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西北師范大學(xué)彭輝、馬國富教授團隊 Small：高光熱轉(zhuǎn)換氣凝膠用于大氣集水
2023-11-12  來源：高分子科技

  水資源短缺是全世界所面臨的重要難題，全球很多地區(qū)和國家都出現(xiàn)了不同程度水資源短缺，嚴重威脅到了人類的生存和發(fā)展。經(jīng)研究表明，大氣中富含水分，然而，人類對大氣中水分的利用率仍然非常低。因此，大氣集水（AWH）作為一項新的大氣水采集技術(shù)具有巨大的應(yīng)用潛力。近年來，一系列具有大比表面積、多孔隙率的聚合物氣凝膠被廣泛的應(yīng)用于大氣集水領(lǐng)域。其中，吸濕鹽與親水性高分子聚合物相結(jié)合的太陽能驅(qū)動的大氣集水（SAWH）在吸濕和解吸方面具有獨特的優(yōu)勢。由于其不受地域限制，以高效和可持續(xù)的太陽光能，實現(xiàn)界面水汽蒸發(fā)，收集水分。但由于傳統(tǒng)吸濕氣凝膠不可避免地存在鹽分易泄漏、團聚等問題，導(dǎo)致吸附-解吸速率緩慢，而且其內(nèi)部無序的孔隙結(jié)構(gòu)使得水汽擴散阻力較大，進一步影響水汽蒸發(fā)效率。因此，合理設(shè)計制備具有良好吸濕-解吸和高機械強度可持續(xù)集水的氣凝膠非常重要。


  基于此，西北師范大學(xué)彭輝、馬國富教授團隊選擇熱響應(yīng)型聚(n-異丙基丙烯酰胺)(PNIPAm)和羥丙基纖維素（HPC）為主要成分，加入經(jīng)乙醇胺修飾的LiCl（E-LiCl）作為主要的吸濕劑，由于E-LiCl可與PNIPAm/HPC凝膠網(wǎng)絡(luò)中的O、N形成氫鍵或化學(xué)配位，實現(xiàn)鹽離子的錨定，有效防止解吸后鹽分易泄漏、團聚等問題。隨后在吸濕凝膠表面懸滴聚苯胺（PANI），構(gòu)建太陽光熱轉(zhuǎn)化層，形成太陽能驅(qū)動的吸濕凝膠(SMPH)。最后通過定向冷凍和真空干燥，得到具有定向排列大孔結(jié)構(gòu)的吸濕氣凝膠（圖1）。這種定向排列大孔通道，作為水汽吸附、傳遞通道，使得吸濕鹽E-LiCl穩(wěn)定高效負載，從而提高水吸附-解吸動力學(xué)。 


圖1 吸濕氣凝膠制備過程示意圖


  如圖2a-c所示，吸濕氣凝膠具有低表觀密度(0.12-0.15 g·cm-3)，良好的靈活可加工性和優(yōu)異的機械強度。此外，可靈活調(diào)節(jié)多孔結(jié)構(gòu)的氣凝膠在大氣集水實際應(yīng)用中至關(guān)重要。研究團隊通過調(diào)節(jié)HPC的含量制備了不同孔徑的吸濕氣凝膠。圖2d-f顯示了不同氣凝膠的SEM橫截面圖和縱截面圖。從SEM圖中對比發(fā)現(xiàn)，SMPH具有定向大孔徑結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)在太陽光水汽蒸發(fā)過程中能夠減少光散射和增加光吸收，而且可以提供更多的水釋放通道，促進內(nèi)部水分子的擴散，有利于在陽光下實現(xiàn)水分的快速解吸。 


