自然基金重點(diǎn)項(xiàng)目資助。
原文鏈接：
Yuanfeng Liu, Le Zhou, Mengfan Guo, Zongqi Xu, Jing Ma, Yongzheng Wen, Natalia M. Litchinitser, Yang Shen, Jingbo Sun, Ji Zhou, Broadband Spin and Orbital Momentum Modulator Using Self-Assembled Nanostructures. Advanced Materials, 2024, online.
https://doi.org/10.1002/adma.202412007
