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吉林大學(xué)董澤元教授團(tuán)隊(duì) JACS：“軟”二維COF
2022-10-08  來源：高分子科技


  COF材料由于其晶態(tài)多孔結(jié)構(gòu)及其獨(dú)特性質(zhì)已在化學(xué)和材料領(lǐng)域引起了研究熱潮。通過不同類型構(gòu)筑基元的組合能夠發(fā)展出拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)豐富多樣的COF材料，然而迄今所有報(bào)道的COFs都是剛性的“硬”框架結(jié)構(gòu)。作為COF家族的另一半，柔性的“軟”COFs是一直期待去實(shí)現(xiàn)的研究目標(biāo)。


圖1 “軟”二維COF的制備


  最近，吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室董澤元教授團(tuán)隊(duì)將柔性烷基鏈修飾的螺旋骨架應(yīng)用到二維高分子的設(shè)計(jì)合成中，發(fā)現(xiàn)了首例“軟”二維COF（圖1）。通過高分辨透射電子顯微鏡（TEM）（圖2），可以觀察到“軟”二維COF具有緊實(shí)的蜂巢拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，這一獨(dú)特結(jié)構(gòu)由螺旋骨架在二維空間上通過π-π相互作用發(fā)生分子內(nèi)自堆積而形成。另外，由于螺旋骨架的尺寸效應(yīng)及其外圍烷基側(cè)鏈的存在避免了層間強(qiáng)的非共價(jià)相互作用（如π堆積），單層二維COF能夠簡易制備，利用原子力顯微鏡（AFM）可以觀察到單層、雙層、三層等寡層結(jié)構(gòu)（圖3）。憑借螺旋骨架的固有手性和螺旋手性自分類組裝特點(diǎn)，“軟”二維COF具有對稱性破缺的性質(zhì)，展現(xiàn)出結(jié)構(gòu)本身的二維手性。

圖2 “軟”二維COF的高分辨TEM圖像


  該工作揭開了COF家族“軟”的一面，有望開拓在理論和實(shí)驗(yàn)上還未探索的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)類型，啟發(fā)柔性COF材料的發(fā)展。結(jié)構(gòu)是性能的基礎(chǔ)，就該工作來講，期待緊實(shí)蜂巢拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)能夠發(fā)展出新穎的性質(zhì)與功能材料，例如二維電荷平行傳輸材料、分子器件密封材料、二維手性材料等等。該工作以“Soft 2D Covalent Organic Framework with Compacted Honeycomb Topology”為題發(fā)表在《J. Am. Chem. Soc.》上（doi.org/10.1021/jacs.2c08468）。文章第一作者是吉林大學(xué)博士生劉成龍同學(xué)。該研究得到國家自然科學(xué)基金委、吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和超分子化學(xué)生物學(xué)研究中心的支持。

圖3 “軟”二維COF的寡層結(jié)構(gòu)AFM圖


  該工作是團(tuán)隊(duì)利用螺旋拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)發(fā)展二維高分子膜材料研究方向的最新進(jìn)展之一。團(tuán)隊(duì)一直從事螺旋拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與功能研究，自主開發(fā)了螺旋拓?fù)浞律x子通道（Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 9723; Nano Lett. 2020, 20, 3627；），創(chuàng)制出可媲美天然離子通道的鉀、鈉通道以及人造鋰離子通道（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 12668; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 3284; CCS Chem. 2022, 4, 1850.），發(fā)展了一系列高效高選擇性離子傳輸化學(xué)工具，在堿金屬離子通道領(lǐng)域做出重要貢獻(xiàn)。團(tuán)隊(duì)近期目標(biāo)是開展二維高分子膜材料的設(shè)計(jì)與宏量制備，將性能優(yōu)異的螺旋拓?fù)渫ǖ篱_發(fā)成可實(shí)用的離子分離技術(shù)。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.2c08468


  下載：Soft 2D Covalent Organic Framework with Compacted Honeycomb Topology

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（責(zé)任編輯：xu）
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