圖2 吸濕氣凝膠光學(xué)照片和掃描電鏡圖


  從圖3a-b的FT-IR光譜可以觀察到PNIPAm的C=O伸縮振動和N-H彎曲振動。在加入E-LiCl后，這些特征峰明顯發(fā)生了紅移，表明E-LiCl和PNIPAm/HPC間存在明顯的相互作用。在SMPH中也觀察到PANI的類醌環(huán)C=N伸縮振動和芳香胺C-N伸縮振動，說明PANI在吸濕氣凝膠內(nèi)的化學(xué)結(jié)構(gòu)得到了很好的保持。此外，E-PNIPAm/HPC凝膠的儲存模量(G’)和損耗模量(G”)值均顯著高于PNIPAm/HPC凝膠，表明骨架更強，E-LiCl與聚合物網(wǎng)絡(luò)中豐富的O、N之間的氫鍵或配位(圖3c)。這些結(jié)果表明，E-LiCl添加到聚合物網(wǎng)絡(luò)中形成了相互作用，從而實現(xiàn)了吸濕性和鹽分存儲。XPS中可以觀測到氯(Cl 2p)和鋰(Li 1s)元素分別位于197和54 eV附近，表明E-LiCl被成功引入。O 1s能譜顯示了鹽化后O-Li鍵的形成，元素分析Cl/N原子比為1.6，表明摻雜率較高，也充分證明了SMPH中不存在明顯LiCl晶體分離，通過Cl 2p能譜證實了這一點(圖3d-i)。優(yōu)異的光吸收能力是實現(xiàn)高效太陽能大氣集水的重要特性，如圖3j所示，具有光熱轉(zhuǎn)化層PANI的SMPH在整個太陽光譜范圍內(nèi)(200-2500 nm)有高的吸光值，可將近紅外光轉(zhuǎn)化為熱能，從而實現(xiàn)高效的水汽蒸發(fā)。此外，引入光熱轉(zhuǎn)化層PANI后，SMPH的仍具有超親水性，這有助于高效集水。 


圖3 吸濕氣凝膠結(jié)構(gòu)表征圖


  材料的吸濕能力主要由吸濕劑E-LiCl來決定。對于吸濕劑E-LiCl來說，雖然具有很強的吸濕能力，但與空氣中的水分接觸后，會在表面形成E-LiCl·xH2O水合層，阻礙內(nèi)部吸濕顆粒與空氣接觸，使得吸附動力學(xué)緩慢，顯然不能夠滿足大氣集水實際應(yīng)用。與之相反的是，將吸濕劑E-LiCl負載在三維有序多孔的PNIPAm/HPC氣凝膠中，可以很好的解決這個問題。首先，開放有序的大孔通道可以使空氣充分與吸濕劑E-LiCl接觸，從而有效縮短水汽吸附距離；其次，三維有序多孔的聚合物網(wǎng)絡(luò)為吸濕劑E-LiCl顆粒的負載提供了豐富空間，有效提高吸濕劑E-LiCl負載量，增加了捕水位點的數(shù)量，使得所有吸濕劑E-LiCl顆？梢酝瑫r捕獲水分，從而提高了吸濕能力和吸附動力學(xué)。因此，材料和結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用使SMPH具有高效可持續(xù)的大氣集水能力。 


圖4 吸濕氣凝膠吸濕性能圖


  優(yōu)異的光吸收性是實現(xiàn)太陽能光熱轉(zhuǎn)化的重要條件。如圖5a所示。濕態(tài)的SMPH在全太陽光譜范圍內(nèi)(200-2500 nm)的光吸收率高達98.6%以上。SMPH的高光吸收效率是光熱轉(zhuǎn)化層PANI的強光吸收性和其自身定向排列大孔通道結(jié)構(gòu)的綜合結(jié)果。隨后，模擬太陽光照，在1 sun下(1000 W m-2)，利用紅外熱成像儀記錄測試了氣凝膠的光熱轉(zhuǎn)換性，并用電子天平實時監(jiān)測吸濕氣凝膠的質(zhì)量變化（圖5c），SMPH表面溫度在10 min達到46.8 ℃，且在60 min內(nèi)達到了56.6 ℃的穩(wěn)定溫度（圖5d）。圖5e隨著時間的增加，吸濕凝膠蒸發(fā)量增加，值得注意的是，SMPH的平均水分蒸發(fā)速率為1.97 kg m?2 h?1，明顯優(yōu)于MPH的平均水分蒸發(fā)速率1.07 kg m?2 h?1。此外，計算了不同氣凝膠在1個太陽下能量轉(zhuǎn)換效率(圖5g)，SMPH-3的太陽能轉(zhuǎn)換效率高達96.2%。不同SMPH氣凝膠蒸發(fā)速率和能量轉(zhuǎn)換效率的差異主要源于孔隙結(jié)構(gòu)。HPC的加入可以使吸濕氣凝膠的孔徑增大，而且隨著含量的增加，孔徑逐漸增大，這種有序大孔徑結(jié)構(gòu)使得水汽擴散阻力變小，促進內(nèi)部水分子的擴散，為蒸汽的逸出和外界能量的輸入提供了更多的空間，有效的提高了吸濕凝膠的解吸速率和能量轉(zhuǎn)化效率。 


