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北林彭鋒教授團(tuán)隊(duì) Adv. Mater.：基于可食用魔芋多糖制備3D打印室溫磷光材料
2024-04-26  來(lái)源：高分子科技

  有機(jī)室溫磷光材料在生物成像、防偽、信息加密和光電顯示等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)有機(jī)室溫磷光材料通常以粉末或薄膜的形式存在，缺乏立體加工塑形能力，嚴(yán)重阻礙其實(shí)際應(yīng)用。目前，制備3D室溫磷光材料主要基于物理混合或噴涂方法，存在相分離、遷移、浸出和穩(wěn)定性差等問(wèn)題。開(kāi)發(fā)可直接3D打印的立體有機(jī)室溫磷光材料極具吸引力和挑戰(zhàn)性。



  針對(duì)以上挑戰(zhàn)，北京林業(yè)大學(xué)材料學(xué)院彭鋒教授團(tuán)隊(duì)在天然產(chǎn)物（多糖）基室溫磷光材料的研究基礎(chǔ)上（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 1294-1304; Adv. Mater. 2023, 2305126. Cell Rep. Phys. Sci. 2022, 3, 101015; Small 2024, 20, 2309131; Chem. Eng. J. 2023, 451, 138923; ACS Sustain. Chem. Eng. 2024, 12, 916-924; Small Struct. 2024, 2300567; J. Mater. Chem. C 2022, 10, 15629），創(chuàng)造性地利用具有優(yōu)異流變性質(zhì)的可食用天然魔芋多糖制備3D打印有機(jī)室溫磷光材料，在水中通過(guò)硼-氧共價(jià)鍵合在魔芋葡甘露聚糖（KGM）鏈上錨定不同共軛程度的芳基硼酸發(fā)色團(tuán)，制得3D打印室溫磷光油墨；谥苯幽畷(shū)寫(xiě)的3D打印方式構(gòu)建了具有高保真度、高機(jī)械強(qiáng)度、余輝顏色可調(diào)的全色3D室溫磷光材料，其最長(zhǎng)具有2.14 s的超長(zhǎng)壽命，超過(guò)20 s的余輝持續(xù)時(shí)間（圖1）。由于水可以破壞魔芋葡甘露聚糖的氫鍵進(jìn)而淬滅磷光，3D打印室溫磷光材料還展現(xiàn)出獨(dú)特的水/熱刺激響應(yīng)特性，可應(yīng)用于3D防偽和3D磷光藝術(shù)品等領(lǐng)域。此外，可將3D打印的魔芋葡甘露聚糖室溫磷光材料（RTP KGM）溶于水進(jìn)行可循環(huán)的3D打印，實(shí)現(xiàn)回收再利用。該工作為綠色環(huán)保的3D可塑形有機(jī)室溫磷光材料的制備提供了理論基礎(chǔ)和技術(shù)支撐，將有機(jī)室溫磷光材料的研究擴(kuò)展到了新的維度。 


圖1 基于可食用天然產(chǎn)物魔芋多糖制備可3D打印室溫磷光材料


  如圖2所示，隨著芳基硼酸共軛程度的增加，RTP KGM表現(xiàn)出藍(lán)色、綠色、紅色的多色室溫磷光，磷光壽命最長(zhǎng)可達(dá)2.14秒，肉眼實(shí)際可觀察到20秒以上的余輝。通過(guò)一系列的對(duì)照實(shí)驗(yàn)和光譜表征驗(yàn)證了RTP KGM中硼-氧共價(jià)鍵的存在，表明共價(jià)鍵和氫鍵可共同限制發(fā)色團(tuán)的熱運(yùn)動(dòng)，穩(wěn)定三線態(tài)激子，抑制非輻射躍遷，使材料表現(xiàn)出優(yōu)異的磷光性能。 


圖2 RTP KGM的光物理性質(zhì)


  魔芋葡甘露聚糖具有剪切變稀的流變特性，基于其制備的磷光打印油墨顯示出優(yōu)異的3D打印性能（圖3），油墨經(jīng)3D打印和冷凍干燥后可制得具有高保真度和高機(jī)械強(qiáng)度的3D RTP材料，不易被外力破壞，為材料在各種現(xiàn)實(shí)場(chǎng)景中應(yīng)用提供了保障。 


圖3 KGM油墨的流變特性和RTP KGM的力學(xué)性能


  如圖4所示，利用墨水直寫(xiě)3D打印技術(shù)打印了一系列具有精密3D結(jié)構(gòu)的室溫磷光樣品。這些樣品具有高機(jī)械強(qiáng)度，可以承受變形。由于3D打印的空間可設(shè)計(jì)特性，還獲得了具有防偽和信息加密功能的室溫磷光“盆栽”、“草莓”、“漢堡”和“雙龍戲珠”等3D打印實(shí)例，拓展了3D RTP材料在高維防偽和裝飾品等領(lǐng)域的應(yīng)用。 


圖4 3D打印 RTP KGM的應(yīng)用實(shí)例


  如圖5所示，RTP KGM具有水/熱刺激響應(yīng)性，在至少五個(gè)循環(huán)中保持可逆性，沒(méi)有明顯的疲勞現(xiàn)象。水分子可破壞RTP KGM中的氫鍵，干擾了剛性環(huán)境進(jìn)而淬滅了RTP，在進(jìn)行熱處理后由于氫鍵的重構(gòu)RTP會(huì)再次恢復(fù)。同時(shí)，RTP KGM可以通過(guò)溶解在水中進(jìn)行無(wú)損回收用于循環(huán)3D打印。 


圖5 RTP KGM的水/熱刺激響應(yīng)和可循環(huán)3D打印


  以上研究成果以“3D Printed Room Temperature Phosphorescence Materials Enabled by Edible Natural Konjac Glucomannan”為題發(fā)表于《Advanced Materials》期刊。北京林業(yè)大學(xué)博士研究生吳萍為第一作者，青年教師呂保中和彭鋒教授為共同通訊作者。該研究得到了國(guó)家杰出青年科學(xué)基金（32225034）、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金資助（QNTD202302）、國(guó)家自然科學(xué)基金（22308028）等項(xiàng)目的支持。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202402666

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