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  溫敏性發(fā)光聚合物是一種在外界溫度刺激下改變發(fā)光強(qiáng)度或波長的智能材料，在生物傳感和細(xì)胞成像領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用場景。目前，大多溫敏性發(fā)光聚合物的發(fā)光區(qū)域多位于藍(lán)光波段，拓寬溫敏性發(fā)光聚合物的發(fā)光波長對于其應(yīng)用開發(fā)具有重要意義。近期，寧波大學(xué)趙傳壯課題組和中國醫(yī)學(xué)科學(xué)院天津生物醫(yī)學(xué)工程張明明課題組利用可逆加成-斷鏈轉(zhuǎn)移法制備了丙烯酰胺（AAm）與 6-(4-乙烯基苯)-2，4-二氨基-1，3，5-三嗪（VPhDT）共聚物，通過與摻雜染料之間的能量轉(zhuǎn)移，構(gòu)建了上臨界溶解溫度（UCST）型溫敏性聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）聚合物熒光變色系統(tǒng) （圖1）。

圖1. UCST型溫敏性AIE聚合物熒光變色系統(tǒng)

  研究人員以AAm和VPhDT為單體，通過可逆加成-斷鏈轉(zhuǎn)移制備了一系列UCST型溫敏性AIE聚合物。研究了在水相中AAm-VPhDT共聚物的溶液行為和發(fā)光行為（圖2）。AAm均聚物表現(xiàn)為水溶性，而AAm與VPhDT之間的強(qiáng)氫鍵作用使材料在特定比例下呈現(xiàn)出高溫溶解、低溫不溶的上臨界溶解溫度行為（UCST）。這種溫度響應(yīng)性的鏈聚集同樣影響了其發(fā)光行為：聚合物溶液在低溫下可以發(fā)出更明亮的藍(lán)色（圖2）。

圖2. AAm-VPhDT 共聚物的溫度響應(yīng)性

  研究人員隨后以共聚物與染料之間的能量轉(zhuǎn)移機(jī)制構(gòu)建了一種溫敏性熒光變色系統(tǒng)。通過簡單的調(diào)控溫度與染料種類實(shí)現(xiàn)了顏色從高溫下的藍(lán)色發(fā)射到低溫下的紫紅色或水綠色的變化；此外，摻雜混合染料，可以在一定溫度下實(shí)現(xiàn)接近白色發(fā)射（圖3）。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，除了溫度之外，染料濃度、pH也可調(diào)控體系的發(fā)射波長，這將拓寬共聚物在溫度傳感、生物成像以及太陽能采集等方面的潛在應(yīng)用。

圖3. 熒光變色系統(tǒng)的溫度響應(yīng)性

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Macromolecules上。論文的第一作者為寧波大學(xué)碩士研究生余順鋒，通訊作者為寧波大學(xué)趙傳壯教授和醫(yī)科院醫(yī)工所張明明教授。該工作受到國家自然科學(xué)基金的資助。

  近年來，寧波大學(xué)趙傳壯課題組在氫鍵締合構(gòu)筑刺激響應(yīng)性聚合物方面取得了一系列研究進(jìn)展，發(fā)展了疏水強(qiáng)化氫鍵、偶極強(qiáng)化氫鍵、手性調(diào)控等構(gòu)建UCST型溫敏聚合物的新策略（Macromolecules 2019，52，4441；   Macromolecules 2021，54，7963； Macromolecules 2022，55，3801；Biomacromolecules 2022, 23, 1291），提出了氫鍵聚集構(gòu)筑溫敏性發(fā)光聚合物和變色發(fā)光系統(tǒng)的新方法（Sci. China Chem. 2021, 64, 1770; Macromolecules 2022，55，8599；Macromolecules 2023，acs.macromol.3c00185），建立了氫鍵作用和疏水作用、離子作用、主客體作用協(xié)同構(gòu)筑生物粘合界面的新體系（ACS Appl. Mater. Interfaces  2023, 15, 7867；Chem. Mater.  2022, 34,  8740），開辟了氫鍵受體和給體的圖案化分布、取向化分布構(gòu)筑智能水凝膠驅(qū)動器的新途徑（ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 43641；Chem. Mater. 2021, 33, 8351)。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c00185