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  聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）作為一種廣泛用于包裝和紡織品制造的聚合物，全球年產(chǎn)量已超過7000萬噸。巨大的塑料市場需求必然導(dǎo)致廢棄PET塑料的快速積累，占據(jù)了全球固體廢棄物的12%。廢棄PET在自然條件下的降解周期極為漫長，緩慢釋放的微納塑料和有毒添加劑嚴(yán)重威脅生態(tài)環(huán)境安全和人體健康。同時，目前以焚燒、填埋為主的廢棄PET管理策略也導(dǎo)致了碳質(zhì)資源的巨大浪費。因此，發(fā)展綠色高效的PET升級回收技術(shù)尤為重要。由于優(yōu)異的可持續(xù)性和環(huán)境兼容性，可再生能源驅(qū)動的電催化技術(shù)成為溫和條件下PET塑料資源化的有力競爭者。

  PET的電化學(xué)重整由水解和電解兩個步驟組成，首先在堿性條件下催化PET的水解得到乙二醇（EG）和對苯二甲酸（TPA），然后在水溶液中對EG進行電化學(xué)氧化升級，得到甲酸（FA）或乙醇酸（GA）等高價值化學(xué)品。由于貴金屬基催化劑，如鉑（Pt）、鈀（Pd）、金（Au），具有較高的C?C鍵斷裂能壘，在電催化EG氧化中傾向于生成價值更高的GA。然而，貴金屬催化劑和關(guān)鍵中間體之間的強相互作用導(dǎo)致了產(chǎn)物過度氧化、活性位點毒化等問題，使催化劑的活性、穩(wěn)定性、以及法拉第效率難以有效提升�？紤]到催化劑表面對中間體的吸附行為在PET電化學(xué)重整中的重要影響，調(diào)控催化活性中心的局域結(jié)構(gòu)對提升GA電合成性能尤為關(guān)鍵。

圖4 DFT計算。（A）Pd和Pd₆₇Ag₃₃的PDOS圖和優(yōu)化后的Pd和Pd₆₇Ag₃₃結(jié)構(gòu)模型；（B）*EG、*OH、*CO、*OCCH₂OH在Pd（111）和Pd₆₇Ag₃₃（111）表面的吸附能計算；（C）Pd₆₇Ag₃₃（111）和Pd（111）選擇性EG氧化反應(yīng)的自由能圖（圖b和c的插圖為了吸附分子在Pd₆₇Ag₃₃上最有利的能量吸附構(gòu)型）；（D）Pd和Pd₆₇Ag₃₃的EG-GA轉(zhuǎn)化機理圖。

  文章信息：Junliang Chen, Fangzhou Zhang, Min Kuang, Li Wang, Huaping Wang, Wei Li*, and Jianping Yang*, Unveiling Synergy of Strain and Ligand Effects in Metallic Aerogel for Electrocatalytic Polyethylene Terephthalate Upcycling. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2024, 121, e2318853121.

  文章鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2318853121

  DOI: 10.1073/pnas.2318853121.