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  纖維素納米纖維（CNF）與二維納米片材料可以通過真空輔助自組裝和干燥形成多功能復(fù)合材料。調(diào)控干燥過程會對材料的性能產(chǎn)生重大影響，同時(shí)干燥過程也涉及到復(fù)雜的應(yīng)力應(yīng)變和微納米結(jié)構(gòu)變化，然而，此類變化在CNF/二維納米片自組裝體系中仍然是未知的，因此，亟需開展相關(guān)研究探討這一科學(xué)問題。

圖2：（a）CNF-water，C/M-water和C/M-EtOH樣品在q區(qū)間范圍0.9-2.9 ?^–1的衍射圖譜；(b)不同方法測量所得液體含量變化趨勢；（c）CNF（004）和MTM （200）/（130）晶面應(yīng)變隨干燥時(shí)間的變化。

圖6：小角X射線散射分析所得取向度隨q區(qū)間的變化。

  該工作進(jìn)行了詳細(xì)的機(jī)理解釋并構(gòu)建了CNF和MTM納米片干燥過程結(jié)構(gòu)變化模型。CNF從水中干燥時(shí)，毛細(xì)管力會導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生微小應(yīng)變，從而使得CNF晶體排列規(guī)整度下降，表觀謝勒尺寸下降、取向度下降；當(dāng)復(fù)合薄膜從乙醇中干燥時(shí)，由于乙醇的表面張力遠(yuǎn)小于水，這使得毛細(xì)管力減小，導(dǎo)致CNF具有更大的自由度，更低的取向度和更大的表觀謝勒尺寸（圖7）。當(dāng)復(fù)合薄膜從水環(huán)境中干燥時(shí)，其MTM納米片自組裝過程分為三個(gè)階段：（1）固體含量為12-50%時(shí)，MTM納米片有較為固定的分布區(qū)間且變化趨勢不明顯；（2）固體含量為50-80%時(shí)，MTM納米片形成微聚體，導(dǎo)致取向度增高，表觀謝勒尺寸增加；（3）固體含量大于80%時(shí)，毛細(xì)管力開始發(fā)揮明顯作用，MTM晶體層面的微變形開始發(fā)生，導(dǎo)致取向度下降。當(dāng)復(fù)合薄膜從乙醇環(huán)境干燥時(shí)，發(fā)現(xiàn)微聚體在水/乙醇溶劑交換過程形成，隨著固體含量持續(xù)升高，微變形同樣發(fā)生，但由于乙醇具有更低的表面張力，使得它最終的微聚體尺度更大。

圖8：MTM納米片從不同樣品中干燥時(shí)不同尺寸層級聚集態(tài)形態(tài)和取向度變化。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03664

  部分作者簡介：

  Lars A. Berglund教授現(xiàn)為瑞典皇家理工學(xué)院（KTH）纖維與聚合物工程系教授，瑞典皇家工程院院士，國際生物納米復(fù)合材料領(lǐng)域知名專家，2023年獲國際纖維素與可再生資源材料領(lǐng)域最高獎安塞姆·佩恩獎（The Anselme Payen Award）。迄今已指導(dǎo)博士研究生30余名，在國際知名期刊發(fā)表論文150余篇，論文被引用近4萬次。

  Yoshiharu Nishiyama（西山義春）博士現(xiàn)就職于法國國家科學(xué)研究院植物大分子研究中心，他致力于運(yùn)用現(xiàn)代衍射技術(shù)、分子動力學(xué)模擬與計(jì)算機(jī)模擬計(jì)算相結(jié)合的方法解析天然大分子的晶體結(jié)構(gòu)，特別是氫鍵的結(jié)構(gòu)。1999-2004期間，他所解析的晶體纖維素的結(jié)構(gòu)（Iα, Iβ, II, III）為纖維素領(lǐng)域同行廣為接受。西山義春博士于2002年獲得日本木材學(xué)會獎，于2015年獲得有著“森林木材科學(xué)領(lǐng)域的諾貝爾獎”之稱的馬庫斯·沃倫伯格獎（Marcus Wallenberg Prize），2021年獲國際纖維素與可再生資源材料領(lǐng)域最高獎安塞姆·佩恩獎。

  李崚灣博士現(xiàn)為瑞典皇家理工學(xué)院Lars A. Berglund教授團(tuán)隊(duì)博士后，主要研究方向?yàn)楦叻肿?納米纖維素基復(fù)合材料，X射線衍射等。共發(fā)表SCI論文30余篇，論文被引用600余次，近年來以第一作者/通訊作者在Advanced Materials，ACS Nano，Carbohydrate Polymers等國際知名期刊上發(fā)表論文10余篇。