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揚(yáng)州大學(xué)吳德峰教授團(tuán)隊(duì) ACS AMI：雙層多糖水凝膠的異質(zhì)性調(diào)控以實(shí)現(xiàn)多模式的驅(qū)動與傳感
2023-03-19  來源：高分子科技

  雙層水凝膠由于其異質(zhì)性易于調(diào)控，因此在軟驅(qū)動器領(lǐng)域備受關(guān)注。揚(yáng)州大學(xué)吳德峰教授團(tuán)隊(duì)近期采用陰離子型羧甲基纖維素(CMC)、陽離子型殼聚糖(CS)和兩性的羧甲基殼聚糖(CMCS)等三種多糖（衍生物）作為結(jié)構(gòu)構(gòu)筑單元和驅(qū)動控制單元，制備了物理交聯(lián)的聚乙烯醇雙層水凝膠。改變不同凝膠層多糖的類型和濃度可有效調(diào)控雙層水凝膠的pH和濕度響應(yīng)能力，并基于在變形過程中離子通道的扭曲進(jìn)一步集成了驅(qū)動和傳感，實(shí)現(xiàn)了環(huán)境濕度實(shí)時檢測的目的。雙層水凝膠還具有良好的拉伸韌性和界面鍵合，可作為應(yīng)變傳感器識別人體運(yùn)動。該研究工作為利用多糖（衍生物）作為刺激響應(yīng)單元的水凝膠的空間異質(zhì)性調(diào)控提供了有趣的視角，并提出了一種集成驅(qū)動和傳感的柔性器件制造的策略。


  以聚乙烯醇(PVA)為底物，以CMC、CS、CMCS三種多糖為功能組分，采用物理交聯(lián)制備雙層離子水凝膠，并通過調(diào)節(jié)不同凝膠層中多糖的種類/濃度來調(diào)節(jié)水凝膠的異質(zhì)性（圖1）。由于不同多糖的電性不同且電離常數(shù)可調(diào)控，因此水凝膠的界面結(jié)合優(yōu)異，界面的致密化有效保障了雙層水凝膠作為驅(qū)動器/傳感器的應(yīng)用。


圖1. 雙層水凝膠界面的構(gòu)筑及破壞情況


  六翼片的雙層水凝膠具有典型的pH響應(yīng)。在酸性環(huán)境（pH=4）中，樣品向含CMC（底側(cè)）的凝膠一側(cè)彎曲；隨pH增加（4-10），樣品逐漸鋪展，并向另一個方向彎曲（彎向含CS（頂側(cè)）的凝膠一側(cè)）。這種變形過程隨pH的變化雙向可逆（圖2）。在較低的pH下（pH<6.2），CS骨架上的氨基質(zhì)子化，由此導(dǎo)致的靜電排斥作用促進(jìn)了含CS的凝膠層的溶脹，因此雙層凝膠會向含CS的那一側(cè)彎曲；而在堿性條件下，-NH3+會去質(zhì)子化，同時CMC層中CMC骨架上的-COOH再次離子化，這會導(dǎo)致含CS的凝膠層的脫水，同時促進(jìn)了含CMC的凝膠層的溶脹，因此雙層水凝膠會向相反的方向彎曲。這種變形的程度和速率可以通過調(diào)節(jié)多糖（CMC，CS，CMCS）的類型和濃度來控制（圖3）。 


圖2. 雙層水凝膠（CS/CMC）pH響應(yīng)的可逆變形


圖3. 三種雙層水凝膠樣品在不同pH環(huán)境中的變形程度及速率


  雙層水凝膠的pH刺激響應(yīng)本質(zhì)上是不同凝膠層溶脹速率的不對稱。變形過程中，凝膠內(nèi)部離子通道發(fā)生扭曲，電導(dǎo)率也會相應(yīng)改變。利用電阻的變化為探針，可以實(shí)時監(jiān)測外部刺激源（如pH、濕度等）的變化。以濕度變化為例，采用四翼片的雙層水凝膠集成了濕度驅(qū)動和傳感功能，即利用濕度變化驅(qū)動的凝膠變形，成功的將電阻變化與濕度變化關(guān)聯(lián)，實(shí)現(xiàn)了功能的二合一（圖4）。


圖4. CS/ CMC型濕度傳感器方案和電阻變化機(jī)理


  該工作以‘Heterogeneity Regulation of Bilayer Polysaccharide Hydrogels for Integrating pH- and Humidity-Responsive Actuators and Sensors’為題發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces上，揚(yáng)州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的碩士生曾文杰為第一作者，博士生蔣晨光為第二作者，吳德峰教授為通訊作者。



  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.3c01244

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