圖5 吸濕氣凝膠解吸圖


  為了證實SMPH在室外可以高效可持續(xù)循環(huán)集水，進行了一個周期7天集水實驗。在此期間，SMPH在不同溫度、濕度和太陽光照強度的環(huán)境下表現(xiàn)出優(yōu)異的集水能力，總計集水140.3g (圖6e, g)。此外，對收集來的水分進行了離子濃度測試(K+，Ca2+，Cu2+，Al3+，Ni+)，離子濃度完全低于WHO飲用水標(biāo)準(圖6f)，表明從大氣中捕獲的水分是安全清潔的。更進一步說明了SMPH在實際室外環(huán)境中可高效安全持續(xù)的生產(chǎn)淡水。 


圖6 吸濕氣凝膠室外集水圖


  該成果以“High Solar-Thermal Conversion Aerogel for Efficient Atmospheric Water Harvesting”為題在國際知名期刊Small上發(fā)表。本文第一作者為博士生王向兵，通訊作者為彭輝云亭青年教授和馬國富教授，通訊單位為西北師范大學(xué)生態(tài)功能高分子材料教育部重點實驗室。


  該成果得到國家自然科學(xué)基金(22269020，42167068)，甘肅省教育廳產(chǎn)業(yè)支撐項目(2021CYZC-09，2023CYZC-68)，甘肅省杰出青年基金(20JR5RA539)，河西走廊極旱區(qū)沙地綜合防治示范-中央引導(dǎo)地方科技發(fā)展基金(2021CXZX-210)等資助。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202307416


團隊介紹


彭輝，男，西北師范大學(xué)云亭青年教授。主要從事新能源材料、生態(tài)功能材料方面的研究工作，包括特殊結(jié)構(gòu)導(dǎo)電聚合物納米材料、聚合物基低維碳納米材料、多功能凝膠電解質(zhì)的制備及新型電化學(xué)儲能器件的設(shè)計和組裝研究。迄今，在Nano Energy、Small、Chem. Eng. J.等國際知名期刊發(fā)表SCI論文60余篇。近年來，主持國家自然科學(xué)基金項目2項，甘肅省杰出青年基金項目1項，甘肅省教育廳產(chǎn)業(yè)支撐計劃項目1項等。榮獲甘肅省自然科學(xué)二等獎（2015年）和甘肅省自然科學(xué)三等獎（2021年）等。


馬國富，男，西北師范大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，現(xiàn)任生態(tài)功能高分子材料教育部重點實驗室副主任。主要從事環(huán)境友好功能材料相關(guān)研究，包括：生態(tài)保持及修復(fù)材料、電化學(xué)能量轉(zhuǎn)化及儲存材料。先后在J. Mater. Chem. A、Small、Chem. Eng. J和ACS Appl. Mater. Interfaces等學(xué)術(shù)期刊發(fā)表SCI收錄論文100余篇，獲授權(quán)發(fā)明專利10件；科技成果鑒定、評價4項。主持國家自然科學(xué)基金3項，中央引導(dǎo)地方科技發(fā)展資金項目1項，甘肅省基礎(chǔ)研究創(chuàng)新群體項目1項，甘肅省高校協(xié)同創(chuàng)新團隊項目1項等。榮獲2014年甘肅省高校科技進步一等獎，2015年甘肅省自然科學(xué)二等獎，2021年甘肅省自然科學(xué)三等獎。2022、2023年入選斯坦福大學(xué)發(fā)布的材料科學(xué)、能源技術(shù)全球前2%頂尖科學(xué)家終身成就榜單。

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