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北化魏杰教授團隊 CEJ：基于硫化鎘光子晶體/有機水凝膠的多級響應(yīng)型安全編碼
2023-12-29  來源：高分子科技

  高折射率光子晶體材料由于其鮮艷的結(jié)構(gòu)色以及低角度依賴性在功能性材料領(lǐng)域受到越來越廣泛的關(guān)注。將響應(yīng)型凝膠材料與高折射率光子晶體相結(jié)合，利用其獨特的光學性能，構(gòu)建具有多級響應(yīng)型的硫化鎘光子晶體/有機水凝膠安全編碼，可在防偽材料、顯示材料和傳感器等方面具有應(yīng)用前景。


  北京化工大學材料科學與工程學院魏杰教授團隊在光子晶體及響應(yīng)型防偽材料方面取得了系列研究進展（J Colloid Interface Sci 2021, 592, 249-258; ACS Appl Mater Interfaces 2020, 12 (18), 20867-20873; ACS Applied Nano Materials 2021, 4, 5, 4340–4345；ACS Applied Polymer Materials, 2023, 5, 1, 1002-1013；Langmuir 2022, 38, 14387?14399）。基于這些前期研究工作，近日該團隊通過引入多種響應(yīng)基團設(shè)計并制備了一種基于硫化鎘光子晶體有機水凝膠的多級響應(yīng)型安全編碼（圖1）。利用硫化鎘獨特的光學性質(zhì)以及響應(yīng)材料的特性，將具有溫度響應(yīng)、AIE效應(yīng)、光致變色的基團集成在有機水凝膠中并與硫化鎘光子晶體相復(fù)合，該材料在溫度及紫外光的調(diào)控下表現(xiàn)出結(jié)構(gòu)色、本征色、熒光色、化學色的多級響應(yīng)模式，從而實現(xiàn)多級信息存儲的目的，成功擴展了其在圖案顯示、響應(yīng)材料和防偽方面的應(yīng)用。


圖1. (a)多級響應(yīng)型CdS光子晶體有機水凝膠的制備 (b)有機水凝膠的微觀結(jié)構(gòu)


  采用光子晶體自組裝和熱固化工藝制備了多級響應(yīng)CdS光子晶體/有機水凝膠。如圖1所示CdS納米粒子在聚四氟乙烯基板上自組裝得到光子晶體，隨后加入一定量的有機水凝膠前驅(qū)體溶液，在毛細力作用下將前驅(qū)體溶液作為介質(zhì)滲透到光子晶體結(jié)構(gòu)中，最后通過熱固化得到多級響應(yīng)CdS光子晶體/有機水凝膠。通過毛細管力與有機水凝膠的固化交聯(lián)，使得CdS光子晶體與凝膠形成一個整體，從而得到多級響應(yīng)CdS光子晶體/有機水凝膠(MRCPO)。


圖2. MRCPO多級響應(yīng)行為機理。


  作者通過溫度與紫外光的調(diào)控，實現(xiàn)了MRCPO的多級響應(yīng)行為（圖2）。最初，MRCPO在CdS納米粒子組裝成光子晶體的結(jié)構(gòu)色模式下工作。由于光子晶體的結(jié)構(gòu)，呈現(xiàn)綠色結(jié)構(gòu)色。當MRCPO被加熱時，凝膠退溶脹導(dǎo)致晶格間距減小，影響光子晶體的結(jié)構(gòu)色。隨著相變的進行，CdS光子晶體晶格間距減小從而無法反射可見光，使MRCPO的結(jié)構(gòu)顏色從綠色變?yōu)?/span>CdS的本征黃色。此外，凝膠的溶脹作用促使TPEE基團在MRCPO的聚合物鏈上聚集產(chǎn)生聚集誘導(dǎo)發(fā)射效應(yīng)(Aggregation-Induced Emission, AIE)，在紫外燈的照射下可以看到熒光的產(chǎn)生。用紫外線照射5秒后，MRCPO產(chǎn)生光致變色變?yōu)榧t色。


圖3. (a) MRCPO多級響應(yīng)行為實物圖 (b) MRCPO溫度響應(yīng)行為反射光譜圖 (c) MRCPO與PNATnp水凝膠熒光光譜圖對比 (d)MRCPO光致變色反射光譜圖。


  作者對MRCPO的多級響應(yīng)行為進行了一系列的表征（圖3）。隨著溫度的升高，MRCPO光子帶隙改變，反射波長發(fā)生藍移，在溫度超過相變溫度時，晶格間距過小無法反射可見光，MRCPO變?yōu)楸菊鼽S色。MRCPO發(fā)生退溶脹行為后，凝膠聚合物鏈收縮，導(dǎo)致鏈上的TPE基團聚集，產(chǎn)生AIE效應(yīng)。同時CdS光子晶體的引入，對熒光綠色波段進行增強，有一定的調(diào)控作用。隨后在UV光的作用下Np發(fā)生開環(huán)反應(yīng)，產(chǎn)生光致變色，關(guān)閉UV后光致變色恢復(fù)。圖6展示了MRCPO的多級響應(yīng)行為，通過不同的環(huán)境刺激，對結(jié)構(gòu)色、AIE熒光、光致變色進行調(diào)控，從而實現(xiàn)多級響應(yīng)。


圖4. 多級響應(yīng)型圖案化防偽標簽 (a, b) 多級響應(yīng)型圣誕樹裝飾 (c, d) 多級響應(yīng)型智能手機標簽 (e, f)多級響應(yīng)型WIFI標簽。


  作者根據(jù)MRCPO的多級響應(yīng)行為，設(shè)計并制備了多級響應(yīng)型圖案化防偽標簽（圖4）和多級響應(yīng)型圖案化防偽標簽（圖5）。MRCPO在溫度與紫外光的調(diào)控下，展示不同的響應(yīng)行為，能夠顯示出多級復(fù)雜信息，實現(xiàn)多級信息編碼和圖案化顯示功能。


圖5. 多級響應(yīng)型安全編碼 (a, b, c)多級響應(yīng)型香水信息標簽 (d, e, f)多級響應(yīng)型安全門密碼。


  綜上，在本研究中，考慮到對外場刺激的敏感性和光子晶體帶隙的調(diào)節(jié)作用，采用高折射率材料構(gòu)建光子晶體，將其與刺激響應(yīng)型凝膠相結(jié)合。將AIE、溫度響應(yīng)、光致變色響應(yīng)與硫化鎘光子晶體相結(jié)合，制備了多級響應(yīng)型光子晶體凝膠。通過外場刺激實現(xiàn)了調(diào)控光子帶隙、AIE效應(yīng)、以及光致變色的多重響應(yīng)功能，并設(shè)計實現(xiàn)了多級信息存儲、編碼、圖案化應(yīng)用。探究了高折射率光子晶體與光學響應(yīng)行為的關(guān)聯(lián)性，該研究為響應(yīng)型光子晶體材料在信息編碼和防偽方面的應(yīng)用提供了新的思路。


  該論文發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》，題為“Multistage Safety Code Based on Responsive CdS Photonic Crystal Organohydrogel”，論文第一作者為北京化工大學博士研究生陳子浩，魏杰教授為通訊作者。該研究工作得到國家自然科學基金（51873009）資助。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.148185

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（責任編輯：xu）
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